在线富集—流动注射测定溶解态铝的方法及其在中国陆架边缘海中的应用

发布时间：2020-10-19 16:06

　　 近年来,痕量元素及其同位素研究已经成为全球海洋学的热点问题,作为“全球痕量元素及其同位素的海洋生物地球化学研究”(GEOTRACES)科学计划规定的关键参数之一,海洋中的铝(A1)受到人们的广泛关注。海洋中溶解态Al含量较低且存留时间短,不易受人为活动影响,常用作区别大气沉降来源和不同水团运动的示踪剂。中国具有广阔的陆架边缘海,一方面长江、黄河和珠江等大型河流和亚洲沙尘输入大量的陆源物质,另一方面受黑潮持续不断的入侵,多种水团的相互混合影响着陆架边缘海中溶解态Al的分布。同时黑潮是连接中国陆架边缘海与西北太平洋的重要纽带,陆源物质通过跨陆架输送的方式进入黑潮,为西北太平洋提供丰富的营养物质,对西北太平洋中的生产力和碳循环具有重要的贡献,以溶解态Al作为示踪因子是探讨跨陆架输送的有效途径。本文利用在线富集-流动注射方法测定中国陆架边缘海中溶解态Al,主要航次包括2011年3月、10月和2013年5月、7月、8月和10月黄、东海航次,2011年8月-10月南海航次以及2012年7月和2013年7月与日本富山大学合作的日本航次,系统认识了中国陆架边缘海中溶解态Al的分布,讨论其季节、年际变化,以及影响溶解态Al的分布的主要因素,估算了Al的跨陆架输送通量等,对认识中国陆架边缘海中陆源物质的跨陆架输送具有重要意义。本文的研究成果主要如下：在实验室原有的分子荧光测定溶解态Al方法(Zhang et al.,2000)的基础上,复现了在线富集-流动注射测定溶解态Al的方法。该方法的检出限为0.18nmol/L,富集4分钟时,1.5 nmol/L海水样品的相对标准偏差为4.0%(n=7)。富集2分钟时,20 nmol/L海水样品的相对标准偏差为1.1%(n=5)。经过SAFe和GEOTRACES标准样品互校,结果表明该方法检测限低,准确度高,精密度好,可用于中国陆架边缘海样品的测定。并利用美国麻省理工学院(MIT) Ed Boyle教授的MITESS采水器对船上Niskin采水器和华东师范大学张瑞峰老师设计的X-Vane采水器进行了互校实验,结果表明Niskin和X-Vane采水器可用于中国陆架边缘海中痕量金属Al的采样分析。黄海2011年3月、10月和2013年7月溶解态Al的浓度分别为31±11nmol/L.41±33 nmol/L和20±14 nmol/L,秋季浓度高于春季和夏季。2011年和2013年东海两个观测年度中春季(3月和5月)、夏季(7月和8月)和秋季(10月)溶解态Al的浓度分别为38±12 nmol/L和31±18 nmol/L,24±16 nmol/L和31±36 nmol/L,30±22 nmol/L和40±27 nmol/L,其季节变化较为复杂,夏季近岸浓度最高,秋季次之,春季最低。黄、东海中溶解态A1的分布表现为近岸高,高值主要集中在长江口,苏北沿岸以及浙闽沿岸,达到100 nmol/L以上,随着离岸距离的增加,迅速降低,至黑潮主轴区域仅为10 nmol/L以下。长江徐六泾入海口处溶解态Al的浓度为150～550 nmo/L,平均值为216±113 nmol/L,含量变化与径流量和输沙量有关,夏季最高,春、秋季次之,冬季最低,长江输送的Al约60%在长江口河水和海水混合初期就被清除。影响黄、东海溶解态A1分布的因素主要是水团混合,受长江冲淡水的输入和黑潮水的入侵的影响。另外,浮游植物和悬浮颗粒物有也一定的影响,浮游植物的影响主要在黄海中部和长江口区域,SPM的影响集中在长江口和浙闽沿岸50 m以浅区域。东海陆架中Al的分布基本上呈现保守的趋势,可以将Al用来作为示踪因子进行讨论水团混合和陆源物质的跨陆架输送。2011年夏季南海北部溶解态Al的浓度范围为2-69 nmol/L,平均值为20±9 nmol/L,南海中部溶解态Al的浓度范围为2-47 nmol/L,平均值为15±8 nmol/L,南海北部近岸区域高于中部区域,溶解态Al的垂直分布特征为表层高,深层低,呈现出典型的清除型元素特征。珠江口溶解态Al的行为较为复杂,影响因素较多,包括入海口众多造成淡水端元的差异,老水团和新鲜河水的相互作用,有机质对溶解态Al形态的转化,盐度变化造成的絮凝过程,以及悬浮颗粒物对溶解态Al的吸附解吸等,珠江口溶解态Al的浓度与盐度呈现出比较复杂的关系,既不保守,也没有显著的清除。南海中溶解态Al的主要来源有河流输入、大气沉降和黑潮水的入侵,其通量分别为4.8×109g/yr.10.9±8.7×109g/yr和33-84×109g/yr。在越南近岸上升流区域,浮游植物对溶解态Al清除的量为0.2×109g/yr。根据Gordon提出的LOICZ生物地球化学模型指南建立南海Al的收支模型,估算南海中Al的存留时间为16.0±5.9年。东海陆架中Al的分布基本保守,因此将Al作为示踪因子用来讨论陆源物质的跨陆架输送。通过2013年8月东海陆架航次和2012年和2013年日本航次的结果,可以看出东海存在Al的跨陆架输送过程,其输送路径由浙闽沿岸启动,向东北和东南方向进入黑潮,其输送是沿等密面输送的方式,并且输送的核心层次是23-24等密面。东海A1的跨陆架输送在100m和200m等深线上的通量分别为6.29×1010g/yr和0.63×10mg/yr,并且有5.61×1010g/yr的通量经由对马海峡进入日本海。2013年8月和2011年5月相比,Al的跨陆架输送路径和通量都有一定的季节差异,2013年8月100 m等深线上Al的输送通量更大,主要是夏季河流等陆源输入的增加造成的。在200 m等深线上,两个季节的Al的输送通量较为稳定,由东海向黑潮输送,表明东海陆架中Al可由黑潮带入西北太平洋的Al的通量为0.63×1010g/yr.
【学位单位】：中国海洋大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：P714.4;P734
【文章目录】：
摘要
Abstract
0 前言
1 文献综述
    1.1 Al的海洋生物地球化学
        1.1.1 Al的含量与分布
        1.1.2 天然海水中溶解态Al的主要来源
        1.1.3 天然海水中溶解态Al的清除
    1.2 陆源物质的跨陆架输送
    1.3 海水中Al的测定方法
        1.3.1 分子荧光法
        1.3.2 原子光谱法
        1.3.3 其它方法
        1.3.4 流动注射分析方法
        1.3.5 痕量元素分析的国际互校
    1.4 Al的研究现状和研究意义
    1.5 论文的研究目标和研究内容
        1.5.1 研究目标
        1.5.2 研究内容
2 实验部分
    2.1 仪器与试剂
        2.1.1 仪器
        2.1.2 试剂
    2.2 试剂制备
    2.3 测定步骤
        2.3.1 手工方法
        2.3.2 FIA方法
    2.4 FIA方法的条件实验
        2.4.1 树脂的选择
        2.4.2 淋洗效率
        2.4.3 富集时间
        2.4.4 试剂的提纯
        2.4.5 空白与检出限
        2.4.6 互校
    2.5 痕量样品的采集方法和保存方法互校
        2.5.1 样品采集方法
        2.5.2 样品保存方法
    2.6 小结
3 黄、东海溶解态Al的生物地球化学研究
    3.1 研究区域与样品采集
        3.1.1 研究区域
        3.1.2 样品采集
    3.2 黄、东海中溶解态Al的分布及季节、年际变化
        3.2.1 春季黄、东海溶解态Al的分布
        3.2.2 夏季黄、东海溶解态Al的分布
        3.2.3 秋季黄、东海溶解态Al的分布
        3.2.4 黄、东海溶解态Al分布的季节和年际变化
    3.3 影响黄、东海中溶解态Al分布的因素
        3.3.1 溶解态Al在长江口的行为
        3.3.2 水团混合的影响
        3.3.3 浮游植物的清除
        3.3.4 悬浮颗粒物的影响
        3.3.5 不同区域的影响因素特征
    3.4 黄、东海与其它区域的对比
    3.5 小结
4 南海溶解态Al的生物地球化学研究
    4.1 研究区域与样品采集
        4.1.1 研究区域
        4.1.2 样品采集
    4.2 平面分布特征
    4.3 断面分布特征
    4.4 影响南海溶解态Al分布的因素
        4.4.1 溶解态Al在珠江口的行为
        4.4.2 黑潮水的入侵
        4.4.3 越南近岸上升流对溶解态Al的影响
        4.4.4 大气沉降对溶解态Al的影响
    4.5 南海Al的收支模型
    4.6 小结
5 中国陆架边缘海中Al的跨陆架输送及通量
    5.1 前言
    5.2 样品与数据
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 航次数据的合并
        5.3.2 输送路径
        5.3.3 输送通量
        5.3.4 与其他季节的对比
        5.3.5 中国陆架边缘海溶解态Al的输送
    5.4 小结
6 结论
    6.1 结论
    6.2 创新与不足
参考文献
致谢
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本文编号：2847425