电化学制备三维石墨烯-过氧化聚吡咯复合膜修饰电极及应用
发布时间：2022-01-20 12:30
石墨烯材料以其独特的物理化学性能一直作为电化学传感领域热门研究的电极修饰材料。但石墨烯片层间产生的团聚现象,使修饰到电极表面的活性组分会深陷于修饰层的内部使之不能充分暴露,进而影响修饰剂的利用效率和电化学活性。通过制备三维结构石墨烯材料电化学传感界面可有效解决这一问题。相较于低维石墨烯材料,三维结构石墨烯材料具有大的比表面积和孔隙率、相互连接的导电网络和特殊的微环境,能加快界面电荷传递速率和传质速率。而且,以三维结构石墨烯为载体可进一步负载其他活性组分,提高电极的传感性能。本论文在对三维石墨烯复合材料在电化学传感领域的应用进行综述的基础上,采用电化学方法制备了三维结构过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修饰电极、三维结构金纳米粒子-过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修饰电极及三维金纳米粒子-石墨烯掺杂过氧化聚吡咯-多壁碳纳米管复合膜修饰电极,并将其分别应用于三种苯二酚异构体、肼、苯酚和4-叔丁基苯酚的电化学传感。全文主要内容如下:1.以氧化石墨烯充当阴离子掺杂剂,采用直接电化学法构筑了氧化石墨烯-聚吡咯复合膜,经电化学还原和过氧化处理后,得到三维结构的过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修...
【文章来源】：延安大学陕西省
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
D-OPPy/ERGO/CCE电极的制备及对三种苯二酚异构体的检测原理
第二章三维过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修饰电极同时测定三种二酚-16-个均匀的膜（图2-3A），且复合物呈现很薄的片层状结构，这些片层结构进一步随机组装成具有明显孔洞的三维结构（图2-3B）。同时与单独的还原氧化石墨烯相比（图3C），该3D-OPPy/ERGO片层表面明显更加粗糙，说明电化学沉积时聚吡咯主要沉积于石墨烯片层表面，形成了聚吡咯包覆石墨烯片的结构，在进一步过氧化时，聚吡咯膜又生成了多孔结构，导致整个片层表面较粗糙。正是由于这种包覆作用，一方面可以避免石墨烯片层间的团聚，得到更薄的石墨烯片层，另一方面在聚吡咯的作用下可以形成自支撑的三维结构，同时，聚吡咯也提高了复合膜在电极表面负载的牢固程度，有利于改善界面的稳定性。图2-3D是以K2SO4做为支持电解质采用相似方法制备的OPPy膜的扫描电镜图，可以看出，这种情况下只能形成颗粒状的聚吡咯，难以单独形成均匀的膜，这进一步说明OPPy/ERGO复合膜中聚吡咯沉积在了石墨烯片层表面，并进一步组装成具有多孔结构的三维膜。图2-3不同电极的扫描电镜图Fig.2-3Scanningelectronmicroscopephotographs(SEM)ofdifferentelectrodes(A,B)3D-OPPy/ERGO/CCE;(C)rGO/CCE;(D)OPPy/CCE2.3.23D-rGO-OPPy/CCE修饰电极的电化学表征ABCD
第三章三维-金纳米粒子-过氧化聚吡咯/还原氧化石墨烯复合膜修饰电极对肼的测定-30-然呈现出明显的三维多孔结构，同时，复合膜中引入AuNPs后，明显改善了界面的电化学活性。在各种因素的协同作用下，该修饰电极可实现对肼的高灵敏度测定。本实验中修饰电极的制备及对肼的检测原理如图3-1所示：图3-13D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCE电极的制备及对肼的检测原理Fig.3-1Preparationanddetectionprincipleof3D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCEelectrodeforhydrazine3.2实验部分3.2.1仪器与试剂仪器：见2.2.1试剂：氯金酸（HAuCl4·4H2O，A.R.，国药集团化学试剂有限公司），其它试剂均见2.2.1。3.2.23D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCE修饰电极的制备首先按2.2.2节的方法制备三维还原氧化石墨烯-过氧化聚吡咯复合膜修饰电极（3D-OPPy/ERGO/CCE）。在此基础上采用电化学方法将金纳米粒子引入复合膜中。具体方法为：将制备好的3D-OPPy/ERGO/CCE置于含有5.0×104mol·L1HAuCl4+0.01mol·L1Na2SO4+0.01mol·L1H2SO4的混合液中，在0.5~1.5V电位范围内以50mV·s1的扫速循环扫描5圈，取出电极并用水冲洗，得到金纳米粒子-三维过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修饰电极（3D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCE）。为了对比，采用相似方法在裸CCE电极表面沉积金，制成金纳米粒子/CCE电极（AuNPs/CCE）。同时以K2SO4为支持电解质采用与2.2.2节相似的方法制备过氧化聚吡咯膜修饰电极，记为OPPy/CCE。并在此OPPy/CCE电极表面采用电化学方
【参考文献】：
期刊论文
[1]石墨烯量子点的制备方法与表征技术[J]. 赵博,杨永忠,白斌,张小庆,朱端旭. 广州化工. 2019(13)
[2]香精中丙烯酸乙酯、反-2-庚烯醛、苄叉丙酮和对叔丁基苯酚的测定方法研究[J]. 程敏,林伟斌,谭丽容. 香料香精化妆品. 2019(01)
[3]高效液相色谱法快速测定PC饮用水桶中对叔丁基苯酚、对苯二甲酰氯和间苯二甲酰氯迁移量[J]. 邹孝,陆嘉莉. 科技经济导刊. 2019(05)
[4]LC-MS/MS法测定饮用水中4-叔丁基苯酚的含量[J]. 丁可轩,王雪平. 现代化工. 2017(06)
[5]碳纳米管负载纳米金-石墨烯量子点修饰电极电化学检测过氧化氢[J]. 于浩,高小玲,徐娜,陈小霞,冯晓,金君. 分析测试学报. 2016(11)
[6]三维石墨烯/氧化锌纳米结构复合材料的制备及其在双氧水检测中的应用[J]. 张艳娟,郭新立,郝威,王蔚妮,张灵敏,李琦,陈坚,王增梅,孙立涛. 功能材料. 2015(16)
[7]三维多孔结构氧化石墨烯-二茂铁的合成及其过氧化氢化学传感[J]. 樊梦醒,樊晓慧,沈清明,范曲立,黄维. 南京邮电大学学报(自然科学版). 2015(02)
硕士论文
[1]金属纳米粒子—还原氧化石墨烯复合材料的制备及电化学传感应用[D]. 冯晓.延安大学 2018
[2]三维结构石墨烯复合材料化学修饰电极的制备及应用[D]. 陈小霞.延安大学 2018
[3]几种碳基复合纳米材料化学修饰电极的制备及其应用[D]. 徐娜.延安大学 2017
[4]纳米材料化学修饰电极的制备及其在环境分析中的应用[D]. 廉园园.延安大学 2011
本文编号：3598829
【文章来源】：延安大学陕西省
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
D-OPPy/ERGO/CCE电极的制备及对三种苯二酚异构体的检测原理
第二章三维过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修饰电极同时测定三种二酚-16-个均匀的膜（图2-3A），且复合物呈现很薄的片层状结构，这些片层结构进一步随机组装成具有明显孔洞的三维结构（图2-3B）。同时与单独的还原氧化石墨烯相比（图3C），该3D-OPPy/ERGO片层表面明显更加粗糙，说明电化学沉积时聚吡咯主要沉积于石墨烯片层表面，形成了聚吡咯包覆石墨烯片的结构，在进一步过氧化时，聚吡咯膜又生成了多孔结构，导致整个片层表面较粗糙。正是由于这种包覆作用，一方面可以避免石墨烯片层间的团聚，得到更薄的石墨烯片层，另一方面在聚吡咯的作用下可以形成自支撑的三维结构，同时，聚吡咯也提高了复合膜在电极表面负载的牢固程度，有利于改善界面的稳定性。图2-3D是以K2SO4做为支持电解质采用相似方法制备的OPPy膜的扫描电镜图，可以看出，这种情况下只能形成颗粒状的聚吡咯，难以单独形成均匀的膜，这进一步说明OPPy/ERGO复合膜中聚吡咯沉积在了石墨烯片层表面，并进一步组装成具有多孔结构的三维膜。图2-3不同电极的扫描电镜图Fig.2-3Scanningelectronmicroscopephotographs(SEM)ofdifferentelectrodes(A,B)3D-OPPy/ERGO/CCE;(C)rGO/CCE;(D)OPPy/CCE2.3.23D-rGO-OPPy/CCE修饰电极的电化学表征ABCD
第三章三维-金纳米粒子-过氧化聚吡咯/还原氧化石墨烯复合膜修饰电极对肼的测定-30-然呈现出明显的三维多孔结构，同时，复合膜中引入AuNPs后，明显改善了界面的电化学活性。在各种因素的协同作用下，该修饰电极可实现对肼的高灵敏度测定。本实验中修饰电极的制备及对肼的检测原理如图3-1所示：图3-13D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCE电极的制备及对肼的检测原理Fig.3-1Preparationanddetectionprincipleof3D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCEelectrodeforhydrazine3.2实验部分3.2.1仪器与试剂仪器：见2.2.1试剂：氯金酸（HAuCl4·4H2O，A.R.，国药集团化学试剂有限公司），其它试剂均见2.2.1。3.2.23D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCE修饰电极的制备首先按2.2.2节的方法制备三维还原氧化石墨烯-过氧化聚吡咯复合膜修饰电极（3D-OPPy/ERGO/CCE）。在此基础上采用电化学方法将金纳米粒子引入复合膜中。具体方法为：将制备好的3D-OPPy/ERGO/CCE置于含有5.0×104mol·L1HAuCl4+0.01mol·L1Na2SO4+0.01mol·L1H2SO4的混合液中，在0.5~1.5V电位范围内以50mV·s1的扫速循环扫描5圈，取出电极并用水冲洗，得到金纳米粒子-三维过氧化聚吡咯-还原氧化石墨烯复合膜修饰电极（3D-AuNPs-OPPy/ERGO/CCE）。为了对比，采用相似方法在裸CCE电极表面沉积金，制成金纳米粒子/CCE电极（AuNPs/CCE）。同时以K2SO4为支持电解质采用与2.2.2节相似的方法制备过氧化聚吡咯膜修饰电极，记为OPPy/CCE。并在此OPPy/CCE电极表面采用电化学方
【参考文献】：
期刊论文
[1]石墨烯量子点的制备方法与表征技术[J]. 赵博,杨永忠,白斌,张小庆,朱端旭. 广州化工. 2019(13)
[2]香精中丙烯酸乙酯、反-2-庚烯醛、苄叉丙酮和对叔丁基苯酚的测定方法研究[J]. 程敏,林伟斌,谭丽容. 香料香精化妆品. 2019(01)
[3]高效液相色谱法快速测定PC饮用水桶中对叔丁基苯酚、对苯二甲酰氯和间苯二甲酰氯迁移量[J]. 邹孝,陆嘉莉. 科技经济导刊. 2019(05)
[4]LC-MS/MS法测定饮用水中4-叔丁基苯酚的含量[J]. 丁可轩,王雪平. 现代化工. 2017(06)
[5]碳纳米管负载纳米金-石墨烯量子点修饰电极电化学检测过氧化氢[J]. 于浩,高小玲,徐娜,陈小霞,冯晓,金君. 分析测试学报. 2016(11)
[6]三维石墨烯/氧化锌纳米结构复合材料的制备及其在双氧水检测中的应用[J]. 张艳娟,郭新立,郝威,王蔚妮,张灵敏,李琦,陈坚,王增梅,孙立涛. 功能材料. 2015(16)
[7]三维多孔结构氧化石墨烯-二茂铁的合成及其过氧化氢化学传感[J]. 樊梦醒,樊晓慧,沈清明,范曲立,黄维. 南京邮电大学学报(自然科学版). 2015(02)
硕士论文
[1]金属纳米粒子—还原氧化石墨烯复合材料的制备及电化学传感应用[D]. 冯晓.延安大学 2018
[2]三维结构石墨烯复合材料化学修饰电极的制备及应用[D]. 陈小霞.延安大学 2018
[3]几种碳基复合纳米材料化学修饰电极的制备及其应用[D]. 徐娜.延安大学 2017
[4]纳米材料化学修饰电极的制备及其在环境分析中的应用[D]. 廉园园.延安大学 2011
本文编号：3598829
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