外界环境对分子激发态质子转移过程影响的实验与理论研究

发布时间：2021-02-21 20:30

　　分子激发态质子转移过程一直是原子与分子物理领域的热点研究课题之一。激发态质子转移分子在光学材料、荧光探针和化学传感器等诸多方面有着重要的应用价值和发展前景。通过改变外界环境因素,调节激发态质子转移分子的光物理性质,实现对分子激发态质子转移过程机制的有效调控,有望为发光器件性能的优化、分子开关和传感器的设计等提供理论基础。在本论文中,我们采用飞秒瞬态吸收光谱技术、金刚石对顶砧高压技术和含时密度泛函理论方法,对有机分子在不同溶剂极性、溶剂链尺寸和压力条件下的激发态质子转移过程展开了研究,具体的研究内容概括如下:（1）采用飞秒瞬态吸收光谱技术和含时密度泛函（DFT/TDDFT）理论方法,研究了溶剂极性对香豆素E-8-(（4-（dimethylamino）phenylimino）methyl-7-hydroxy-4-methyl-2H-chromen-2-one（CDPA）分子发光特性和激发态超快动力学过程的影响。随着溶剂极性的增大,香豆素CDPA分子的荧光强度逐渐减弱,荧光峰位置发生红移。超快动力学拟合结果表明,溶剂极性的增大有助于加快香豆素CDPA分子中的激发态分子内质子转移（ESIPT）... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：110 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 激发态分子超快过程
    1.2 激发态质子转移过程
        1.2.1 激发态分子内质子转移
        1.2.2 激发态分子间质子转移
    1.3 超短脉冲激光技术的发展
    1.4 超快时间分辨光谱学技术
        1.4.1 飞秒荧光上转换技术
        1.4.2 时间分辨光克尔技术
        1.4.3 飞秒瞬态吸收光谱技术
    1.5 本论文的主要工作及结构安排
第二章 实验装置与理论计算
    2.1 飞秒时间分辨瞬态吸收光谱测量系统
        2.1.1 飞秒激光系统
        2.1.2 飞秒瞬态吸收系统
        2.1.3 飞秒瞬态吸收实验数据处理
    2.2 金刚石对顶砧高压技术
        2.2.1 金刚石压砧
        2.2.2 金属密封垫片
        2.2.3 传压介质
        2.2.4 红宝石标压
    2.3 高压飞秒瞬态吸收系统
    2.4 理论研究方法
        2.4.1 密度泛函理论
        2.4.2 含时密度泛函理论
第三章 溶剂极性对香豆素CDPA的 ESIPT和 TICT动力学过程影响的研究
    3.1 引言
    3.2 实验与理论方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 稳态吸收与荧光光谱
        3.3.2 飞秒瞬态吸收光谱
        3.3.3 分子构型优化与前线分子轨道
        3.3.4 激发态势能曲线
    3.4 本章小结
第四章 高压诱导单组份1-HAQ分子白光产生及增强机制的研究
    4.1 引言
    4.2 实验与理论方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 常压稳态吸收与荧光光谱
        4.3.2 高压稳态吸收与荧光光谱
        4.3.3 常压飞秒瞬态吸收光谱
        4.3.4 高压超快动力学过程
    4.4 本章小结
第五章 乙醇溶剂对DPC分子激发态分子间双质子转移机制影响的研究
    5.1 引言
    5.2 理论方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 分子构型优化
        5.3.2 垂直激发能
        5.3.3 非共价相互作用
        5.3.4 前线分子轨道
        5.3.5 红外振动光谱
        5.3.6 双质子转移机制
    5.4 本章小结
第六章 氢键链尺寸对PQ-（MeOH）n=1,2 复合物发光机制影响的研究
    6.1 引言
    6.2 理论方法
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 分子构型优化
        6.3.2 前线分子轨道
        6.3.3 红外振动光谱
        6.3.4 多质子转移机制
    6.4 本章小结
第七章 总结与展望
参考文献
作者简介
攻读博士期间的研究成果
致谢



本文编号：3044874