电子—核关联分子强场超快动力学研究

发布时间：2022-02-17 07:18

　　分子由电子和原子核构成,其内部的电子运动与核运动在光与物质相互作用过程中扮演着非常重要的角色。在超短强激光脉冲的作用下,分子内的束缚电子将从激光场中吸收光子能量发生跃迁,最终逃逸到自由态或布居到高激发的里德堡态,致使分子被电离或激发。电子发生跃迁运动时通常会伴随着原子核的超快运动。由于原子核比电子质量大几个数量级,它们各自的运动时间尺度也相差甚远,例如原子核的振动、转动以及解离等行为一般发生在几十飞秒甚至皮秒(1皮秒=10^-12秒)量级,而电子的运动则要快许多,一般发生在亚飞秒(1飞秒=10^-15秒)至阿秒(1阿秒=10^-18秒)时间尺度。根据玻恩-奥本海默近似,人们通常将电子与核的运动分开处理。然而,在强激光场作用下,分子内电子与原子核之间是相互耦合的,因此电子与原子核之间的动力学过程存在一定关联性。分子内的电子-核关联效应,尤其是电子与原子核之间的能量关联共享很大程度上决定了分子后续的超快响应行为,例如分子化学键断裂、分子阈上解离、分子内里德堡态激发、分子内电子和原子核量子态演化、分子内质子迁徙及分子异构化等。在电子... 

【文章来源】：华东师范大学上海市211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：130 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
内容摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言:光与物质相互作用
    1.2 激光场
    1.3 强激光场中原子分子电离和激发
        1.3.1 强场光电离
        1.3.2 强场里德堡态激发
    1.4 分子强场超快动力学
        1.4.1 分子电离解离
        1.4.2 分子内电子-原子核关联:多光子能量吸收与分配
        1.4.3 分子定向解离
        1.4.4 分子里德堡态激发
    1.5 论文主要工作
第二章 分子强场超快动力学精密测控实验系统
    2.1 飞秒激光系统
        2.1.1 飞秒激光脉冲锁模
        2.1.2 啁啾脉冲放大
        2.1.3 少周期飞秒脉冲产生
    2.2 冷靶反冲动量成像谱仪
        2.2.1 超声分子束源
        2.2.2 三维动量探测器
        2.2.3 信号处理与数据采集
        2.2.4 三维动量重构
    2.3 小结
第三章 多电子体系分子强场电离中电子-核能量共享效应
    3.1 电子-核关联能谱
    3.2 CO分子单电离解离中电子-核能量共享
        3.2.1 振动分辨的电子-核关联能谱
        3.2.2 轨道分辨的电子-核关联能谱
    3.3 电子-核能量共享:多电子体系COvs.两电子体系H_2
    3.4 小结
第四章 光子数分辨的氢气分子定向解离:电子-核能量关联的影响
    4.1 分子化学键定向断裂
    4.2 平行双色激光场驱动H_2定向解离
        4.2.1 相位可控非共线平行双色激光场
        4.2.2 双色激光场绝对相位标定
        4.2.3 解离核波包干涉
        4.2.4 能量分辨的质子定向出射
    4.3 电子-核关联能谱分辨分子吸收光子总数
    4.4 光子数分辨的分子定向解离
        4.4.1 解离路径权重变化
        4.4.2 不对称幅度的变化
    4.5 小结
第五章 强激光驱动分子里德堡态激发
    5.1 强场里德堡态激发的实验测量
        5.1.1 中性里德堡态粒子实验探测
        5.1.2 分子受挫双电离通道实验测量
    5.2 分子内电子重俘获超快行为精密测控
        5.2.1 动态演化过程实时观测
        5.2.2 分子里德堡态激发的相干调控
    5.3 基于电子-核关联的多光子共振的分子里德堡态激发
        5.3.1 强激光诱导里德堡态激发物理机制的争议
        5.3.2 分子里德堡态激发解离核能谱:(H~+,H*)vs. (H~+,H~+)
        5.3.3 基于电子-核关联的多光子共振激发图像
        5.3.4 光强依赖的能谱结构
        5.3.5 多光子共振里德堡态激发机制的普适性
    5.4 小结
第六章 总结与展望
    6.1 论文内容总结
    6.2 展望
参考文献
博士期间科研成果与荣誉奖励
致谢



本文编号：3629030