过渡金属二硫化物异质结中超快电荷转移的非绝热动力学研究

发布时间：2020-10-14 18:42

　　 利用第一性计算原理研究凝聚态体系基态电子结构的方法已经越来越成熟,然而激发态电子性质的研究尚存在诸多问题。首先,密度泛函理论中的交换关联势部分的近似对激发态的描述不够好,导致无法得到准确的空轨道准粒子能级以及激发能,激发态的原子势能面难以计算：而时间分辨的激发态衰减的动力学过程就更加难以简单地用密度泛函程序来计算。我们知道用于太阳能转化的半导体材料中的电子空穴对的激发与衰减涉及到非常复杂的物理过程。电子空穴对的激发能量由准粒子能级以及激子的束缚能决定.激发强度则由初态与末态的跃迁偶极距决定；而激发态电子空穴对的衰减动力学更加复杂,电子会在一定寿命内衰减到基态,其寿命由激发态与基态之间的耦合决定,同时在这个过程中激发态载流子与体系内的其他准粒子,例如声子、极化子、等离激元等,以及体系的缺陷、杂质、表面重构与吸附等产生复杂的耦合。激发态的动力学涉及激发态的势能面和激发态之间的耦合,经典自由度的演化引起体系的电子自由度在各个激发态之间跃迁,同时电子态的跃迁反过来会影响经典自由度的演化,在这种情况下传统的波恩-奥本海默近似(绝热近似)不再适用。在第一章中,我们从波恩-奥本海默分子动力学出发,说明绝热近似不再适用的情况,引入非绝热分子动力学。我们主要介绍其中两种方法,Ehrenfest动力学和面跳跃方法(Surface Hopping)。这两种方法中,量子跃迁都是由含时薛定谔方程引起的。两者的唯一区别在于经典自由度的运动方程不同,前者是由·个平均势能面驱动,而面跳跃方法中,原子核在任意时刻都只运动在与某个电子态对应的势能面上。最后我们介绍了Prezhdo教授发展的含时密度泛函和最小面跳跃相结合的方法,该方法对面跳跃方法做了一系列的近似,减小了计算量,能够用于比较大的体系的研究。在第二章中,我们简单介绍了二维层状材料以及其组成的范德华异质结。过渡金属二硫化物由于其优异的光学性能而备受关注,在其形成的异质结材料中更是观察到了超快的电荷分离现象,而有效的电荷分离是光电转换的关键。从理论上更深入的了解其超快电荷转移过程有助于我们对新型器件的设计。在第三章中,我们将Prezhdo发展的非绝热分子动力学引用于研究过渡金属二硫化物(TMD)异质结中的超快电荷转移过程,我们主要集中在MoS2/WS2异质结的光激发空穴的超快转移过程。我们发现,对于这个体系,声子在超快空穴转移中起了很重要的作用。我们的研究对于新型二维器件的设计有着重要的启示。在第四章中,我们利用非绝热分子动力学对两个相似的异质结MoS2/WS2和MoSe2/WSe2中的电荷转移过程进行研究和对比,试图更深刻地理解TMD异质结中电荷转移的机制。在最后一章中,我们对所做的工作进行了总结和展望。
【学位单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2016
【中图分类】：O469
【部分图文】：

的绝热势能面示意图，颜色用于区分绝热态的特征值，绝热态的特征量变化比较剧烈。??〈轉Ｒ）悼ｅ，（ｒ；Ｒ）鹏〉是电子哈密顿量在透热是原子核在第Ｊ？个透热电子态上的波函数，它

属Ｍ和周围硫族元素的配位情况，分为六角结构和八面体结构，如图２．２中结构??图所示。六角结构的ＭＸ２?（２Ｈ－ＭＸ２）具有化ｈ点群，而八面体结构（１Ｔ－ＭＸ２）??具有Ｇｊｗ对称性。ＬＴＭＤ层内是由强的化学键连接，由于硫族元素的键都已经??饱和，外表面没有多余悬挂键，因此ＬＴＭＤ层间是由较弱的范德华力相互賴合。??Ｍｏｎｏｌａｖｅｒ?ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｍｅｔａｌ?ｄｉｃｂａｌｃｏｇｅｎｉｄｅｓ?（ＭＡｊ）?Ｊ??

囊寒’??图２．３各种范德华材料就像乐高模块一样，可ｋ义组成不同的异质结。图片引自文献Ｗ??直接放到另外一层上就能形成一个异质结，因此范德华异质结相互組合的??方式很多，如图２．３所示。另外，由于二维材料本身只有几个原子层的厚度，??范德华异质结的厚度也非常小，达到了原子级的厚度，由于没有成分过渡，??所形成的异质结具有原子级陡峭的载流子（势场）梯度。此外，由于超薄??的厚度ｋ义及特殊的二维结构，使其具有强的栅极响应能力，ｋ义及与传统微??电子加工工艺和柔性基底相兼容的特性。??？同样是由于层间弱的范德华相互作用，组成异质结的二维材料很大程度上??保留了各自独立的电子结构。比如对于ＴＭＤ形成的异质结，每个单层仍??然是直接带隙半导体。??．很多的ＴＭＤ异质结都是第二类能带对齐方式（价带顶和导带底分别处在??不同的材料中），如图２．４所示，这样的能带结构有利于光生载流子的空间??分离，増加光生载流子的寿命。??２．３．１过渡金属二硫化物异质结中超快电荷转移过程??关于ＴＭＤ异质结中电荷转移的王作首先是在Ｍ０Ｓ２／ＷＳ２异质结中得到口］。??在Ｍ０Ｓ２／ＷＳ２中
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本文编号：2841038