低阻尼Co_2MnSi薄膜的生长、结构、磁性和酞菁铜中多级阻变、记忆效应研究

发布时间：2017-08-31 11:10

  本文关键词：低阻尼Co_2MnSi薄膜的生长、结构、磁性和酞菁铜中多级阻变、记忆效应研究

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【摘要】：半导体技术的不断进步、信息工业的持续发展和人类对计算机性能的无止境需求推动着随机存储器(random access memory, RAM)技术不断向前发展。RAM和CPU直接交换数据,所以RAM的性能直接影响到CPU的速度,进而影响整个计算机的表现。目前计算机常用的RAM是基于电容技术,由于电容有漏电流,所以RAM需要定时刷新以防止数据丢失。这种容易丢失数据的易失性随机存储器逐渐不能满足人类的需求。2010年,国际半导体技术蓝图新兴器件(Emerging Research Devices)和新兴材料(Emerging Research Materials)工作组指出基于自旋转移转矩效应(spin transfer torque, STT)的自旋转移转矩磁随机存储器(STTMRAM)和基于电致阻变效应的阻变随机存储器(resistance random access memory, RRAM)是最有可能成为超越16 nm技术的下一代非易失性随机存储器(non-volatile random access memory, NVRAM)。在由固定磁性层、中间层和自由磁性层组成的三明治结构中,当由固定磁性层流向自由磁性层的电流密度超过临界值后,自由磁性层的磁矩朝着固定磁性层磁矩的方向反转；当电流反向时,被固定磁性层反射回来的和固定磁性层磁化方向相反的电子使自由磁性层的磁矩向固定磁性层磁矩相反方向反转。这种现象称为STT效应。这种三明治结构中两个磁性层磁矩的不同组态对应着器件的不同电阻态：当两个磁性层磁矩方向平行时对应的是低电阻状态；相反时对应的是高电阻状态。这样通过STT效应就可以实现逻辑态的反转,而磁性层的磁化方向断电后并不改变,这样就实现了NVRAM.STT的临界电流密度正比于自由磁性层的Gilbert阻尼因子,所以降低自由磁性层的Gilbert阻尼因子对降低临界电流密度、提高STTMRAM存储密度、减小器件损耗意义重大。Co基Heusler合金居里温度很高、具有半金属性质而且在高隧穿磁电阻(tunelling magnetoresistance, TMR)磁性隧道结(magnetic tunelling junction, MTJ)中应用广泛。除此之外它还是一种Gilbert阻尼因子比较低的磁性材料。我们用磁控溅射在加热MgO衬底上生长了Co2MnSi Heusler合金薄膜,通过控制衬底温度和后续退火温度提高了Co2MnSi薄膜的晶体质量。铁磁共振测试结果拟合表明,300℃生长后550℃退火的样品Gilbert阻尼因子低至0.00015,是目前报道的金属材料中的最小值。不言而喻,精确测量材料的Gilbert阻尼因子不论对应用物理和基础物理都具有很重要的意义。铁磁共振是测量材料Gilbert阻尼因子的常用方法,通过分析共振线宽随测试频率的变化关系,可以得出其数值。铁磁共振中微波场激发的一致进动自旋波对应的波矢k=0。一方面,这些k=0的自旋波可能通过磁振子-电子相互作用将能量传递给晶格,这个过程称为Gilbert阻尼；另一方面k=0的自旋波也可能被磁各向异性、杂质、表面态、第二相等等因素散射成k≠0的自旋波,这个过程称为双磁振子散射。由此可见,铁磁共振的共振线宽至少包含Gilbert阻尼项和双磁振子散射项。然而有很多文献在计算Gilbert阻尼的过程中都忽略了双磁振子散射的贡献,这只有在宽频域测量铁磁共振线宽是测试频率的线性函数的情况下才是可行的。对于铁磁共振线宽随测试频率变化的非单调行为目前研究报道很少,特别在宽频域范围内尚未有报道。我们在5-40GHz的宽频域范围内,在300℃和400℃生长550℃退火的Co2MnSi薄膜中观测到这种非单调行为。基于Sangita等人的工作,我们发展了双磁振子散射对共振线宽贡献的模型,采用数值计算双磁振子散射简并积分和线性回归的方法,拟合了共振线宽随测试频率变化的非单调、单调非线性和线性行为,并且在计算和拟合过程中没有采用固定参数来减小计算难度。拟合结果表明,双磁振子散射对共振线宽的非线性行为有决定性的贡献,但是对于线性行为贡献很小,在宽频域测试范围内是可以忽略的。由于有机材料具有储量丰富、成本低廉、可以印刷或者旋涂制备、可弯曲等等很多优点,近些年来在OLED、有机薄膜晶体管、有机太阳能电池领域中得到广泛研究。由于器件结构多样、存储密度大、开关比高等等性质,小分子、聚合物、复合材料等有机物在RRAM中的潜在应用被普遍重视研究。但是相对于无机材料而言,有机材料不具有长程有序性,也不具有较强的相互作用,分子与分子之间靠比较弱的范德瓦尔斯力结合,导致载流子的局域性较强。这些载流子在被热激发“跳离”局域态之前不会对电导有贡献,导致有机材料中载流子的迁移率较低。而且有机材料中的载流子传输机制不甚明了,仍然需要广泛、深入的研究。目前提出的导电机制有欧姆导电、肖特基发射、热致发射、空间电荷限制电流、隧穿、离子导电、跳跃导电、杂质导电等等。基于这些导电机制,对有机材料电致阻变机理的解释多种多样。由于有机材料电致阻变器件结构多样,并且阻变机制也可能依赖于使用的具体材料,所以一个统一的阻变模型可能并不存在,甚至在同一个器件中也会有不同的机制同时起作用。基于有机材料的电致阻变机理仍需要进一步研究。酞菁铜(copper phthalocyanine, CuPc)是一种典型的共轭p型小分子有机半导体,在OLED、有机薄膜晶体管、有机太阳能电池中应用广泛。但是基于CuPc的电致阻变器件研究很少。我们应用磁控溅射和真空热蒸发的方法制备了不同电极材料的CuPc电致阻变器件,从中首次发现了多级电致阻变现象。当上、下电极都是Co时,是单极阻变,低阻态的稳定性比较差;但是使用Au做下电极、Co做上电极时是双极阻变,低阻态的稳定性大幅提高,在10000s的测试时间内没有观测到低阻态的退变现象。低阻态和高阻态的电阻随温度变化的测试结果表明,阻变前后器件的导电机制没有发生性质上的变化,它们的电阻都随着温度的降低而增大,是典型的半导体导电行为。在较低温度下和γ=1/3的Mott变程跃迁模型符合较好,较高温度下有明显偏离。拟合结果给出低阻态和高阻态的费米能级处态密度相差三个量级,从而导致了低阻态和高阻态之间电阻的巨大差异。低阻态电阻随温度和结面积的变化规律排除了导电通道阻变机制。根据电致阻变的测试结果和热蒸发CuPc薄膜的性质,我们认为空穴在CuPc缺陷态中的受陷和脱陷行为导致了阻变的发生。虽然CuPc与上电极之间的AlO3和与下电极Au之间的偶极层对阻变的发生没有贡献,但是它们对低电阻态的稳定性非常重要。
【关键词】：Co_2M_nSi Gilbert阻尼因子 双磁振子散射 CuPc 电致阻变
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O484.1
【目录】：

• 摘要10-13
• Abstract13-17
• 第1章 绪论17-39
• 第1节 非易失性随机存储器(NVRAM)17-21
• 1.1.1. 阻变随机存储器(RRAM)18-20
• 1.1.2. 磁随机存储器(MRAM)20-21
• 第2节 自旋转移转矩(STT)21-25
• 第3节 铁磁驰豫25-32
• 1.3.1. 一致进动模式25-27
• 1.3.2. 铁磁共振27-29
• 1.3.3. 微波损失和铁磁共振线宽29-31
• 1.3.4. 共振线宽分析：Gilbert阻尼项和双磁振子散射项31-32
• 第4节 本论文的研究内容和方法32-34
• 参考文献34-39
• 第2章 样品的制备方法与测量手段39-51
• 第1节 样品的制备方法39-44
• 2.1.1. 磁控溅射39-42
• 2.1.2. 电阻热蒸发42-44
• 第2节 样品的测量手段44-50
• 2.2.1. 透射电子显微镜(TEM)44-45
• 2.2.2. 铁磁共振(FMR)45-46
• 2.2.3. 超导量子干涉仪(SQUID)46-47
• 2.2.4. X射线衍射仪(XRD)47-48
• 2.2.5. 交变梯度场磁强计(AGM)48-50
• 参考文献50-51
• 第3章 Heusler合金Co_2MnSi的生长和结构表征51-67
• 第1节 Heusler合金51-55
• 3.1.1. Heusler合金的晶体结构51-52
• 3.1.2. Heusler合金的磁性52-53
• 3.1.3. Heusler合金的应用53-55
• 第2节 Co_2MnSi的生长和结构表征55-63
• 第3节 小结63
• 参考文献63-67
• 第4章 Co_2MnSi的磁性：磁各向异性和Gilbert阻尼因子67-91
• 第1节 磁各向异性67-75
• 4.1.1. 磁各向异性的起源68-69
• 4.1.2. 磁各向异性模型69-71
• 4.1.3. Co_2MnSi的磁各向异性：AGM71-75
• 第2节 Co_2MnSi的阻尼因子75-88
• 4.2.1. Gilbert阻尼76
• 4.2.2. Mosaicity76-77
• 4.2.3. 双磁振子散射77-78
• 4.2.4. 面内测量78-83
• 4.2.5. 面外测量83-88
• 第3节 小结88-89
• 参考文献89-91
• 第5章 Co_2MnSi的磁性：双磁振子散射91-105
• 第1节 双磁振子散射的量子力学图像91-100
• 5.1.1. 铁磁驰豫91-92
• 5.1.2. 自旋波理论92-97
• 5.1.3. 双磁振子散射97-100
• 第2节 Co_2MnSi薄膜中共振线宽的非单调行为100-103
• 第3节 小结103
• 参考文献103-105
• 第6章 酞菁铜中的电致阻变和记忆效应105-121
• 第1节 有机物中的电致阻变现象105-109
• 6.1.1. 有机阻变器件的材料、结构105-106
• 6.1.2. 阻变的机制106-108
• 6.1.3. 器件性能参数108-109
• 第2节 酞菁铜中的多级阻变和记忆效应109-117
• 6.2.1. 样品制备和测试109-110
• 6.2.2. 测量结果和讨论110-117
• 第3节 小结117
• 参考文献117-121
• 第7章 总结和展望121-125
• 第1节 本论文的研究内容和结论121-122
• 第2节 本论文的特色和创新122-123
• 第3节 下一步工作展望123-125
• 致谢125-127
• 已发表和即将发表的论文127-128
• 参加的学术会议128-129
• 附件129

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 袁广才;徐征;赵谡玲;张福俊;姜薇薇;黄金昭;宋丹丹;朱海娜;黄金英;徐叙tb;;对以并五苯和酞菁铜为不同有源层的有机薄膜晶体管特性研究[J];物理学报;2008年09期

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 夏海艳;自旋阀结构中自旋转移矩效应驱动磁化[D];兰州大学;2012年

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本文编号：765234