SnO_2基CO传感器气敏性和选择性的基础研究

发布时间：2017-07-04 07:02

  本文关键词：SnO_2基CO传感器气敏性和选择性的基础研究

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【摘要】：论文围绕如何提高SnO2基材料对CO的选择性而展开的,通过溶胶-凝胶法制备了SnO2基气敏材料,用丝网印刷法制备了以氧化铝陶瓷为基板的SnO2厚膜,采用SEM、XRD及电化学方法表征了SnO2基复合材料的结构与形貌及气敏性能,最后制备出CO传感器。主要内容及创新表现在以下方面： 通过溶胶-凝胶法制备Pd负载及Fe掺杂SnO2复合材料,实验发现Pd负载和Fe掺杂没有改变SnO2的四方相结构,但随着Fe掺杂量的增加,复合材料的结晶程度降低；当负载Pd和掺杂Fe量分别为0.2mol%和10m01%时,获得对200-3000ppm CO具有最佳的响应值、选择性以及响应特性的SnO2复合材料,同时揭示了在提高选择性上主要是掺杂Fe的贡献,负载Pd的作用是促进了掺杂Fe对CO的选择性。进一步,对Au、Pt负载及In掺杂进行了研究,结果表明,Au负载和In掺杂均有利于提高对CO的选择性,而Pt负载则有利于提高对H2的选择性。 通过N2、N2+O2、N2+O2+H2气氛中对SnO2材料传感器的响应值研究,获得了氢气和氧气对电阻值的影响规律,确定了吸附氧主要通过控制晶界势垒的方式而不是表面化学反应对电阻的控制机理；进一步根据不同温度下N2气氛中材料对H2、CO响应值研究发现,无氧气氛下表面化学反应的产物为羟基离子和碳酸根离子而不是有氧气氛下的水和二氧化碳。 为定量CO气体浓度,研究了气体浓度与响应值的关系(R=1+kCn),实验结果表明,SnO2材料的焙烧温度(600-800℃C)、改性方式(Pt负载和Fe掺杂)和检测气体种类对n值无影响,但是制备方法和工作温度对n值影响较大。 最后,通过Pd、Fe和Pt对SnO2改性、对CO和H2的选择性研究以及混合气体检测,依据两种传感器对混合气体的响应曲线,建立气体浓度和响应值的联立方程,解析出混合气体中CO和H2的浓度。经实验验证,检测误差在5%以内,这解决了目前同类传感器存在的最大问题,为两种或多种相同性质气体测量提供了新思路。
【关键词】：二氧化锡 一氧化碳 气体传感器 敏感机理 选择性
【学位授予单位】：北京科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TP212
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 引言11-13
• 2 文献综述13-41
• 2.1 SnO_2基本性质及其制备方法13-15
• 2.1.1 SnO_2基本性质13-14
• 2.1.2 SnO_2制备方法14-15
• 2.2 半导体气敏材料的选择性15-23
• 2.3 SnO_2敏感机理及掺杂作用23-26
• 2.3.1 SnO_2气敏机理23-25
• 2.3.2 SnO_2的掺杂作用25-26
• 2.4 CO气体传感器简介26-31
• 2.4.1 金属氧化物半导体CO传感器26-28
• 2.4.2 电化学电解液及固体电解质CO传感器28-30
• 2.4.3 电化学固体高分子型CO传感器30-31
• 2.5 金属氧化物半导体CO传感器的研究历程及进展31-41
• 2.5.1 发展历程31-34
• 2.5.2 研究进展34-41
• 3 二氧化锡制备及其厚膜气敏元件41-54
• 3.1 研究背景41
• 3.2 SnO_2材料的溶胶-凝胶法制备41-43
• 3.3 厚膜的制备与测试43-47
• 3.3.1 制备过程与测试系统44-45
• 3.3.2 厚膜材料与基板的热膨胀性能45-47
• 3.4 多孔SnO_2厚膜传感器的制备及其气敏性能47-52
• 3.4.1 多孔厚膜的气敏性能49-52
• 3.5 小结52-54
• 4 铁、钯改性二氧化锡的制备及其CO敏感性能54-64
• 4.1 研究背景54-55
• 4.2 实验方法55-56
• 4.2.1 材料的制备55
• 4.2.2 材料的表征与气敏测试55-56
• 4.3 实验结果及讨论56-63
• 4.3.1 材料的结构与形貌56-58
• 4.3.2 材料的气敏性能58-59
• 4.3.3 材料对CO的选择性及机理分析59-63
• 4.4 小结63-64
• 5 贵金属及氧化物改性二氧化锡对CO和H_2的选择性研究64-76
• 5.1 研究背景64
• 5.2 实验方法64-65
• 5.2.1 材料的制备64-65
• 5.2.2 材料的表征及测试65
• 5.3 实验结果及讨论65-75
• 5.3.1 材料的结果与形貌65-67
• 5.3.2 In、Au改性对SnO_2气敏性能的影响67-70
• 5.3.3 Pt负载SnO_2对H_2的气敏性能70-73
• 5.3.4 Pt负载SnO_2对低浓度H_2的检测73-74
• 5.3.5 掺杂与负载改性对CO和H_2选择性的影响74-75
• 5.4 小结75-76
• 6 二氧化锡的气体敏感机理研究76-84
• 6.1 研究背景76
• 6.2 N_2背景气氛下O_2和H_2对材料电阻的影响规律76-79
• 6.3 不同浓度N_2和O_2背景气氛下SnO_2对H_2的气敏性能79-83
• 6.4 小结83-84
• 7 二氧化锡对气体响应值与气体浓度关系的定量研究84-99
• 7.1 研究背景84
• 7.2 实验方法84-85
• 7.2.1 材料的制备84
• 7.2.2 传感器的组装与测试84-85
• 7.3 实验结果及讨论85-98
• 7.3.1 物相及形貌表征85-86
• 7.3.2 纯SnO_2焙烧厚膜及工作温度对气敏性能及n值的影响86-88
• 7.3.3 Pt负载及Fe掺杂及制备方法对n值的影响88-89
• 7.3.4 气体种类对n值的影响89-90
• 7.3.5 气敏过程中CO和H_2间的关系90-92
• 7.3.6 Pt负载SnO_2及Pd、Fe改性SnO_2对CO和H_2的同时定量92-95
• 7.3.7 本研究CO传感器与商品CO传感器的气敏性能对比95-98
• 7.4 小结98-99
• 8 结论99-101
• 参考文献101-113
• 附录A113-119
• 作者简历及在学研究成果119-123
• 学位论文数据集123

【参考文献】

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本文编号：516756