铜铟硫胶体量子点与高品质因子微腔耦合的光学性质研究

发布时间：2017-12-10 18:27

  本文关键词：铜铟硫胶体量子点与高品质因子微腔耦合的光学性质研究

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【摘要】：半导体量子点是准零维结构,不同于其体材料,具有类似于原子的分立能级,也被称为“人造原子”。其中,胶体量子点的光学性质具有明显的尺寸、形状、成分依赖关系,主要应用于太阳能电池、LED、体内或体外的生物检测及生物标记等。本文主要研究的是CuInS_2/ZnS(CIS/ZnS)胶体量子点。与传统的Ⅱ-Ⅵ族胶体量子点相比,CIS量子点具有毒性低和可调谐波长范围广(覆盖可见光到近红外波段)的优势。我们利用共聚焦显微系统,系统地分析了CIS/Zn S胶体量子点的荧光光谱,研究了该量子点的非辐射复合过程、光氧化、光漂白过程,以及CIS量子点与微盘的相互耦合作用。本论文的主要实验结果如下:1.利用共聚焦显微系统,研究了室温和低温下的CIS/ZnS胶体量子点的荧光光谱随着泵浦光激发功率的变化。我们发现低温22 K下,量子点光谱低能端约1.68 eV处出现了一个小峰,其荧光强度随着温度的升高而降低直至消失。这是由于量子点之间存在能量共振转移过程,且由于声子的参与而引起室温下小峰的消失。通过拟合量子点的荧光光谱强度与泵浦光激发功率的变化曲线,得到三种浓度的量子点的k值都接近于2/3。这表明室温或者低温下,CIS量子点中都存在俄歇复合过程,特别是高激发功率下,俄歇效应更加明显。2.基于旋涂在SiO_2/Si衬底上的CIS/ZnS胶体量子点的荧光光谱实验,我们研究了量子点的荧光光谱随着光照时间的演化过程。在室温空气中、低激发功率下,由于光氧化和光漂白过程,引起量子点的光谱强度迅速衰减,同时伴随着光谱峰值的蓝移和线宽的展宽;增加激发功率,量子点的光谱峰值出现红移和线宽微小展宽,这是由于热效应所导致的。而真空中,所有由光漂白引起的现象都减弱了,这说明氧气在荧光光谱的衰减过程中占重要地位。3.由于高品质因子微盘微腔具有很强的光增强效应,我们将CIS/ZnS胶体量子点撒在微盘上。当量子点与腔模相耦合时,由于珀塞尔效应,其荧光效率被大幅度提高,导致室温下胶体量子点的荧光光谱强度被提高了20倍左右,低温下更是高达35倍。4.我们研究了处于微盘边缘的CIS/ZnS胶体量子点随光照时间的演化过程。室温空气中、低激发功率下,微盘边缘的量子点的荧光光谱的变化及原因与SiO_2/Si衬底上的情况一致;而高激发功率下,其光谱峰值发生红移、线宽窄化的现象,这是由于光照破坏了量子点表面配体,增强了量子点之间的能量共振转移过程而引起的。真空中,由于光漂白引起的微盘边缘的量子点光谱变化也减弱了。当量子点撒在微盘上时,泵浦光和发出的荧光与微盘腔模发生耦合。当泵浦光与微盘的泄露模耦合时,激发功率被提高,加速了光漂白过程。当激发功率为0.01μW时,微盘边缘的量子点的荧光光谱强度可达到100,000 counts/s,且荧光强度只衰减了2.1%。为达到相对较高的荧光光谱,我们利用微盘具有提高荧光光谱的有效提取率这一优势来避免量子点中的光漂白过程。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O471.1

【参考文献】

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1 陈冰昆;钟海政;邹炳锁;;Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族半导体纳米晶[J];化学进展;2011年11期

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本文编号：1275470