化学修饰电极对除草剂及神经递质类物质的测定及应用研究

发布时间：2017-06-02 14:12

  本文关键词：化学修饰电极对除草剂及神经递质类物质的测定及应用研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：法医毒物分析是分析化学在法医学中的应用,泛指一切涉及法律问题的生物检材分析。建立快速、灵敏的分析方法,对于打击、震慑犯罪,提取物证具有重要意义。农药中百草枯、敌草快等由于毒性强,致死率高且没有特效解毒药等特点常被用于投毒、自杀等案件中。例如百草枯有很强的毒性,在服用数天至数周之内可引起肝脏、肺、心脏、肾脏的功能衰竭,30天内可致死。患者一次服用大剂量的百草枯则不能存活。因此,准确的检测百草枯等农药的浓度,在法医学上对于判断中毒、死亡原因等方面可提供重要的依据。另有大量报道称农药可引起神经递质酶活性降低,造成神经系统紊乱,给人体带来极大危害。因此,建立两者同时测定的方法,探讨两者的影响关系可为研究毒物对人体神经递质影响方面奠定重要基础。化学修饰电极的测定研究是将化合物或复合膜修饰于电极基底上来提高目标物检测灵敏度,改善电极性能的一种电化学方法。作为电极基底的种类有很多,研究较多的是以玻碳为基底的复合膜修饰电极和以金为基底的自组装膜修饰电极。近年来,将纳米金与生物分子相结合制备成生物传感器成为了研究的热点。而与人类生命活动息息相关的神经递质类以及严重威胁人类健康的农药类物质的研究日益受到人们的重视。本文即将与生物分子结合的化学修饰电极应用到神经递质和农残类目标物的检测研究,主要内容如下:第一部分番红花红/纳米金/DNA复合膜修饰玻碳电极对神经递质类目标物的测定及应用研究目的:分别制备聚番红花红-纳米金复合膜修饰传感器和在此基础上,由双链DNA固定的双层纳米金复合膜修饰的玻碳电极。方法:分别用扫描电镜、交流阻抗、原子力显微镜等对修饰膜进行了表征。利用差分脉冲伏安法分别研究了鸟嘌呤、尿酸、腺嘌呤、多巴胺在修饰电极上的电化学行为,并对此四种目标物的同时检测进行了研究。结果:结果发现,此两种修饰电极均能够对四种目标物的电化学氧化起到明显的电催化作用。氧化峰电流分别在6.0×10-7~7.0×10-5 mol/L(鸟嘌呤),1.0×10-6~1.0×10-4 mol/L(尿酸),3.0′10-8~1.0×10-7、2.0×10-7~7.0×10-7 mol/L(腺嘌呤)及1.0×10-8~1.0×10-6 mol/L(多巴胺)范围内与其浓度呈良好的线性关系。对于由双链DNA固定的双层纳米金修饰的玻碳电极,比单层的聚番红花红-纳米金复合膜修饰的玻碳电极显示出了更好的灵敏度,可达到纳摩尔级的测定。结论:此两种修饰电极检验方法快速、灵敏,可用于实际样品的测定,结果满意。第二部分硫醇/纳米金/DNA复合膜修饰金电极对神经递质及除草剂等目标物的测定及应用研究目的:分别制备以聚番红花红为基底,以含有连续腺嘌呤碱基模块的DNA为交联剂的双层纳米金传感器和以硫醇为基底,以含有连续腺嘌呤碱基模块的DNA为交联剂或探针的复合膜传感器。方法:分别用扫描电镜、交流阻抗、原子力显微镜、石英晶体微天平等对修饰膜进行了表征,并利用差分脉冲伏安法分别研究了多巴胺、5-羟色胺、敌草快、百草枯在修饰电极上的电化学行为。结果:结果发现,此双层纳米金修饰传感器较单层纳米金传感器有更高的灵敏度和更低的检出限。5-羟色胺、多巴胺、敌草快和百草枯的峰电流分别在6.0×10-8~1.0×10-6 mol/L,8.0×10-9~1.2×10-6 mol/L,1.0×10-9mol/L至1.2×10-6 mol/L,7.0×10-9mol/L至1.5×10-6mol/L范围内与其浓度呈良好的线性关系。结论:此类修饰电极可用于实际样品的测定,方法快速、简便、灵敏,结果满意。第三部分利用微透析技术对样品中多巴胺和百草枯的同时测定目的:研究微透析技术在样品分离与处理方面的应用。方法:利用差分脉冲伏安法在含有连续腺嘌呤碱基模块的DNA-双层纳米金复合膜修饰金电极表面对多巴胺和百草枯进行了同时测定。结果:考察了两者同时测定的优化p H,分别建立了多巴胺和百草枯的峰电流与其浓度的定量关系。多巴胺和百草枯分别在8.0×10-8 mol/L至8.0×10-6 mol/L和8.0×10-7 mol/L至5.0×10-5 mol/L范围内与其峰电流呈良好的线性关系,检出限分别为7.0×10-9 mol/L和5.0×10-8 mol/L。利用微透析技术对模拟体液及血样中的多巴胺和百草枯的回收率进行了测定,血样中多巴胺和百草枯的回收率分别为30%和24%。结论:微透析技术可应用于实际样品中目标物的分离与处理。
【关键词】：化学修饰电极 纳米金 DNA 神经递质 农药残留
【学位授予单位】：河北医科大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ457;O657.1
【目录】：

• 中文摘要7-10
• 英文摘要10-13
• 英文缩写13-14
• 引言14-16
• 第一部分 番红花红/纳米金/DNA复合膜修饰玻碳电极对神经递质类目标物的测定及应用研究16-74
• 第一节 聚番红花红—纳米金复合膜修饰电极对鸟嘌呤的测定及应用研究16-26
• 前言16
• 材料与方法16-17
• 结果17-20
• 附图20-23
• 附表23-24
• 讨论24
• 小结24
• 参考文献24-26
• 第二节 聚番红花红—纳米金复合膜修饰电极对尿酸的测定及应用研究26-34
• 前言26
• 材料与方法26-27
• 结果27-29
• 附图29-31
• 附表31-32
• 讨论32
• 小结32
• 参考文献32-34
• 第三节 双链DNA固定双层纳米金修饰的玻碳电极对腺嘌呤的测定及应用研究34-43
• 前言34
• 材料与方法34-35
• 结果35-37
• 附图37-40
• 附表40-41
• 讨论41
• 小结41
• 参考文献41-43
• 第四节 双链DNA固定双层纳米金修饰的玻碳电极对多巴胺的测定及应用研究43-52
• 前言43
• 材料与方法43
• 结果43-46
• 附图46-49
• 附表49-50
• 讨论50
• 小结50
• 参考文献50-52
• 第五节 双链DNA固定双层纳米金修饰的玻碳电极对多巴胺、尿酸、鸟嘌呤、腺嘌呤的同时测定及应用研究52-74
• 前言52-53
• 材料与方法53-54
• 结果54-59
• 附图59-65
• 附表65-67
• 讨论67
• 小结67-68
• 参考文献68-74
• 第二部分 硫醇/纳米金/DNA复合膜修饰金电极对神经递质及除草剂等目标物的测定及应用研究74-135
• 第一节 5-羟色胺在杂交DNA固定双层纳米金修饰电极上的电化学行为及测定研究74-83
• 前言74
• 材料与方法74-75
• 结果75-78
• 附图78-80
• 附表80-81
• 讨论81
• 小结81
• 参考文献81-83
• 第二节 多巴胺在杂交DNA固定双层纳米金修饰电极上的电化学行为及测定研究83-92
• 前言83
• 材料与方法83-84
• 结果84-86
• 附图86-89
• 附表89-90
• 讨论90
• 小结90
• 参考文献90-92
• 第三节 敌草快在高度有序未修饰DNA-3D纳米金复合膜修饰电极上的电化学行为及应用92-111
• 前言92-93
• 材料与方法93-95
• 结果95-99
• 附图99-105
• 附表105-107
• 讨论107
• 小结107
• 参考文献107-111
• 第四节 百草枯在高度有序未修饰DNA-3D纳米金复合膜修饰电极上的电化学行为及应用111-135
• 前言111-112
• 材料与方法112-114
• 结果114-120
• 附图120-127
• 附表127-130
• 讨论130
• 小结130
• 参考文献130-135
• 第三部分 利用微透析技术对样品中多巴胺和百草枯的同时测定135-144
• 前言135
• 材料与方法135-136
• 结果136-138
• 附图138-141
• 附表141-142
• 讨论142
• 小结142
• 参考文献142-144
• 结论144-145
• 综述 化学修饰电极的应用研究进展145-169
• 参考文献157-169
• 致谢169-170
• 个人简历170-17

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