低温过程中Cu-Zn同位素分馏的实验地球化学研究

发布时间：2021-05-20 13:43

　　风化和吸附是低温表生环境中两个非常重要的过程,尤其对Cu和Zn等过渡族金属元素,风化和吸附作用对它们在自然界中（如沉积岩、海水等）的分布至关重要。因此,研究风化和吸附过程中Cu-Zn同位素分馏过程及分馏机理对于理解Cu-Zn的生物地球化学循环过程至关重要。本论文以“低温Cu-Zn同位素分馏体系”为主题,主要研究内容和成果如下:（1）建立了高精度Cu-Fe-Zn分析方法（精度分别为±0.05‰、±0.05‰、±0.06‰）,通过提高精度,精确测定硅酸岩的Cu同位素组成是不均一的;（2）高岭土吸附过程会发生显著的Cu同位素分馏,轻Cu同位素优先被吸附,使溶液相对富集重Cu同位素;反应时间、起始Cu浓度和背景电解质浓度对吸附过程Cu同位素分馏影响较大,可有效解释河口同位素组成变化和示踪金属离子来源等问题;反应温度、溶液p H对吸附过程Cu同位素分馏基本无影响,这对于解释地质时间尺度及温度范围内海洋沉积物及水体的Cu同位素组成提供了依据;由XRD数据和瑞利分馏模拟可知,高岭土吸附过程产生显著Cu同位素分馏的机理是由于溶液中的Cu络合形式不同,高岭土优先吸附富集轻Cu同位素的Cu（H2O）62+... 

【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：153 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
第1章 前言
    1.1 研究背景、现状及问题
        1.1.1 高精度Cu-Fe-Zn分析测试方法
        1.1.2 高岭土吸附过程Cu、Zn同位素分馏
        1.1.3 玄武岩及硫化物淋滤过程Cu同位素分馏
        1.1.4 风化成土过程Cu-Zn同位素分馏影响因素
    1.2 研究目标、内容和技术路线
        1.2.1 研究目标
        1.2.2 研究内容
        1.2.3 技术路线
    1.3 主要工作及成果概述
        1.3.1 主要工作
        1.3.2 成果概述
第2章Cu、Fe、Zn概述
    2.1 Cu、Fe、Zn地球化学性质
    2.2 Cu、Fe、Zn同位素概述
        2.2.1 Cu、Fe、Zn标准物质
        2.2.2 Cu、Fe、Zn同位素表示方法
    2.3 Cu、Fe、Zn同位素分析技术发展史
        2.3.1 热电离质谱仪（TIMS）
        2.3.2 二次离子电离质谱（SIMS）和激光共振电离质谱（RIMS）
        2.3.3 多接收电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）
第3章 高精度Cu-Fe-Zn分析方法的建立
    3.1 引言
    3.2 实验环境及实验器材
        3.2.1 实验室环境
        3.2.2 试剂纯化
        3.2.3 器皿清洗
    3.3 岩石标样溶解
    3.4 干扰因素
    3.5 化学分离
    3.6 质谱分析
        3.6.1 质谱仪测试条件
        3.6.2 仪器质量分馏校正
    3.7 同位素测试精度影响因素评估
        3.7.1 离子干扰
        3.7.2 回收率
        3.7.3 酸度匹配
        3.7.4 浓度匹配
    3.8 长期外部精度
    3.9 国际标准物质的Cu同位素组成
    3.10 小结
第4章 高岭土吸附过程Cu同位素分馏的实验研究
    4.1 引言
    4.2 样品
        4.2.1 吸附剂
        4.2.2 吸附质
    4.3 实验方法
        4.3.1 实验器皿
        4.3.2 实验仪器
        4.3.3 实验过程
    4.4 测试方法
        4.4.1 Cu浓度分析
        4.4.2 Cu同位素分析
        4.4.3 XRD矿物相分析
    4.5 实验结果
        4.5.1 反应时间影响
        4.5.2 起始Cu浓度影响
        4.5.3 溶液pH影响
        4.5.4 反应温度影响
        4.5.5 背景电解质浓度影响
        4.5.6 根据固体残渣验证样品的Cu同位素分馏
    4.6 讨论
        4.6.1 起始高岭土与固体残渣的XRD分析
        4.6.2 不同实验条件对吸附率及Cu同位素分馏的影响
            4.6.2.1 反应时间影响
            4.6.2.2 起始Cu浓度影响
            4.6.2.3 溶液pH影响
            4.6.2.4 反应温度影响
            4.6.2.5 背景电解质浓度影响
    4.7 吸附过程中Cu同位素分馏机理
    4.8 应用研究
    4.9 小结
第5章 高岭土吸附过程Zn同位素分馏的实验研究
    5.1 引言
    5.2 样品
        5.2.1 吸附剂
        5.2.2 吸附质
    5.3 实验方法
        5.3.1 实验器皿及仪器
        5.3.2 实验过程
    5.4 测试方法
        5.4.1 Zn浓度分析
        5.4.2 Zn同位素分析
    5.5 实验结果与讨论
        5.5.1 反应时间对吸附率及Zn同位素分馏影响
        5.5.2 溶液pH对吸附率及Zn同位素分馏影响
        5.5.3 反应温度对吸附率及Zn同位素分馏影响
    5.6 吸附过程Zn同位素分馏机理
    5.7 小结及应用研究
第6章 玄武岩及硫化物淋滤过程中Cu同位素分馏的实验研究
    6.1 引言
    6.2 样品描述
    6.3 实验器皿及仪器
    6.4 实验方法
        6.4.1 周期淋滤实验
            6.4.1.1 周期淋滤实验
            6.4.1.2 不同酸类型的周期淋滤实验
            6.4.1.3 平行周期淋滤实验
        6.4.2 连续淋滤实验
    6.5 测试方法
        6.5.1 Cu浓度分析与XRD矿物相分析
        6.5.2 Cu同位素分析
    6.6 实验结果与讨论
        6.6.1 周期淋滤实验
            6.6.1.1 BHVO-2 淋滤实验
            6.6.1.2 GBW07105 淋滤实验
            6.6.1.3 Cpy淋滤实验
        6.6.2 不同酸类型的周期淋滤实验
        6.6.3 平行周期淋滤实验
            6.6.3.1 BHVO-2 平行周期淋滤实验（pH = 2）
            6.6.3.2 BHVO-2 平行周期淋滤实验（pH = 5）
            6.6.3.3 GBW07105 平行周期淋滤实验（pH = 2）
        6.6.4 连续淋滤实验
    6.7 淋滤过程中Cu同位素分馏机理
        6.7.1 淋滤液中Cu不同络合方式
        6.7.2 吸附作用
            6.7.2.1 Fe(III)氧化物/氢氧化物吸附作用
            6.7.2.2 高岭石吸附作用
        6.7.3 起始样品存在富Cu的表面氧化层
        6.7.4 生成Cu沉淀或次生矿物
            6.7.4.1 玄武岩标样
            6.7.4.2 黄铜矿样品
        6.7.5 矿物不均一溶解
            6.7.5.1 淋滤液Cu同位素由重变轻阶段
            6.7.5.2 淋滤液Cu同位素由轻变重阶段
            6.7.5.3 淋滤液始终富集重Cu同位素阶段
    6.8 应用研究
    6.9 小结
第7章 花岗岩风化剖面Cu-Zn同位素研究
    7.1 引言
    7.2 样品描述
    7.3 分析方法
    7.4 结果与讨论
        7.4.1 岩性分析
        7.4.2 岩相学分析
        7.4.3 主量元素分析
        7.4.4 Cu-Zn含量及同位素
            7.4.4.1 风化剖面A
            7.4.4.2 风化剖面B
    7.5 小结
第8章 结论
致谢
参考文献
博士期间发表论文
会议论文
个人简历



本文编号：3197857