纳米电子体系中的等离激元

发布时间：2017-07-14 09:15

  本文关键词：纳米电子体系中的等离激元

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【摘要】：由于其独特的电荷累积、局域场增强和突破衍射极限特性，等离激元在纳米结构体系的研究中有着非常重要的地位。它已经被广泛的应用到材料学、光学、医学、生物学、化学等领域。通过扫描隧道显微镜精确操作单个原子技术的发展，推动了等离激元在微观领域的发展。各种形状，各种尺寸的纳米团簇的等离激元被大量的研究。目前在研究等离激元方面，含时密度泛函理论是使用最广的方法。然而，这个方法计算量大，且所得的结果往往会受到外加电场的影响。鉴于此，我们提出用本征方程方法来寻找等离激元。使用这种方法即可以避免大量的迭代计算，同时又可以避免在寻找等离激元模式时受到外加电场的干扰。利用本征方程，我们找出了超薄金属薄膜和一维线性原子链中的等离激元，并系统的研究了它们的基本性质。 在第一项研究工作中，我们利用虚拟晶格原子层模拟超薄金属薄膜，然后在自洽的线性响应近似的基础上，给出超薄金属薄膜等离激元振荡的本征方程。通过本征方程，我们计算了单层和多层体系的等离激元分布，，并发现两种等离激元模式，二维(2D)模式和体类似(BL)模式。2D模式的等离激元能量在长波极限下为零，而BL模式的等离激元能量在长波极限下不为零。在2D模式处的诱导电荷在垂直薄膜平面方向上是对称分布的，而在BL模式处的诱导电荷在垂直方向上有可能是对称分布的也有可能是反对称分布的。并且，BL模式处的诱导电荷在垂直方向上始终有着极化，而2D模式处的诱导电荷仅仅在三层以上体系在垂直方向上是有着极化的，同时2D等离激元在三层以上的体系将会渐渐演变成表面等离激元。2D离激元的能量，在同一个面电子数密度下会随着层数的增加而减小，但在同一个体电子数密度下，在小波矢时，会随着层数的增加而增加。在小波矢情况下，我们将不同层体系的2D等离激元作对比，发现不同层体系的2D等离激元色散曲线会互相靠近，并接近纯二维体系的等离激元色散曲线。 在第二、三项研究工作中，分别在自由电子气模型和紧束缚模型下，我们用一维虚拟晶格体系模拟了线性原子链。然后，在含时密度泛函理论和线性响应理论的基础上，给出了一维原子链体系的本征方程。利用这个本征方程，体系中的所有激发模式都可以被找到。通过将本征解和偶极响应做对比，我们找到一种新的模式的等离激元：四极等离激元。在一维体系中，偶极等离激元对应反对称的电荷振荡，并且可通过偶极响应共振给出。与偶极等离激元不同的是，四极等离激元对应对称的电荷振荡，只可以通过四极响应共振给出，并且四极等离激元不能被均匀场激发。在四极等离激元频率处，偶极响应消失，电子的运动类似于声子呼吸模式原子的摆动。 在自由电子气模型中，受限原子链体系的等离激元与体系尺寸密切相关。我们发现偶极模式和四极模式具有类似的尺寸效应，并且通过本征方程得到的尺寸依赖性与无规相近似得到的准一维无限长体系的等离激元色散关系吻合。偶极和四极等离激元的频谱在小长度体系都是离散的，在大长度体系会变得连续。随着体系长度的增加，等离激元的个数会增加，可是等离激元的频率和相邻等离激元间的频率间隔会减小。最低等离激元频率不为零，可是在体系尺寸增大时有趋近于零的趋势。进一步，我们讨论了偶极响应和四极响应随体系长度的变化。发现随着体系长度的增加，共振频率会发生红移，同时偶极和四极响应的强度会增强。此外，在偶极和四极等离激元频率附近处，我们调查了诱导电荷密度的共振，发现外加电场频率一个甚至很小的变化，都会引起诱导电荷密度一个很大的变化，诱导电荷密度的实部和虚部在等离激元频率处都大大增强。同时，通过本征电荷密度在四极等离激元频率处的分布，我们了解到四极等离激元的形成是一维受限体系固有的性质。 在紧束缚模型中，经过计算，我们发现等离激元的特性与自由电子气模型得到的结果类似。就像在电子气模型中提到的，随着原子链长度的增加，偶极等离激元和四极等离激元的个数会增多，共振频率会红移，并且偶极和四极响应的强度会增加。除了这些，我们还发现由于电子和空穴激发的等价性，等离激元频率关于电子半满状态对称。在半满之前，等离激元频率会随着电子个数的增加而增加，半满之后，等离激元频率会随着电子个数的增加而减小。并且半满之前，偶极和四极响应的强度会随着电子个数的增加而增加。最后我们还推导了周期性无限长原子链的本征方程，并利用本征方程计算了无限长原子链的等离激元色散关系。
【关键词】：纳米结构体系 本征方程 自洽线性响应近似 含时密度泛函理论 超薄金属薄膜 偶极等离激元 四极等离激元
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1;O484
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-10
• 目录10-12
• 插图索引12-14
• 第1章 绪论14-22
• 1.1 研究背景和发展历程14-15
• 1.2 等离激元的概念及基本分类15-16
• 1.3 等离激元的应用16-18
• 1.4 研究现状及分析18-20
• 1.5 本文的研究内容20-22
• 第2章 基本的方法和理论22-39
• 2.1 引言22
• 2.2 含时密度泛函理论22-30
• 2.2.1 密度泛函理论的基本介绍22-23
• 2.2.2 密度泛函理论的流程23-24
• 2.2.3 泛函的引进和霍亨伯格-孔恩定理24-28
• 2.2.4 科恩-沈方法28-29
• 2.2.5 含时密度泛函理论29-30
• 2.3 自洽的线性响应近似30-39
• 2.3.1 自洽的线性响应近似的提出30-31
• 2.3.2 自洽的线性响应近似的理论基础31-33
• 2.3.3 自洽的线性响应近似计算横向等离激元33-35
• 2.3.4 自洽的线性响应近似计算纵向等离激元35-37
• 2.3.5 包含二体相互作用的自洽的线性响应近似37-39
• 第3章 超薄金属薄膜中的等离激元39-51
• 3.1 引言39-40
• 3.2 超薄金属薄膜模型40-41
• 3.3 本征方程及其推导41-43
• 3.4 数值结果与讨论43-49
• 3.5 结论49-51
• 第4章 准一维体系的偶极等离激元和四极等离激元51-68
• 4.1 引言51-52
• 4.2 本征方程推导52-53
• 4.3 模型和本征方程53-56
• 4.4 四极等离激元的发现56-59
• 4.5 偶极和四极等离激元的基本特性59-67
• 4.6 本章小结67-68
• 第5章 紧束缚一维体系中的偶极等离激元和四极等离激元68-87
• 5.1 引言68-69
• 5.2 有限长原子链的本征方程69-72
• 5.3 哈伯德模型下的本征方程72-74
• 5.4 有限长原子链的计算结果与分析74-82
• 5.5 无限长原子链的本征方程82-84
• 5.6 无限长原子链的等离激元84-86
• 5.7 本章小结86-87
• 结论与展望87-90
• 1 全文工作总结87-88
• 2 本学位论文工作创新点88-89
• 3 未来工作展望89-90
• 参考文献90-103
• 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文103-104
• 致谢104

【参考文献】

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1 刘丹丹;张红;;A time-dependent density functional theory investigation of plasmon resonances of linear Au atomic chains[J];Chinese Physics B;2011年09期

本文编号：540506