金属氧族化合物物性调控的第一性原理研究

发布时间：2017-03-21 07:01

  本文关键词：金属氧族化合物物性调控的第一性原理研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：对半导体材料的电学、磁学以及光学等性质的有效调控是现代电子技术发展的需要,也是凝聚态物理研究的重要课题之一。金属元素与氧族元素原子形成的化合物具有丰富的电学、光学及磁学特性,因而可能被应用到电子工业各个领域。然而在实际的应用中它们固有的物理性质并总是不符合我们的要求,为了实现特定的物理特性,不同材料之间还需要在某些物理性质上相互匹配。因此,我们常常需要对它们的表面性质、能带结构等进行修饰和优化以达到理想的要求。 得益于相关理论、数值算法以及计算机技术的飞速发展,基于密度泛函理论的第一性原理计算已经为成凝聚态物理、量子化学和材料科学中的常规研究手段。本文中我们主要利用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究包括氧化铟锡(ITO)表面功函数的调控、氧化钼(MoO3)能带结构的调控、以及一些过渡金属二硫属化合物(Transition-metal Dichalcogenides)的磁学性质调控等,归纳如下： (1)研究了Cl和F两种强电负性原子吸附对氧化铟锡(ITO)表面功函数的修饰作用。我们发现是卤族原子与ITO表面形成的强电偶极层,而不是电化学势的改变,导致了ITO功函数的显著提高。然而F吸附的ITO表面功函数没有Cl吸附的高,这一结果与F原子比Cl电负性更强相违背。我们通过详细的计算揭示了Cl吸附于ITO具有如此高的功函数源于电负性和原子大小这两个因素的有效结合。 (2)研究了单轴晶格形变及电子掺杂对Mo03电子结构的修饰作用。我们发现Mo03晶体的八面体结构发生的形变会显著改变其能带结构。除了外延的力学应力之外,诸如氢原子嵌入等化学作用也会导致Mo03延展性的结构形变。而氢化后的Mo03中的结构形变导致能隙的显著缩小,并且比因为导带占据的Moss-Burstein效应的蓝移更明显。通过电荷掺杂的模拟我们揭示了结构形变的根本原因在于导带的占据。这意味着任何伴随有电荷转移或N-型掺杂的过程都会使Mo03发生晶格形变进而导致能隙的缩减。 (3)研究了MX2(M=V, Ta, Nb; X=S, Se, Te)单层的电子结构、磁学性质及其调控。我们从静态平均场的Hubba rd模型出发,推测在d1组态的三角棱柱型MX2单层中存在一种半半导电(Half Semiconducting)的状态。在这种电子态中,电子和空穴都是自旋极化并具有相同的自旋取向。基于杂化泛函理论计算,我们预言VS2单层是一种直接带隙半半导体。此外,我们发现VS2的电子自旋取向可以通过微小的应力来翻转。我们的结果因此预言了将VS2应用于新奇自旋电子学和光电子学器件的可能性。我们对三角棱柱型第五族MX2(M=V, Nb, Ta; X=S, Se, Te)单层的分析揭示了一系列的电子态,且可以通过d电子的局域性来定性地理解。 通过对金属氧族化合物的表面性质、电子结构以及磁学性质等不同方面的调控研究中,我们得出了如下结论：原子半径、化学键长以及晶格间距等原子尺度上的微小参量能够通过诸如电偶极子、轨道耦合、以及电子局域性等方面显著影响到固体材料的表面性质、电子结构以及磁学性质等；如果能够正视这些微小参量重要性,我们就能够有意识地通过吸附、掺杂以及应力等因素来有效调控材料的物理性质以满足我们的应用要求。
【关键词】：金属氧族化合物 第一性原理计算 物性调控 电子结构
【学位授予单位】：云南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O469
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-17
• 1.1 有机发光二极管9-11
• 1.2 透明导电氧化物及其表面修饰11-13
• 1.3 金属氧化物薄膜在电致发光器件中的应用13-14
• 1.4 过渡金属二硫属化合物14-16
• 1.5 论文的选题与结构16-17
• 第二章 固体电子结构的第一性原理计算理论17-27
• 2.1 多粒子薛定谔方程17-18
• 2.2 Born-Oppenheimer近似18
• 2.3 Hohenberg-Kohn定理18-20
• 2.4 Kohn-Sham方程20-21
• 2.5 局域密度近似和广义梯度近似21-23
• 2.6 杂化泛函方法23-27
• 第三章 氧化铟锡表面功函数的调控机理27-40
• 3.1 引言27-29
• 3.2 计算模型及方法29-32
• 3.3 Cl原子吸附对ITO表面功函数的修饰作用32-37
• 3.4 F原子吸附与Cl原子吸附的对比37-39
• 3.5 小结39-40
• 第四章 晶格形变及掺杂对MoO_3能带结构的修饰作用40-55
• 4.1 引言40-43
• 4.2 计算模型及方法43-44
• 4.3 晶格形变对MoO_3能带结构的影响44-49
• 4.4 电子掺杂对MoO_3的影响49-53
• 4.5 小结53-55
• 第五章 过渡金属二硫属化物的磁性及调控55-69
• 5.1 引言55-58
• 5.2 MX_2的电子结构特性58-61
• 5.3 直接带隙半半导体VS_2单层61-63
• 5.4 应力作用下VS_2单层产生的相变63-64
• 5.5 第五族MX_2单层材料的电子结构相64-67
• 5.6 小结67-69
• 第六章 主要结论69-71
• 参考文献71-82
• 攻读博士期间完成的论文82-83
• 致谢83

【共引文献】

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本文编号：259187