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MOF模板法制备锰基氧化物催化剂及其性能的研究

发布时间:2023-02-23 17:28
  含氯挥发性有机化合物(CVOCs)是一类具有高毒性,可致癌的化合物,对人类和自然的危害极大。目前针对CVOCs的处理方法较多,其中以催化燃烧法为代表的降解技术成为了研究热点,而催化燃烧法关键之处在于研究出在低温下高效运作的催化剂。由于具有丰富的多孔结构和较高的比表面积,金属有机骨架材料(MOFs)已经成为催化领域的研究热点之一,结合锰类氧化物具有的高活性,本文中制备了以Mn-MOF为模板的具有强氧化还原能力的CuO/MnOx催化剂,研究了其催化燃烧氯苯(CB,CVOCs的模拟化合物)的性能,得到最佳的Cu/Mn负载比例,并对催化反应过程所生成的中间产物进行了实时监测,而后进一步通过Mn-MOF探索制备了均匀分布复合金属氧化物。采用煅烧MOFs材料的方法生成金属氧化物的规整结构,对提高处理含氯可挥发性有机污染物CVOCs催化剂的活性与抗氯中毒性具有重要意义。本文做的工作主要有:1.以Mn-MIL-100为模板,探究月桂酸的添加量(2-5g)对其形貌的影响,而后在空气中进行煅烧彻底形成MnOx,研究结果显示,不同量的月桂酸对最终的形貌影响较大,未...

【文章页数】:101 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 含氯挥发性有机物(CVOCs)概述
        1.2.1 CVOCs的种类
        1.2.2 CVOCs的来源
        1.2.3 CVOCs的危害
    1.3 CVOCs的处理
        1.3.1 吸收法
        1.3.2 吸附法
        1.3.3 膜分离法
        1.3.4 冷凝法
        1.3.5 低温等离子法
        1.3.6 光催化法
        1.3.7 直接燃烧法
        1.3.8 生物控制法
        1.3.9 催化燃烧法
    1.4 CVOCs催化剂研究现状
        1.4.1 贵金属型催化剂
        1.4.2 过渡金属型催化剂
        1.4.3 分子筛型催化剂
        1.4.4 钙钛矿型催化剂
        1.4.5 金属有机骨架(MOF)型催化剂
    1.5 本论文的研究意义及内容
第2章 实验部分
    2.1 实验试剂与实验仪器
    2.2 催化剂分析表征
        2.2.1 X射线衍射仪(XRD)
        2.2.2 拉曼光谱(Raman)
        2.2.3 傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)
        2.2.4 同步热分析仪(TG)
        2.2.5 比表面积(BET)
        2.2.6 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.7 场发射扫描电子显微镜(FSEM)
        2.2.8 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.9 程序升温还原(H2-TPR)
        2.2.10 X射线光电子图谱(XPS)
        2.2.11 程序升温表面反应(TPSR)
    2.3 催化剂活性评判
        2.3.1 催化剂活性测试过程
        2.3.2 催化活性测试装置主要设备
        2.3.3 催化性能评判依据
        2.3.4 绘制氯苯标准曲线
        2.3.5 计算氯苯转化率
        2.3.6 空速计算
第3章 多孔氧化锰的制备及其催化燃烧氯苯的研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
        3.2.1 Mn-MIL-100 模板的制备
        3.2.2 Mn-MIL-100 模板的最佳锻烧氛围
        3.2.3 多孔空心八面体MnOx催化剂的制备
    3.3 系列MnOx催化剂的表征结果
        3.3.1 Mn-MIL-100 以及MnOx催化剂的XRD表征结果
        3.3.2 Mn-MIL-100 的热重(TG)显示
        3.3.3 月桂酸对系列MnOx催化剂形貌的影响
        3.3.4 月桂酸对系列MnOx催化剂催化燃烧氯苯的影响
        3.3.5 对MnOx催化剂催化燃烧氯苯稳定性的测试
    3.4 小结
第4章 高效CuO/MnOx复合氧化物的制备及其催化燃烧氯苯的研究
    4.1 引言
    4.2 CuO/MnOx复合氧化物的制备
    4.3 系列CuO/MnOx催化剂的表征结果
        4.3.1 多孔空心CuO/MnOx催化剂的XRD表征结果
        4.3.2 多孔空心CuO/MnOx催化剂的Raman表征结果
        4.3.3 多孔空心CuO/MnOx催化剂的TEM表征结果
        4.3.4 多孔空心CuO/MnOx催化剂的BET表征结果
        4.3.5 多孔空心CuO/MnOx催化剂的XPS表征结果
        4.3.6 多孔空心CuO/MnOx催化剂的H2-TPR表征结果
        4.3.7 多孔空心CuO/MnOx催化剂催化燃烧氯苯的活性测试及动力学分析
        4.3.8 多孔空心CuO/MnOx催化剂催化燃烧氯苯的中间产物分析
        4.3.9 多孔空心CuO/MnOx催化剂催化燃烧氯苯反应前后对比
        4.3.10 30Cu/MnOx催化剂的稳定性测试
    4.4 小结
第5章 均匀分布复合金属氧化物的探索制备
    5.1 引言
    5.2 Ni-Mn多孔纳米片状复合氧化物的制备
    5.3 Ni-Mn多孔纳米片状复合氧化物的物理化学性质表征
        5.3.1 不同水热反应时间对Ni-Mn多孔纳米片状复合氧化物形貌的影响
        5.3.2 Ni-Mn多孔纳米片状复合氧化物的物相结构表征
    5.4 小结
第6章 结论、创新点及建议
    6.1 结论
    6.2 创新点
    6.3 建议
参考文献
攻读硕士期间发表的论文
致谢



本文编号:3748429

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