表面等离子体激元(SPPs)是金属表面的自由振荡电子与光子相互作用产生的沿金属表面传播的电子疏密波.自从1998年美国Ebbesen科研小组在实验上观测到光在亚波长尺寸圆孔阵列上的异常透射现象以来，SPPs的光学特性及其丰富的物理机理，引发了人们极大的研究兴趣。表面等离子体激元在超分辨率显微镜、光束聚焦、光弯曲、小型等离子体调制器等方面的研究已经获得了具有重要意义的应用。表面等离子体激元光场操控是纳米光子学的前沿课题，金属纳米缝结构的表面等离子体激元激发及光场图样形成是光场操控得以实现的关键因素。 在本学位论文中，我们利用远场散射显微成像方法和傅里叶变换法开展了金属纳米缝表面等离子体激元激发及光场图样形成的实验研究。实验上，(1)搭建了带有显微物镜的马赫-增德尔干涉仪对散射SPP场进行成像。通过对散射SPP场与参考光的干涉条纹作傅里叶变换，直接提取了SPP场的相位分布图样。使用线偏振光照射银纳米圆环缝和油浸银纳米螺旋线缝，分别在缝的中心区域产生了纳米尺度的SPP涡旋和SPP相位奇异线。(2)设计了能够同时提供横电(TE)偏振和横磁(TM)偏振入射的L-形缝结构样品，并分别激发了光子模式和等离子体模式光波。使用CCD记录了L-形缝结构样品产生的两模式光波的干涉条纹图样，从干涉图样中获得了两模式光波的参数及光波对缝宽和传播距离的依赖关系，根据条纹的对比度获知了两模式光波的偏振垂直关系。(3)在金膜表面加工了三个直径为6微米、不同缝宽的金纳米圆环缝样品，在入射光保持竖直偏振不变的情况下，通过改变检偏器的偏振方向和参考光的偏振方向，分别记录了总光场强度图样、水平偏振光场强度图样和竖直偏振光场强度图样，观察了各散射图样随缝宽的演化。理论上，(1)基于实验数据，构建了线偏振光入射下圆环缝激发的SPP场的经验表达式，通过尝试计算的方法确定了银圆环缝及油浸银螺旋线缝激发的SPP场的经验表达式中的参量，解释了银圆环缝和油浸银螺旋线缝SPP场中相位涡旋和相位奇异线形成的原因。(2)利用光场强度分布、相位分布与能流密度之间的关系，推导得出了环绕涡旋中心附近的单光子动量、动量密度、轨道角动量和轨道角动量密度的表达式，并首次将它们应用于SPP场，分析了SPP场中相位涡旋和奇异线的不均匀分布特性。(3)引入基尔霍夫近似下的散射理论并结合表面等离子体激元和柱面波的杂化波模型，分析了金属随机表面上光子模式光波和等离子体模式光波的散射过程，讨论了散射对两模式光波的影响，解释了实验上提取的两模式光波波矢差异的原因。(4)通过将入射偏振分解为平行于和垂直于缝元方向的分量，并利用获得的等离子体模式和光子模式的光波参数，研究了由于两种模式光波激发效率和初始相位不同所导致的合成光场椭偏性质和偏振态转换，提出了单缝元的偏振转换器模型。通过对单缝元激发的光场矢量进行定向分解，并利用光场随传播距离的变化，建立描述任意缝结构激发光场干涉的矢量惠更斯-菲涅耳原理。数值模拟计算中，计算了圆环缝结构产生的散射SPP涡旋场，通过将计算结果与模拟结果对照，验证了所建立的SPP激发场经验表达式的准确性。利用矢量形式的惠更斯-菲涅尔原理，我们计算了不同方向的偏振光场图样，同时验证了该原理的灵活性。本论文共分六章。 第一章描述了表面等离子体激元的研究背景；表面等离子体激元的基本特性及其激发方式；表面等离子体激元光场的实验探测方法；金属表面纳米缝结构操控表面等离子体光场的研究进展及其应用；本论文的选题依据和研究内容。 第二章报道了线偏振光照射下银纳米圆环缝产生的散射SPP场中的四相位涡旋结构。使用带有显微物镜的马赫-增德尔干涉系统对散射SPP场进行成像，通过对干涉强度图样作傅里叶变换直接获得了散射SPP场的相位分布，在圆环缝的中心区域发现了一个四相位涡旋结构。为了解释四相位涡旋结构形成的原因，提出了线偏振光入射下圆环缝激发的SPP场经验模型，结合描述SPP传播的惠更斯-菲涅尔原理尝试计算了圆环缝产生的SPP光场分布。将计算结果与实验结果作详细对照，获得了线偏振光入射下圆环缝激发的SPP源场振幅和相位的表达式。我们发现，线偏振光入射下银纳米圆环缝激发的SPP波随方位角呈现出不均匀分布特点：随着方位角变化，振幅在一个常数基础上以sin20变化，而相位以cos20变化，且相位变化的振幅为0.9(略大于/4)，这意味着与水平激发波元相比，竖直激发波元有约/2的相位延迟。最后，推断得出散射SPP场中的四相位涡旋结构图样是由于圆环缝激发了振幅和相位不均匀分布的SPP波元及其相互干涉形成的。本章建立的SPP激发场经验表达式有助于理解SPPs的激发特性和实际计算银膜表面的SPP场分布。此外，也证明了远场散射成像方法是探测等离子体场的有力方法。 第三章实验研究了线偏振光照射下油浸银纳米螺旋线缝SPP光波的奇异特性。在螺旋线缝的中心区域发现了六个非均匀分布的相位涡旋和一条相位奇异线。随后构建了油浸银圆环缝辅助实验来获取SPP激发场的表达式，并利用描述SPP传播的惠更斯-菲涅尔原理，探究了等离子体场中相位涡旋和相位奇异线形成的原因。从实验图样和计算图样中发现虽然相位涡旋的平均拓扑荷统一，但环绕涡旋中心附近的相位分布并不均匀。在涡旋点处，光场的实部零值线和虚部零值线相互交叉，环绕涡旋点的等相线密度与两零值线的夹角大小成反比。在相位奇异线处，实部零值线和虚部零值线几乎重合，相位分布发生了两个大约为/2的突然变化。此外，涡旋中心附近光场的单光子动量、动量密度、轨道角动量和轨道角动量密度也呈现出不均匀分布的特点。这种特点表现为：(1)环绕涡旋中心，单光子动量大小和方向的分布都不均匀。即越靠近涡旋中心动量越大，在相位变化越快的位置动量越大；单光子动量的方向在离涡旋中心较近位置明显偏离该点径向矢量的法线方向，且距离涡旋中心越远越接近其法线方向。(2)动量密度的大小与该点到涡旋中心的距离成正比。(3)轨道角动量随方位角的变化分布不均匀，但在径向方向基本保持恒定。(4)轨道角动量密度的大小与该点到涡旋中心距离的平方成正比。另外，相位奇异线两端的单光子动量几乎垂直穿过该奇异线，而在稍微远离相位奇异线的位置，单光子动量非常小。在奇异线的两侧区域，动量密度环绕两端点转动，会产生一个沿z方向的轨道角动量密度Lz。动量密度在奇异线右上侧和左下侧产生的轨道角动量Lz方向相反，因此两者会互相抵消。表面等离子体相位涡旋和相位奇异线的研究对实现纳米尺度的操控及其相关应用有重要意义。 第四章基于L-形纳米缝结构的实验结果，提取了光子模式和等离子体模式光波的参数并构建了两模式光波的表达式。在实验上，采用马赫-增德尔干涉仪作为散射显微成像实验装置，宽度为300nm的L-形缝结构作为样品。利用L-形缝结构两臂能够同时提供TE和TM入射的结构优势，分别激发了光子模式和等离子体模式光波。从两模式光波的干涉条纹图样中，提取了相同条件下两模式光波的参数包括初始振幅，传播波矢和初始相位。光子模式和等离子体模式光波的波矢分量分别是k~1=8.67×10~3nm11，k2=8.86×10~3nm12。两模式光波的波矢差异导致它们在传播过程产生了额外的相位延迟。通过引入基尔霍夫近似下的散射理论结合SPP波和准柱面波的杂化波模型，我们解释了两模式光波波矢差异的原因。除此之外，分别从两列波的干涉条纹和相位分布图中，提取到了光子模式与等离子体模式光波的初始振幅比为0.81，初始相位差异为0=2.34。我们在金膜上制作了半径为6微米，缝宽为300nm的圆环缝样品作为验证实验。将实验结果与用惠更斯-菲涅尔原理计算的结果作对比，实验得到的强度和相位图样与计算结果高度一致，验证了实验上所得参数的适用性。本章得出的光波表达式参数是两模式光波激发、散射和干涉的综合反映，对实现纳米波场操控的金属纳米缝设计有极大的促进作用。 第五章研究了散射成像光场随缝宽的演化并构建了线偏振光入射下金属纳米缝结构的光场偏振转换器模型。实验上，我们制作不同宽度的L-形缝结构作为样品，从样品产生的光子模式和等离子体模式光波的干涉强度条纹图样中，获得了不同宽度金属纳米缝激发的两模式光波的参数。通过观察条纹的对比度，获知了两模式光波的偏振垂直关系。我们发现随纳米缝宽度的变化，激发的光子模式和等离子体模式光波的参数不同：(1)在等离子体模式下，缝越窄，光波中的准柱面波成分越少，导致其波矢分量越大；而在光子模式下，因为光波只有一个单独成分，所以其波矢量不随缝宽变化。(2)等离子体模式下，光波的初始振幅随缝宽变大呈现线性增长；而在光子模式下，由于截止缝宽的存在，只有当缝的宽度大于或等于200nm时，光波的初始振幅才随缝宽出现近似线性增长。(3)对于等离子体模式光波，较窄缝激发光波的初始相位领先于较宽缝激发光波的初始相位；与之相反，对于光子模式光波，较宽缝激发光波的初始相位领先于较窄缝激发光波的初始相位。随后，通过将入射偏振分解为沿缝元方向和垂直于缝方向的分量，研究了合成光场的偏振态与入射偏振的差异，提出了单缝元的偏振转换器模型。基于获得的光波参数及其两模式光波的偏振垂直关系，构建了描述任意缝结构激发光场干涉的矢量惠更斯-菲涅尔原理。实验上制作了不同宽度的圆环缝样品，首次系统地研究了圆环缝产生的x方向偏振、y方向偏振和总强度图样随缝宽的演化。偏振图样随缝宽的演化特性表明，一个复杂金属纳米缝结构可以起到SPP偏振图样转换器的作用。计算结果与实验结果的高度吻合验证了我们所构建模型的精确性。 第六章，总结了本学位论文所取得的成果和创新，并对下一步将要进行的工作进行了展望。
【学位单位】：山东师范大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：O436.3;O53
【部分图文】：
场H也可得到类似形式的方程。公式(1.6)是分析波导电磁模式的基础，与它特性被研究者大量讨论[1.16]。为了获得空间上的场振幅分布和波传播的色散寻找E和H的分量表达式，应用时间依赖性 iωt ，可以得到如下一系列0yzxEEi Hy z 0x zyE Ei Hz x 0yxzE Ei Hx y 0yzxHHi Ey z 图 1.1 平面波导结构
0xE i z 0z yE H 22 202( ) 0yyHk Hz (1.8)可推导为：01yxEH i z 0z yH E 22 202( ) 0yyEk Ez
山东师范大学博士学位论文2 2 22 0 2k k (1.14)联立，可以得到表面等离子体激元在介质/金属界面1 201 2k 色散关系之前,我们简单地分析横电模式波。根据yE 和xH 可得到1 1 2A ( k k) 0 0时才成立，即2 1A A 0。我们可以得到结论：沿界面传磁模式的电磁波。
【共引文献】
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