H_2及几个烷烃小分子的康普顿轮廓研究

发布时间：2017-08-02 05:01

  本文关键词：H_2及几个烷烃小分子的康普顿轮廓研究

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【摘要】：原子分子的康普顿轮廓直接反映了原子分子基态的电子动量密度分布,并对其波函数的变化十分灵敏。因此,实验上测量康普顿轮廓是探究原子分子内部电子分布的一个重要途径。精确的康普顿轮廓实验数据不仅能够帮助我们了解原子分子的电子结构特性,而且可以作为基准来检验各种理论模型、计算方法以及靶的波函数。为此,本论文利用先进的第三代同步辐射光源,精确测量了H：及几个小烷烃分子的康普顿轮廓,并利用量子化学计算软件Gaussian09计算了这些分子的康普顿轮廓。 本论文的主要工作及创新点如下： 1、在上海同步辐射光源BL15U1线站上,实现了X射线康普顿散射技术。在入射光能量为20keV、能量展宽为3eV、且光束为非聚焦模式条件下,可以测量任意较轻的气相原子分子的康普顿轮廓。为此,我们设计并建成了包括气室、固体探测器、康普顿散射支架等在内的一整套实验装置,光子入射方向、探测方向与气室中心的对中精度均在0.1mm以内。其中,气室采用了铝合金材料,实现了无焊接密封和上下两层设计,不仅密封效果好,而且可大大降低实验本底； 2、利用量子化学计算软件Gaussian09,在本实验室实现了原子分子的康普顿轮廓计算。为了能与实验测量的康普顿轮廓进行对比,用C语言编写了一个卷积程序： 3、测量了H2分子的康普顿轮廓,统计精度在pz=0处达到了0.2%。同时,采用Hartree-Fock方法和密度泛函方法结合一系列逐渐增大的基组计算了H2分子的康普顿轮廓。通过与实验的康普顿轮廓对比发现,密度泛函计算明显与实验符合更好,揭示出电子关联效应在H2分子波函数的精确计算中起重要作用。此外,不同基组的B3LYP计算与实验的对比结果表明,添加弥散函数或极化函数对提高H2分子的波函数描述精度帮助不大； 4、测量了CH4和C2H6分子的康普顿轮廓,统计精度在pz=0处达到了0.2%。由于采用了先进的第三代同步辐射光源并采取了有效的降本底措施,目前实验测量的康普顿轮廓比早期的实验结果更精确。同时,用密度泛函方法结合aug-cc-pVTZ基组计算得到的康普顿轮廓也与目前的实验符合很好。此外,通过对比CH4和C2H6分子各个轨道的康普顿轮廓与位置空间电子密度分布,揭示了康普顿轮廓与波函数之间的密切联系； 5、首次测量了C3H8分子的康普顿轮廓,统计精度在pz=0处达到了0.2%。实验结果与采用密度泛函方法结合aug-cc-pVTZ基组的计算符合很好。另外,分析了C3H8分子13个轨道的康普顿轮廓和位置空间电子密度分布。
【关键词】：康普顿轮廓 康普顿散射 X射线康普顿散射技术 同步辐射 气 室 硅漂移X射线探测器 Hartree-Fock方法 密度泛函理论 H_2 CH_4 C_2H_6 C_3H_8 电子动量密度 波函数
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O561
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-9
• 目录9-12
• 第一章 绪论12-26
• 1.1 光与物质的相互作用12-13
• 1.2 光散射过程13-18
• 1.2.1 弹性散射13-14
• 1.2.2 非弹性激发14-15
• 1.2.3 康普顿散射15-18
• 1.3 康普顿轮廓18-26
• 1.3.1 康普顿轮廓的发现18-20
• 1.3.2 康普顿轮廓的研究背景20-21
• 1.3.3 康普顿轮廓的理论基础21-26
• 第二章 康普顿轮廓实验方法26-44
• 2.1 测量原理26-27
• 2.2 实验装置27-39
• 2.2.1 同步辐射光源简介27-33
• 2.2.2 气室33-36
• 2.2.3 硅漂移X射线探测器36
• 2.2.4 康普顿散射支架36-39
• 2.3 实验的动量分辨39-43
• 2.4 康普顿轮廓实验方法的特点43
• 2.5 本章小结43-44
• 第三章 康普顿轮廓的理论计算44-60
• 3.1 康普顿轮廓计算的理论基础44
• 3.2 常用的量子化学理论44-48
• 3.2.1 Hartree-Fock理论44-47
• 3.2.2 密度泛函理论47-48
• 3.3 量子化学计算软件Gaussian 0948-54
• 3.3.1 Gaussian 09简介48-50
• 3.3.2 Gaussian 09的输入文件50-52
• 3.3.3 基组的选择52-54
• 3.4 康普顿轮廓的理论计算54-60
• 3.4.1 分子构型优化54-56
• 3.4.2 分子轨道波函数的计算56-57
• 3.4.3 动量密度的计算57-58
• 3.4.4 康普顿轮廓的计算58-60
• 第四章 H_2的康普顿轮廓研究60-66
• 4.1 实验研究现状60
• 4.2 H_2的康普顿轮廓计算60-62
• 4.3 实验方法62-63
• 4.4 实验结果和讨论63-64
• 4.5 本章小结64-66
• 第五章 CH_4和C_2H_6的康普顿轮廓研究66-76
• 5.1 实验研究现状66-67
• 5.2 CH_4和C_2H_6的康普顿轮廓计算67
• 5.3 实验方法67-69
• 5.4 实验结果和讨论69-75
• 5.5 本章小结75-76
• 第六章 C_3H_8的康普顿轮廓研究76-82
• 6.1 实验研究现状76
• 6.2 C_3H_8的康普顿轮廓的计算76
• 6.3 实验方法76-77
• 6.4 实验结果和讨论77-80
• 6.5 本章小结80-82
• 总结与展望82-84
• 参考文献84-92
• 附录A 康普顿轮廓实验操作说明92-96
• A.1 实验步骤92-93
• A.2 注意事项93-96
• 在读期间发表的学术论文96-98
• 致谢98

【共引文献】

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本文编号：607676