烟气中的SO2和NO。是大气的主要污染物。物理和化学法烟气处理虽然脱除效率高,但是设备易腐蚀,运行成本高,而且存在二次污染。基于以上缺点,人们利用微生物法进行烟气处理,但是处理过程中却存在硫化物抑制现象。为了解除硫化物抑制现象和降低运行成本,本研究将嗜盐嗜碱微生物应用到生物法烟气处理中,开展了以下研究。首先,利用复合碳源(乳酸和乙醇)在高COD/SO42-(4.0)下启动嗜盐嗜碱硫酸盐还原反应器,并考察COD/SO42和水力停留时间(HRT)对嗜盐嗜碱微生物硫酸盐还原的影响。本研究实现了嗜盐嗜碱微生物硫酸盐还原,以COD/SO42- 4.0启动的反应器,最佳COD/SO42-仍为4.0,为了降低成本,在后续实验中从启动阶段开始就应该采用低的COD/SO42-;与乳酸相比,嗜盐嗜碱硫酸盐还原菌(SRB)更偏好利用乙醇；以乙醇为唯一碳源在COD/SO42-为4.0的条件下,最佳的HRT为18 h,此时反应器的硫酸盐去除率为97.8%,硫酸盐去除速率可以达到6.26 kg/m3 d,且不存在硫化物抑制现象。利用变性梯度凝胶电泳(DGGE)分析发现体系中的嗜盐嗜碱SRB为Desulfonatronovibrio sp.,该SRB只有在以乙醇为碳源且COD/SO42-为4.0的情况下才能被检测到,这也就证明最佳COD/SO42-的确为4.0。从成功启动的嗜盐嗜碱硫酸盐还原反应器底部取泥进行富集培养,最终富集得到两种嗜盐嗜碱SRB：Desulfonatronum sp.和Desulfonatronovibrio sp.。其次,利用复合碳源(葡萄糖、乳酸和乙醇)在高COD/NO3-(4.2)下启动嗜盐嗜碱反硝化反应器,并考察不同NO3-/SO42-对硝酸盐和硫酸盐还原的影响。本研究实现了嗜盐嗜碱微生物同步脱硫脱硝,当HRT为24 h时,最佳的NO3-/SO42-为3.0,在此条件下硝酸盐去除率为100%,硫酸盐去除率为69.5%,此时的反硝化速率为6.0 kg/m3d,硫酸盐去除速率为1.39 kg/m3 d,且不存在硫化物抑制现象；反硝化细菌(DB)偏好利用乳酸,而SRB偏好利用乙醇。利用DGGE分析发现体系中的DB主要为Halomonas campisalis, SRB主要为Desulfonatronovibrio sp.,且两者的丰度均随着NO3-/SO42-降低而增加,这就能够解释为什么我们的反应器能够实现同步脱硫脱硝。从成功启动的嗜盐嗜碱反硝化反应器底部取泥进行富集培养,筛得一株嗜盐嗜碱DB：Halomonas campisalis。再次,利用六种不同的碳源(乳酸、葡萄糖、甲醇、乙醇、甲酸和乙酸)以COD/SO42- 2.0, HRT 24 h分别启动不同的反应器,考察不同碳源对硫酸盐还原的影响。最佳的电子供体为乙醇,进水硫酸盐最大负荷为10.0 kg/m3 d,硫酸盐最大去除速率为8.60 kg/m3 d。确定了与硫酸盐还原相关的不同电子供体的微生物降解模式,发现在以乳酸和葡萄糖为碳源的反应器中丙酸的氧化与硫酸盐还原过程相耦连；在以甲酸为碳源的反应器中可能存在完全氧化型SRB；在以乙醇和甲酸为碳源的反应器中分别发现了乙醇生成丙酮酸的代谢路径和Wood-Ljungdahl路径。然后,采用Miseq高通量测序技术对成功启动的以乳酸、葡萄糖、乙醇和甲酸为碳源的反应器的群落结构进行解析。以葡萄糖为碳源的嗜盐嗜碱硫酸盐还原反应器的物种丰富度和多样性最高;层序聚类分析显示以乳酸和乙醇为碳源的反应器的细菌群落结构相似度较高,与以葡萄糖和甲酸为碳源的反应器的细菌群落结构有着明显的差异;Miseq测序发现不同碳源的反应器所共有的OTUs个数为758,占总OTUs的11.4%,其中的优势门为变形菌门,相对丰度为51.6%；以乙醇为碳源的反应器中SRB的丰度最高；在以乳酸为碳源的反应器中检测到了降解丙酸的SRB;在以乙醇和甲酸为碳源的反应器中分别检测到了能够利用乙醇生成丙酮酸和利用甲酸生成丙酮酸的微生物；在不同碳源的反应器中均发现了不同类型的SRB、硫氧化菌和硫还原菌,这三类菌的发现证实在同一反应器中可能存在硫循环。本研究的发现为与硫酸盐还原相关的不同电子供体的微生物降解模式提供了理论支持。最后,配制不同硝酸盐浓度和盐度的模拟烟气吸收液利用以乳酸和乙醇为碳源的嗜盐嗜碱硫酸盐还原反应器分别考察硝酸盐和盐度对硫酸盐还原的影响。实验发现在COD/SO42-为2.35,HRT为24 h的条件下,硝酸盐浓度在1000 mg/L以下时不会影响嗜盐嗜碱硫酸盐还原反应器的脱除效果,这就证明同步脱硫脱硝是可行的；当硝酸盐浓度达到1500 mg/L时,反应器开始出现明显的抑制现象；除SRB外,硝酸盐还会抑制其他微生物的活性；当乳酸和丙酸共同存在时,SRB会优先利用乳酸；通过分析高硝酸盐浓度下反应器上、中、下三个取样口处的硫酸盐还原情况和各物质的浓度变化发现,底部所还原的硫酸盐占反应器还原硫酸盐总量的62.1%,底部乳酸的消耗占反应器总消耗量的63.6%,大部分的硫酸盐还原发生在反应器的最底部,大部分的SRB聚集在反应器的最底部;在电子供体充足的条件下,延长HRT可解除硝酸盐抑制。实验发现在COD/SO42-为2.0,HRT为24 h的条件下,嗜盐嗜碱微生物所能耐受的最大盐度为1.63 M Na+,在此条件下,硫酸盐的去除率可以维持在90%以上。本研究表明嗜盐嗜碱微生物能够在高盐度下实现同步脱硫脱硝,可进一步增加吸收效率并降低运行成本。
【学位单位】：中国科学院研究生院(过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：X701;X172
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本文编号：
2815525
