烧绿石稀土氧化物材料的探索与低温物性研究
发布时间：2020-12-07 02:15
自旋阻挫材料由于其存在丰富的磁性和量子相变现象,成为凝聚态物理领域当前的研究热点之一。阻挫的一种情况就是所谓的几何阻挫,它是由于晶格的对称性,体系内磁相互作用不能被同时满足处于能量最小的状态,导致了基态的宏观简并和自旋涨落。其中烧绿石结构材料就是一种典型的三维自旋阻挫材料。这类材料低温下存在许多新奇的磁性质,如自旋液体、自旋冰等。针对这些材料,通过化学掺杂和元素替代可以引起多种量子态之间的竞争和转变,从而导致一些特殊的磁性。在本文中,我们通过元素替换和掺杂生长出R2AlSbO7（R=Er,Yb）和Tb2Ti2-xZrxO7单晶材料,并测量了它们的低温磁性和热输运性质,来研究它们的晶体场以及基态性质,为我们更加深入理解烧绿石材料的基态特征提供更多的实验依据。我们还研究了一维Ising链材料Ca3Co2O6的低温热输运性质。第一章首先介绍了几何阻挫和烧绿石材料的基本性质。然后,介绍了 XY型烧绿石材料R2B2O7（B=Ge,Ti,Sn）的实验研究进展,以及无序对XY型烧绿石材料基态性质影响的实验和理论研究。最后,概述了近几年Tb2Ti2O7基态性质的研究进展。第二章介绍了一种新型稀土化合物...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：110 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近邻格点上的自旋形成了反铁磁排列构型
?第一章烧绿石材料方２〇７?（及＝Ｅｒ，Ｙｂ）和ＴｂｓＴｈＯ？???复杂，如图１．１（ｂ）所示。三个自旋分别位于等边三角形的三个顶点上，他们的最??近邻交换作用为反铁磁交换作用，在这种情况下，三个自旋不可能互相形成反平??行排列。早在１９５０年，Ｗａｒｍｉｅｒ等人就对三角晶格上的Ｉｓｉｎｇ模型进行了研宄，??该晶格上最近邻自旋相互作用为反铁磁相互作用，发现体系在极低的温度下没能??进入一种长程的磁有序态［１］。对于相同的体系，如果三角格点上的Ｉｓｉｎｇ自旋为??铁磁相互作用，那么阻挫就不会产生，会在低温下出现二级相变，进入长程铁磁??有序态。??讓画??图１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近邻格点上的自旋形成了反铁磁排列构型。（ｂ）在三??角格子中，无法形成最近邻自旋反平行排列的构型，形成阻挫结构［ｌｈ??除了二维三角格子之外，二维ｋａｇｏｍＳ格子是另外一种几何阻挫体系，如图??１．２（ａ）所示，由三角形格子共顶点连接形成，以一个三角格子某一格点上的自旋??方向为轴线，其他两个格点上的自旋方向可以绕着这条轴线任意旋转，对应很多??不同的自旋构型，他们的基态都为能量最低态，这些自旋构型之间的变化不会引??起基态能量的改变［２１］。因此他们的基态自旋构型存在宏观的简并，自旋排布是??其中的某一种状态。在三维体系中，烧绿石结构同样具有几何阻挫效应，它是共??（ａ）?Ａ?（ｂ）??Ｋａｇｏｍｅ?Ｐｙｒｏｃｈｌｏｒｅ??图１．２?（ａ）由三角形组成的ｋａｇｏｍＳ格子，（ｂ）四面体组成的烧绿石结构［２１］。??３??
?第一章烧绿石材料／；；决０７?（及＝Ｅｒ，?Ｙｂ）和Ｔｂ２Ｔｉ２０７???顶点的四面体组成的结构，如图１．２（ｂ）所示，自旋排布更加复杂，不论最近邻自??旋之间的相互作用是铁磁还是反铁磁，都会产生几何阻挫效应。当为反铁磁相互??作用时，低温下基态进入自旋液体态，存在很强的自旋涨落效应。当为铁磁相互??作用时，基态会形成自旋冰基态，四面体顶点上的自旋取向被限制在连接四面体??中心到顶点的局域轴上，并且形成两进两处的自旋构型，这与冰结构中氢和氧的??距离关系类似，因此称为自旋冰构型［２１］。满足自旋冰构型的自旋取向一共有六??种，因此体系也处于一种宏观的简并基态。烧绿石结构由于其维度更高导致自旋??结构更加复杂，尤其对于稀土烧绿石氧化物，稀土离子之间存在不同的磁相互作??用包括：自旋交换相互作用、磁偶极相互作用以及较强的晶体场作用，这些相互??作用之间的竞争以及几何阻挫效应导致该体系中出现丰富的磁性质，因此该体系??也成为本文研宄的主要内容。??为了可以定量衡量阻挫效应的强度，Ｒａｍｉｒｅ等人提出了一种经验方法，被大??家广泛接受。对于普通磁性材料，其高温磁化率遵循居里一外斯定律：／＝ｃ／（ｒ－??０ｃｗ），：Ｔ是温度，通过拟合高温磁化率数据，可以得到居里常数Ｃ和居里一外斯??温度先ｗ，如图１．３所示。结合体系进入长程有序态时的临界温度ｒＮ，定义阻挫??因子为／＝－０ｃｗ／ｒＮ，用于表示阻挫效应强度，数值越大代表阻挫效应越强，一般??把阻挫因子／＞?１０的材料称为强阻挫体系［２２］，对于一个理想的自旋液体系统／＝??°°〇??（ａ）?ＮＯＮＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ?（ｂ）?ＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ??Ｔｎ￣＾ｃｗ
本文编号：2902431
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：110 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近邻格点上的自旋形成了反铁磁排列构型
?第一章烧绿石材料方２〇７?（及＝Ｅｒ，Ｙｂ）和ＴｂｓＴｈＯ？???复杂，如图１．１（ｂ）所示。三个自旋分别位于等边三角形的三个顶点上，他们的最??近邻交换作用为反铁磁交换作用，在这种情况下，三个自旋不可能互相形成反平??行排列。早在１９５０年，Ｗａｒｍｉｅｒ等人就对三角晶格上的Ｉｓｉｎｇ模型进行了研宄，??该晶格上最近邻自旋相互作用为反铁磁相互作用，发现体系在极低的温度下没能??进入一种长程的磁有序态［１］。对于相同的体系，如果三角格点上的Ｉｓｉｎｇ自旋为??铁磁相互作用，那么阻挫就不会产生，会在低温下出现二级相变，进入长程铁磁??有序态。??讓画??图１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近邻格点上的自旋形成了反铁磁排列构型。（ｂ）在三??角格子中，无法形成最近邻自旋反平行排列的构型，形成阻挫结构［ｌｈ??除了二维三角格子之外，二维ｋａｇｏｍＳ格子是另外一种几何阻挫体系，如图??１．２（ａ）所示，由三角形格子共顶点连接形成，以一个三角格子某一格点上的自旋??方向为轴线，其他两个格点上的自旋方向可以绕着这条轴线任意旋转，对应很多??不同的自旋构型，他们的基态都为能量最低态，这些自旋构型之间的变化不会引??起基态能量的改变［２１］。因此他们的基态自旋构型存在宏观的简并，自旋排布是??其中的某一种状态。在三维体系中，烧绿石结构同样具有几何阻挫效应，它是共??（ａ）?Ａ?（ｂ）??Ｋａｇｏｍｅ?Ｐｙｒｏｃｈｌｏｒｅ??图１．２?（ａ）由三角形组成的ｋａｇｏｍＳ格子，（ｂ）四面体组成的烧绿石结构［２１］。??３??
?第一章烧绿石材料／；；决０７?（及＝Ｅｒ，?Ｙｂ）和Ｔｂ２Ｔｉ２０７???顶点的四面体组成的结构，如图１．２（ｂ）所示，自旋排布更加复杂，不论最近邻自??旋之间的相互作用是铁磁还是反铁磁，都会产生几何阻挫效应。当为反铁磁相互??作用时，低温下基态进入自旋液体态，存在很强的自旋涨落效应。当为铁磁相互??作用时，基态会形成自旋冰基态，四面体顶点上的自旋取向被限制在连接四面体??中心到顶点的局域轴上，并且形成两进两处的自旋构型，这与冰结构中氢和氧的??距离关系类似，因此称为自旋冰构型［２１］。满足自旋冰构型的自旋取向一共有六??种，因此体系也处于一种宏观的简并基态。烧绿石结构由于其维度更高导致自旋??结构更加复杂，尤其对于稀土烧绿石氧化物，稀土离子之间存在不同的磁相互作??用包括：自旋交换相互作用、磁偶极相互作用以及较强的晶体场作用，这些相互??作用之间的竞争以及几何阻挫效应导致该体系中出现丰富的磁性质，因此该体系??也成为本文研宄的主要内容。??为了可以定量衡量阻挫效应的强度，Ｒａｍｉｒｅ等人提出了一种经验方法，被大??家广泛接受。对于普通磁性材料，其高温磁化率遵循居里一外斯定律：／＝ｃ／（ｒ－??０ｃｗ），：Ｔ是温度，通过拟合高温磁化率数据，可以得到居里常数Ｃ和居里一外斯??温度先ｗ，如图１．３所示。结合体系进入长程有序态时的临界温度ｒＮ，定义阻挫??因子为／＝－０ｃｗ／ｒＮ，用于表示阻挫效应强度，数值越大代表阻挫效应越强，一般??把阻挫因子／＞?１０的材料称为强阻挫体系［２２］，对于一个理想的自旋液体系统／＝??°°〇??（ａ）?ＮＯＮＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ?（ｂ）?ＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ??Ｔｎ￣＾ｃｗ
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