硫族尖晶石体系阻挫及相关物性研究

发布时间：2016-10-25 07:09

阻挫除了几何阻挫以外,还有一种表现为键阻挫。在一些砸族和硫族铭基尖晶石体系中,由于磁性由近邻的铁磁相互作用和次近邻的反铁磁相互作用互相竞争所决定,并且两者都对晶格常数十分敏感。如果晶格常数为某个数值,使得两者间强弱相等,那么材料中净相互作用为0。这样,即使低至0K都无法形成磁有序态,因此是阻挫的。对于一个材料的磁基态,不仅要考虑其中的阻挫,还往往受制于无序的存在。图1.10给出了阻挫和无序调控下材料的磁基态。同时,将一些奇异的磁性现象与固体的有序和无序对应参考,是十分有意义的,如图1.11所示。在下面几个小章节中将介绍下阻挫体系出现的一些奇异物理现象。除此之外,一些稀土元素合金也会出现RKKY自旋玻璃。但是由于其作用比3d磁性原子的传导电子云作用弱很多,所冻结温度比较低。比较有意思的是,在部分稀±元素合金,存在着超导电性和自旋玻璃态共存的行为。自旋玻璃会一直超导电态,然而在冻结温度下更低温度时,会再进入超导电态。例如，，在化温下就存在着自旋玻璃态和超导电态竞争共存现象,经历了三次超导电态转变,如图1.12。

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第二章Fe Cr2-xAlxS4中轨道序的研究

2.1样品制备与测试

在第一章最后一节中,我们介绍了轨道序的一些研究现状。轨道自由度作为最近几年研究强关联体系的一个重要热点,引起了人们广泛的兴趣[1,2]。由于强关联材料里电荷,自旋和轨道自由度之间存在着强烈的縄合作用,轨道序能被外加场操控,可能为将来一些轨道电子学的应用提供帮助山。三元化合物化FeCr2S4是一种典型的强关联体系材料,不仅有着许多奇异的物理性质,还表现出复杂的轨道序[3-8]。在FeCr2S4中四面体间隙中。它是Jahn-teller离子,具有电子结构,总自旋8=2。因此,长程轨道序的出现可以被认为是在低温下Jahn-Teller效应引起的。不过,密堆积形成金刚石晶格结构,交换作用之间相互竞争,导致了处于阻挫化系下的轨道自由度。和阻挫体系下存在的其它复杂磁基态,如:自旋液体和自旋玻璃等类似,多晶化FeCr2S4材料在温度附近出现了K程轨道有序态,然而单晶的FeCr2S4却表现为轨道玻璃态[10]。然而,和自旋玻璃不一样,轨道玻璃作为轨道序的一种形式,对它的研究报道很少。根据己有的实验和理论研究,轨道玻璃可能是完全由于阻挫引起的,如:多铁材料或由于二维反铁磁涨落引起[13];也有可能是非离子对离子的稀释造成的等。在文献中对FeCr2S4单晶出现的轨道玻璃态。

2.2结果与讨论

长程轨道有序被少量的渗杂所破坏,暗示了由于Jahn-Tcllcr效应和无序引起的扰动之间的竞争导致了崎呢的能量壁垒。当棱杂浓度增加时,能量壁垒也随之增强,因而冻结态的数目被微小的能量不同所区分开来。这被随着惨杂浓度了増加的剩余轨道滴所证明,也指出了这是一个持续的轨道矩的冻结过程。在上面提到过,长程轨道有序和轨道玻璃态在一些中间惨杂浓度的样品里是共存的。这种持续的轨道矩的冻结显示这两种态可能是在纳米尺度共存的,转变温度Too的单调减小和上磁场的增强也支持这一论据。由于在轨道有序态中,自旋和晶格自由度通过晶格对称性絹合在一起,当轨道有序被抑制时,都会伴随着晶格崎变的解除,从而导致自旋-晶格禪合变弱。这可能就是"扭结"磁场随着惨杂浓度变高而变强的原因。

第三章ZnCr2Se4极低温下很强的自旋涨落和量子临界点.......59

3.1引言.......59
3.2样品制备与测试.......60
3.3实验结果.......60
第四章ZnCr2(Sci-xSx)4尖晶石中的负热膨化和蜡致伸缩效应.......79
4.1引言.......79
4.2样品制备与测试.......81
4.3结果与讨论.......84
第五章本文总结............103

第四章ZnCr2(Sci-xSx)4尖晶石中的负热膨化和磁致伸缩效应

4.1引言

在我们组之前的工作[12]中,指出为了理解ZnCr2Se4中出现的负热膨胀现象,有两点重要因素需要明白:随着温度变化的磁交换作用积分和铁磁团簇的出现。在一般情况下,磁交换作用积分是被认作为一个常数的。我们知道温度是一个很大的正值,表明其是铁磁交换作用占主导,然而在低温下却出现了一个反铁磁转变。而且,最近缔铁磁交换作用Cr3+-Se2--Cr3+和其次近缔反铁磁交换作用Cr3+-Se2--Zn2+-Se2--Cr3+十分依赖于晶格常数的大小[2]]。因此,当晶格常数随着降温明昆减小时,交换积分也应该随之改变。在将交换积分作为一个变量的前提下,铁磁团簇中的磁交换能和晶格弹性能之间通过自旋-晶格锅合在一起。因此,负热膨胀可以被解释为这两种能量相互竞争的结果。当降温时,磁交换能减小,晶格弹性能增大。

4.2样品制备与测试

在上一小节中,我们从磁化率数据得知,纵使极少的S2-离子接杂,也会诱导出自旋玻璃态。因此,为了探究当样品进入自旋玻璃态中自旋-晶格稱合的演化过程,我们选取单晶作为研究对象。先对其磁化率在不同外加磁场下随温度的变化关系进行了测量,如图4.8所示。W=0.01的实验现象在之前的小节己描述过,不再叙述。当外加磁场增强到1T时,转变温度略有降低,回滞行为与小磁场的情况相比,大大减弱。而进一步加大磁场(3T)后,转变行为变得平缓而又圆滑,并且回滞几乎消失不可见。
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第五章本文总结

在第一章中主要介绍了强关联体系中硫属尖晶石化合物其中A,B为金属离子,X=0、S、Se)的结构、磁性、电输运等物理性质,并简单描述了几何阻挫和键阻挫的概念以及阻挫材料中出现的一些新奇的基态,如:自旋玻璃、自旋液态、自旋冰、轨道有序、轨道玻璃和轨道液态等。在第二章中,我们选取了具有Jahn-Teller效应的尖晶石材料化打2S4,在其多晶样品的B位(Cr位)中惨杂了Al3+离子,诱导了Fe-S的键无序。通过对多晶样品的X射线衍射,磁性和比热等的一系列测量,来研究无序对轨道序的影响,以及轨道有序到轨道玻璃的演变过程。一方面,随着Al3+离子的接杂浓度变高,长程轨道有序逐渐被抑制;另一方面,轨道距由于键无序导致的持续冻结以及单调变化的特征参量,表明了在一些中间接杂浓度量级里,长程轨道有序和轨道玻璃态是在纳米尺度共存的。

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参考文献（略）

本文编号：152374