拓扑绝缘体Bi_2Se_3引入磁序的研究

发布时间：2017-08-20 05:06

  本文关键词：拓扑绝缘体Bi_2Se_3引入磁序的研究

  更多相关文章： 拓扑绝缘体 铁磁性 磁电阻 真空蒸镀 磁控溅射 金属-绝缘体转变

【摘要】：拓扑绝缘体(TI)作为非传统意义的绝缘体,其特点是材料的内部有能隙,而表面态却无能隙无散耗。由于强自旋耦合作用,这种奇特的表面态受时间反演对称保护,因此能抵抗体系中晶体的缺陷、非磁性杂质等外界环境的影响。理论上预言拓扑绝缘体和其他体系相(磁性材料或超导材料)结合的复合体系的界面还可能发现新的物质相和新奇的物理性质,如量子反常霍尔效应、Majorana费米子和磁单极子。利用这些物理特性,人们可以构造新型量子器件,并最终应用到自旋电子学和量子计算机等领域。本论文选取典型的3D TI Bi2Se3作为研究对象。TI在低温强磁场下的作用下出现拓扑量子态,由此能观察到量子霍尔效应,然而这还不算是真正的拓扑绝缘体。科学家们期望有真正的TI,它们不依赖外加的强磁场也能够观察到量子霍尔效应,即反常量子霍尔效应,这是利用样品本身所具有的的铁磁性导致霍尔平台。而想要得到这种效应可以通过材料设计在TI中引入铁磁性。实现的手段是在TI中进行过渡族掺杂从而引入铁磁性,而理论计算出非磁性的2p轻元素X(X-B,C和N)掺杂TI,可以诱导出铁磁性,调控拓扑性质。故本论文对Bi2Se3进行了磁性元素Co、Ni和非磁性元素C的掺杂研究。另一个手段是把TI和铁磁材料结合在一起,利用异质结的邻近效应诱导出铁磁性。本论文选择在钙钛矿锰氧化物(La0.7Sr0.3MnO3简称LSMO)薄膜上沉积Bi2Se3薄膜,形成异质结构。探索铁磁性的强关联体系对Bi2Se3磁性、电输运性能和表面态调控方面的影响。全文的内容为以下几部分：对Bi2Se3单晶体进行磁性元素的掺杂,掺杂元素有Co和Ni。Bi2Se3本身样是抗磁性的,而Co掺杂后的样品磁化率温度曲线为顺磁(PM)行为,12K低温下的磁化率磁场曲线存在明显磁滞现象,证实铁磁相的存在。样品的饱和磁化率、矫顽力和剩余磁化率,随着Co浓度的增加而逐渐增大,说明Co浓度与铁磁性密切相关。FM的来源有两个可能的解释。第一,生成了很少量的铁磁体Co-Se化合物。第二,磁性杂质之间的RKKY作用。样品的电阻率的趋势在30K以上和30K两个温区不同,T30K的温区,主要是电子-声子散射作用主要是电子-电子之间的散射作用。所有样品都表现出正磁电阻行为。Ni掺杂样品NixBi2-xSe3同样具有层状结构。Ni掺杂对样品磁性影响很大,x=0即Bi2Se3为抗磁材料,x=0.03样品是典型的PM材料,x≥0.05的样品中观察到了复杂的铁磁性,有多个磁转变点,这可能与Ni-Se化合物有关。所有样品都表现出弱金属导电行为,样品的电阻率随Ni含量的增加而增加。不同含量的样品表现出不同的磁电阻行为,可能与样品散射机制和磁有序有关。C掺杂的Bi2Se3晶体的生长是沿c轴取向,结晶性良好且有良好的周期性。晶格参数先减小后增加。样品仍然是n型半导体,说明C掺杂补偿Se缺失是有限的。C掺杂样品的电阻率变化趋势基本相同,随温度降低而降低,30K附近出现金属绝缘转变,电磁阻也在该温度点翻转,说明C掺杂增强了Bi2Se3的表面态对整个电导的贡献,使得电输运中表面电导的作用凸显出来。磁性质在C掺杂之后出现了抗磁到铁磁的变化。探索真空蒸发镀膜的方法制备Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜的工艺条件。制备蒸镀Bi2Se3薄膜的最佳后退火处理参数为退火温度300℃,保温时间5h。适当增加退火温度Ta和保温时间可以提高Bi2Se3薄膜的结晶性,而较高的温度和较长的保温时间又会造成Se缺失。300℃退火的薄膜的电阻率在30K以下有一个很小的上升,显示出金属-绝缘转变,而转变温度点几乎随外加磁场增加而线性增加。300℃退火样品的磁电阻在高场下线性增加,这种现象被认为是一种量子线性霍尔效应；低场下由于拓扑绝缘体表面态中的自旋-动量锁定和自旋轨道的相互作用出现了弱反局域效应。Si(111)单晶,LaAl03单晶、石英和玻璃做基底蒸镀Bi2Se3薄膜,都能成的Bi2Se3相。所有薄膜的Se/Bi相对原子的比C,都比1.5小,虽然是在富Se环境下后退火处理,但过量的Se分子并没有进入薄膜内部。探索了磁控溅射方法制备Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜的工艺条件。溅射沉积的Bi2Se3薄膜的进行后退火处理的最佳参数为：退火温度300℃,保温时间2h。未退火的Bi2Se3薄膜为非晶薄膜,随着Ta的增加,晶粒逐渐从圆形晶粒长成三角形和六边形结构。Ta对样品的电阻率也有影响,对于未退火的薄膜,电阻率随测量温度降低而增加(dρ)/dT0)。当Ta≥200≥时,表现出金属行为(dρ/dT0)。Si(100)基底上溅射的不同厚度的Bi2Se3薄膜都具有很好的c轴取向。300nm薄膜样品表现出弱金属性,在零场下,电阻率随着测试温度的降低而呈现线性降低。然而其他厚度的样品却表现出了不同的特征,这是由于电导在高温和低温区域有不同的输运机制。霍尔效应测试显示载流子与厚度相关,随着厚度增加而增加。MR曲线反应出高场线性磁阻和低场弱反局域效应。采用蒸发和溅射的方法制备拓扑绝缘体/钙钛矿锰氧化物(Bi2Se3/LSMO)异质结。蒸发制备的异质结呈现出绝缘体特性,电阻率随温度降低而逐渐增加,在30K附近饱和,这个温度与Bi2Se3体电导自由电子的冻结温度一致,说明在LSMO薄膜与Bi2Se3之间存在着某些相互作用。扣除LSMO的铁磁信号,还存在明显的磁滞现象,由于Bi2Se3本身是抗磁性的,说明LSMO在Bi2Se3薄膜中诱导出了铁磁性。在通过磁控溅射得到的Bi2Se3/LSMO异质结中,异质结的连续性很好,没有裂缝和孔洞,有层状结构和六方结构。不同厚度的薄膜电阻行为不同,但都能在薄膜中观察到金属-绝缘体相变,Bi2Se3层存在明显的自旋极化电流注入效应。这可能是由于LSMO中长程载流子进入到Bi2Se3当中,不同类型的载流子之间的强耦合及竞争作用造成的。磁性测试证实薄膜中存在铁磁性,说明Bi2Se3薄膜中可能由于基底的磁近邻效应作用而引入了铁磁序。
【关键词】：拓扑绝缘体 铁磁性 磁电阻 真空蒸镀 磁控溅射 金属-绝缘体转变
【学位授予单位】：西南交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O469
【目录】：

• 摘要6-9
• Abstract9-16
• 第一章 绪论16-46
• 1.1 拓扑绝缘体介绍16-26
• 1.1.1 绝缘态17-18
• 1.1.2 量子霍尔态18-24
• 1.1.3 Z_2拓扑不变量和拓扑绝缘体24-26
• 1.2 三维(3D)拓扑绝缘体26-27
• 1.2.1 强弱拓扑绝缘体26
• 1.2.2 第一代拓扑绝缘体26-27
• 1.2.3 第二代拓扑绝缘体27
• 1.3 3D拓扑绝缘体发展前景与应用27-44
• 1.3.1 时间反演(Time Reversal Symmetry)体系27-28
• 1.3.2 非时间反演体系28-29
• 1.3.3 Bi_2Se_3的研究进展29-43
• 1.3.4 前景与展望43-44
• 1.4 本论文的研究思路及主要研究内容44-46
• 1.4.1 研究思路44-45
• 1.4.2 主要研究内容45-46
• 第2章 实验方法、实验设备和表征手段46-53
• 2.1 块材制备方法46-47
• 2.2 薄膜制备方法47-48
• 2.2.1 真空蒸发镀膜法制备Bi_2Se_3薄膜47
• 2.2.2 磁控溅射法制备Bi_2Se_3薄膜47-48
• 2.2.3 高分子辅助化学溶液沉积法制备LSMO薄膜48
• 2.3 实验仪器和表征手段48-53
• 2.3.1 X射线衍射仪48-49
• 2.3.2 扫描电子显微镜49
• 2.3.3 等离子体发射光谱仪49-50
• 2.3.4 霍尔测试系统50-51
• 2.3.5 综合物性测试系统51-53
• 第3章 Bi_2Se_3中掺杂磁性元素引入铁磁序53-89
• 3.1 引言53
• 3.2 磁性元素掺杂对Bi_2Se_3的影响53-54
• 3.3 Co元素掺杂对Bi_2Se_3的影响54-74
• 3.3.1 Co_xBi_(2-x)Se_3的制备54-55
• 3.3.2 XRD结果分析55-56
• 3.3.3 形貌及成分分析56-58
• 3.3.4 磁性研究58-62
• 3.3.5 电输运行为62-67
• 3.3.6 样品Co_(0.08)Bi_(1.92)Se_3物性研究67-72
• 3.3.7 Co掺杂Bi_2Se_3总结72-74
• 3.4 Ni元素掺杂对Bi_2Se_3的影响74-88
• 3.4.1 Ni_xBi_(2-x)Se_3的制备74-75
• 3.4.2 XRD结果分析75-76
• 3.4.3 形貌及成分分析76-78
• 3.4.4 磁性研究78-82
• 3.4.5 电输运行为82-86
• 3.4.6 Ni元素掺杂Bi_2Se_3小结86-88
• 3.5 本章小结88-89
• 第4章 Bi_2Se_3中掺杂非磁性元素引入铁磁序89-104
• 4.1 引言89
• 4.2 Bi_2C_xSe_(3-x)的制备89
• 4.3 XRD结果分析89-90
• 4.4 形貌及成分分析90-92
• 4.5 电输运行为92-99
• 4.5.1 霍尔效应研究92-94
• 4.5.2 电阻温度曲线研究94-96
• 4.5.3 磁电阻96-99
• 4.6 磁性研究99-102
• 4.7 本章小结102-104
• 第5章 真空蒸镀制备Bi_2Se_3薄膜104-120
• 5.1 引言104
• 5.2 真空蒸镀制备Bi_2Se_3薄膜的工艺探索104-108
• 5.2.1 实验流程104-105
• 5.2.2 基底选取与清洗105
• 5.2.3 热处理工艺105-106
• 5.2.4 不同退火温度和保温时间对Bi_2Se_3薄膜相结构的影响106-108
• 5.3 Bi_2Se_3/Si(100)蒸镀薄膜的物性研究108-113
• 5.3.1 形貌分析108-109
• 5.3.2 电输运行为109-112
• 5.3.3 WAL效应112-113
• 5.4 Bi_2Se_3/其它基底蒸镀薄膜的物性研究113-118
• 5.4.1 XRD结果分析113-114
• 5.4.2 形貌和成分分析114-117
• 5.4.3 电输运行为117-118
• 5.5 本章小结118-120
• 第6章 磁控溅射制备Bi_2Se_3薄膜120-132
• 6.1 引言120
• 6.2 磁控溅射制备Bi_2Se_3薄膜的工艺探索120-123
• 6.2.1 实验流程120
• 6.2.2 基底选取与清洗120
• 6.2.3 热处理工艺120-121
• 6.2.4 不同退火温度对Bi_2Se_3薄膜相结构的影响121-123
• 6.3 Bi_2Se_3/Si(111)溅射薄膜的物性研究123-124
• 6.3.1 形貌分析123-124
• 6.3.2 电输运行为124
• 6.4 Bi_2Se_3/Si(100)薄膜的物性研究124-130
• 6.4.1 XRD结果分析125
• 6.4.2 形貌和成分分析125-127
• 6.4.3 电输运行为127-130
• 6.5 本章小结130-132
• 第七章 Bi_2Se_3/LSMO异质结研究132-149
• 7.1 LSMO薄膜的制备工艺探索和物性研究132-136
• 7.1.1 La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3薄膜制备工艺探索132-134
• 7.1.2 测试结果分析134-136
• 7.2 蒸镀法制备的Bi_2Se_3/LSMO异质结的物性研究136-140
• 7.2.1 Bi_2Se_3/LSMO异质结制备方法136
• 7.2.2 Bi_2Se_3/LSMO异质结的物性研究136-140
• 7.3 溅射法制备Bi_2Se_3/LSMO异质结研究140-147
• 7.3.1 Bi_2Se_3/LSMO异质结的制备140-141
• 7.3.2 Bi_2Se_3/LSMO异质结的物性研究141-147
• 7.4 本章小结147-149
• 结论149-152
• 致谢152-153
• 参考文献153-166
• 攻读博士学位期间取得的研究成果166-168

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本文编号：704722