痕量元素在中国北方主要海产贝类和黄渤海表层沉积物中的含量及其环境指示意义

发布时间：2017-04-07 16:04

  本文关键词：痕量元素在中国北方主要海产贝类和黄渤海表层沉积物中的含量及其环境指示意义，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：海岸带是一个陆地和水生生态系统之间相互作用的地理空间,是世界上陆海相互作用最活跃的地区之一,对大量动植物和水生生物的生存至关重要,而海洋沉积物则是痕量元素的重要汇区。近年来,作为人为活动相关的过程产生的大量的痕量元素污染物通过未经处理的工业废水、市政污水、地表径流等各种方式进入沿海环境。痕量元素对生态环境有潜在毒性和威胁,因此,痕量元素污染引起了人们的广泛关注。为了获得一个直观的空间或种间分布,研究了痕量元素在中国北方主要海产贝类和黄渤海表层沉积物中的含量,主要研究内容如下:1)对从中国北部沿海6个城市(大连、青岛、日照、潍坊、威海、烟台)8个当地海鲜市场中随机抽取的9种可食用双壳贝类(海湾扇贝、栉孔扇贝、牡蛎、沙蛤、文蛤、贻贝、菲律宾蛤仔、毛蚶和缢蛏)的159个样本进行了痕量元素污染的调查及风险评估。用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和氢化物发生-原子荧光光谱仪(HG-AFS)对贝类可食用组织痕量元素浓度进行分析,然后采用多种评价标准对污染状况进行评估。使用美国环保局(USEPA)和世界卫生组织食品委员会食品添加剂专家委员会(WHO/JECFA)制定的每周允许摄入量(PTWI)、每日允许摄入量(ADI)和参考剂量(Rf D)对中国北方居民人体健康风险进行评估,为消费者与海鲜消费相关的污染问题提供更好的认知。2)对来自渤海和黄海的表层沉积物进行了酸可挥发硫化物(Acid Volatile Sulfur;AVS)和同步浸取的金属(Simultaneously Extracted Metals;SEM)的测定,以评估沉积物质量。采用由美国环保局(USEPA)建立的[SEM]-[AVS]和([SEM]-[AVS])/fOC方法进行微量金属生物毒性的评估。3)采集了渤海湾海岸带的表层沉积物,对6种痕量金属(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)做出地球化学和环境评价。采用两种沉积物质量标准和两种地球化学标准化方法(地质累积指数和富集因子)来分析金属潜在风险和富集程度。痕量元素在中国北方主要海产贝类和黄渤海表层沉积物中的研究结果表明:1)所采集的贝类中As、Cr、Hg和Pb具有相似水平,而不同贝类中Cd、Cu和Zn浓度表现出明显差异。栉孔扇贝中Cd、牡蛎中Cu浓度水平明显比其他贝类高。必需痕量元素的含量比非必需痕量元素的含量高,Zn的含量最高。Cd和Pb之间、Cd和Zn之间、Cu和Zn之间存在显著的相关性。风险评价表明通过市售贝类消费引起的Cd和Cu人体健康风险暴露应给予绝对必要的关注。通过消费市售双壳贝类引起的其他微量元素(As、Cr、Hg、Pb和Zn)的人类健康风险暴露可以忽略不计。然而考虑到大多数沿海居民通常食用大量双壳贝类,必须予以关注。2)贝类可食用组织中8种潜在有害元素(Ag、Be、Co、Ni、Sb、Se、Tl和V)含量的平均值从大到小依次是SeNiVCoAgSbBeTl。获得的平均浓度分别为:Ag 133.57±211.05 ng/g,Be 11.54±4.74 ng/g,Co 0.16±0.10μg/g,Ni 0.65±0.60μg/g,Sb 13.92±10.66 ng/g,Se 0.80±0.29μg/g,Tl 1.85±0.55 ng/g和V 0.33±0.12μg/g。平均而言,不同采样城市及不同双壳贝类物种之间,Se具有最高的组织浓度,其次是Ni、V、Co、Ag、Sb和Be,而Tl含量最低。一般来讲,在这8个可量化的PHEs的研究中,Ag、Be、Co、Ni、Sb、Se、V和Tl没有明显的空间差异,考虑到Ni可能是贝类消费的一个风险因素,而且大多数沿海居民通常食用大量双壳贝类,必须引起关注。3)莱州湾和獐子岛海域表层沉积物的[AVS]和[SEM]变化范围分别为0.71-11.03和0.10-0.74μmol/g干重。莱州湾[AVS]的浓度在河流出口的地区比较低,沿向海方向越来越高。[AVS]明显与TOC呈正相关。[SEM]明显与TOC、沉积物的含水量和细颗粒泥沙的含量呈正相关,与粗组分含量呈显著负相关。得到的结果表明,莱州湾和獐子岛海域表层沉积物质量较高,不会对生态系统造成负面影响。4)AVS和SEM在北黄海(NYS)和渤海(BS)的空间分布特征不同。AVS在北黄海的含量分布范围为0.279到5.131μmol/g,在渤海的含量分布范围是0.570到3.994μmol/g;北黄海海域SEM的含量从0.086到1.264μmol/g不等,渤海的SEM含量从0.538到1.462μmol/g不等。AVS与沉积物中总有机碳呈明显正相关。SEM与总有机碳、沉积物中水含量和细粒级颗粒物含量呈显著的正相关,与粗粒级颗粒物含量呈显著地负相关性。[SEM]/[AVS]小于1的站点在北黄海有10个(共13个),在渤海有5个(共13个),表明北黄海的表层沉积物质量要高于渤海的。在北黄海,AVS与一些因素有明显的相关性,在渤海则不是,表明在渤海AVS含量分布受到更加复杂的人为影响。本研究中两种不同评价方法的结果有时会出现差异,因此用单一的方法来评价沉积物质量不够充分,用两种方法结合对比评价更加有效。5)渤海湾潮间带表层沉积物中除Cr平均浓度比大陆上地壳部平均值(UCC)中浓度明显更高以外,其他元素的平均浓度与UCC中的浓度水平相当。所有研究的金属,它们在砂和粉砂质砂沉积物中的总浓度比粘土质粉砂沉积物中的低得多。平均而言,Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn在砂和粉砂质砂沉积物中的总浓度分别为0.08、43.6、9.7、15.3、19.9和39.5μg/g,粘土质粉砂沉积物中的相应的值分别是0.17、97.3、40.5、42.5、32.2和111μg/g。对于除Cd外的每一种金属元素,他们的总浓度在粘土质粉砂沉积物中或在砂和粉砂质砂沉积物中的分布都非常相似,其变异系数一般小于10%。通过美国环保局(2004)标准进行评估表层沉积物质量,相关结果也与美国环保局(2005)沉积物质量指南进行比较。基于不同标准的沉积物质量评估结果比较表明有时候相互矛盾。所以,单一的评价方式对沉积物中重金属的生态风险评价是不足以得出准确的科学结论。本研究表明,基于不同种标准比较后的结果将更有效、更加有说服力。
【关键词】：痕量元素 双壳贝类 表层沉积物 环境风险评价 黄海 渤海
【学位授予单位】：中国科学院烟台海岸带研究所
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X55;X834;X835
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-8
• Abstract8-17
• 1 绪论17-30
• 1.1 选题背景与意义17-20
• 1.1.1 研究背景17-19
• 1.1.2 研究意义19-20
• 1.2 国内外研究进展20-30
• 1.2.1 贝类中痕量元素含量国内外研究进展21-24
• 1.2.2 沉积物中痕量元素研究进展24-30
• 2 研究区概况、研究内容、技术路线及研究方法30-40
• 2.1 研究区概况30-32
• 2.1.1 贝类研究区概况30
• 2.1.2 莱州湾和獐子岛研究区概况30-31
• 2.1.3 渤海和黄海研究区概况31-32
• 2.1.4 渤海湾研究区概况32
• 2.2 研究内容和技术路线32-35
• 2.2.1 研究内容32-34
• 2.2.1.1 贝类研究内容32-33
• 2.2.1.2 沉积物研究内容33-34
• 2.2.2 技术路线34-35
• 2.3 研究方法35-40
• 2.3.1 贝类研究方法35-36
• 2.3.1.1 样品采集方法35
• 2.3.1.2 样品实验室处理方法35
• 2.3.1.3 样品分析方法35
• 2.3.1.4 样品质量评价方法35
• 2.3.1.5 贝类产品食用建议35-36
• 2.3.2 沉积物研究方法36-40
• 2.3.2.1 沉积物样品的p H、Eh36
• 2.3.2.2 沉积物样品的含水率36
• 2.3.2.3 沉积物样品的粒度组分的测定36
• 2.3.2.4 沉积物TOC含量的测定36-37
• 2.3.2.5 沉积物样品中AVS和SEM的测定37
• 2.3.2.6 沉积物样品中中重金属总量和重金属形态的测定37-40
• 3 痕量元素在贝类中含量及人体健康风险评价40-83
• 3.1 中国北方6个沿海城市主要市售贝类样品的采集及前处理40-46
• 3.1.1 贝类样品的采集40-41
• 3.1.2 贝类样品的前处理41-46
• 3.2 中国北方主要市售贝类的常规痕量元素含量及人体健康风险评价46-64
• 3.2.1 研究背景46-47
• 3.2.2 材料与方法47-49
• 3.2.2.1 样品分析47
• 3.2.2.2 质量保证与质量控制（QA/QC）47-48
• 3.2.2.3 数据统计分析方法48-49
• 3.2.2.4 人体暴露评估方法49
• 3.2.3 结果与讨论49-64
• 3.2.3.1 痕量元素浓度水平49-57
• 3.2.3.2 痕量元素浓度水平单向ANOVA分析和元素间相关性分析57-60
• 3.2.3.3 痕量元素人体暴露风险评估分析60-62
• 3.2.3.4 通过消费贝类引起的痕量元素日估算摄入量62-64
• 3.2.4 小结64
• 3.3 中国北方主要市售贝类的潜在危险元素含量及风险评价64-83
• 3.3.1 研究背景64-66
• 3.3.2 材料与方法66-68
• 3.3.2.1 样品分析66-67
• 3.3.2.2 质量保证与质量控制（QA/QC）67
• 3.3.2.3 数据分析方法67-68
• 3.3.3 结果与讨论68-81
• 3.3.3.1 潜在危险元素（PHEs）浓度水平68-75
• 3.3.3.2 痕量元素浓度水平单向ANOVA分析和元素间相关性分析75-81
• 3.3.4 小结81-83
• 4 黄渤海表层沉积物中痕量元素含量及环境指示83-109
• 4.1 莱州湾及獐子岛海区表层沉积物的AVS和SEM83-95
• 4.1.1 样品的采集83-84
• 4.1.2 样品的分析84-85
• 4.1.2.1 沉积物样品的p H、Eh84
• 4.1.2.2 沉积物样品的含水率84
• 4.1.2.3 沉积物样品的粒度组分的测定84
• 4.1.2.4 沉积物TOC含量的测定84
• 4.1.2.5 沉积物样品的AVS和SEM的测定84-85
• 4.1.3 质量保证与质量控制（QA/QC）85
• 4.1.4 表层沉积物地球化学特征85-87
• 4.1.4.1 表层沉积物粒度85-86
• 4.1.4.2 表层沉积物含水率、TOC86-87
• 4.1.5 莱州湾和獐子岛的表层沉积物中[AVS]和[SEM]以及环境指示意义87-95
• 4.2 渤海和北黄海海区表层沉积物的AVS和SEM变化特征95-109
• 4.2.1 研究背景95-96
• 4.2.2 材料与方法96-99
• 4.2.2.1 研究区概况96
• 4.2.2.2 采样概况96-97
• 4.2.2.3 分析方法97-99
• 4.2.3 结果与讨论99-109
• 4.2.3.1 表层沉积物的地球化学特征99-101
• 4.2.3.2 表层沉积物中AVS的空间分布101-105
• 4.2.3.3 表层沉积物中SEM的空间分布105-106
• 4.2.3.4 表层沉积物毒性评估106-109
• 5 渤海湾海岸带表层沉积物中痕量金属的浓度和形态分布特征及环境指示意义109-129
• 5.1 研究背景介绍109-110
• 5.2 样品采集110-112
• 5.2.1 潮间带表层沉积物样品采集110
• 5.2.2 潮下带表层沉积物样品采集110-112
• 5.3 表层沉积物样品分析方法及质量控制（QC）、质量保证（QA）112-113
• 5.4 海岸带表层沉积物样品的地球化学特征113-115
• 5.5 结果与讨论115-128
• 5.5.1 潮间带表层沉积物重金属总量的范围和分布115-118
• 5.5.2 潮间带表层沉积物重金属含量相关分析118
• 5.5.3 潮间带表层沉积物重金属形态分布118-119
• 5.5.4 渤海湾表层沉积物重金属的环境指示意义119-128
• 5.5.4.1 基于SQGs的表层沉积物重金属污染状况评估119-122
• 5.5.4.2 基于评估指数的渤海湾表层沉积物重金属生态风险评估122-124
• 5.5.4.3 基于AVS和SEM的渤海湾表层沉积物重金属生态风险评估124-128
• 5.6 小结128-129
• 6 结论、创新点与展望129-134
• 6.1 研究结论129-132
• 6.1.1 中国北方6个沿海城市市售海产贝类痕量元素的研究129-130
• 6.1.2 基于AVS和SEM的渤黄海海域表层沉积物质量评价及环境指示130-131
• 6.1.3 渤海湾潮间带表层沉积物基于重金属总量和形态分布的质量评估131-132
• 6.2 研究创新点132
• 6.3 研究展望132-134
• 参考文献134-150
• 作者简历150-151
• 主要科研论文目录15

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