小孔Cu-ZK-5分子筛用于柴油车尾气脱硝—制备、性能评价及反应机理研究
发布时间：2023-04-27 22:25
重型柴油车作为道路运输的主要承担者,使用过程中会排放大量NOx,引起一系列环境污染问题。氨选择性催化还原法(NH3-SCR)是国际公认的能够满足柴油车尾气中NOx在国Ⅵ(欧Ⅵ)下达标排放的最有效技术。目前,具有CHA拓扑结构的Cu-SSZ-13是用于柴油车尾气SCR处理的商用催化剂。然而该分子筛受国外专利限制,且合成所需要的N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵(TMAda-OH)模板剂价格昂贵、有剧毒,限制其工业应用,因此研发性能优异且环境友好的新构型柴油车用SCR催化剂成为该领域的发展方向。ZK-5拓扑结构与SSZ-13具有相似性,可分别利用低成本的无机模板剂和低毒性的有机模板剂成功合成,基于此,本文选用小孔Cu-ZK-5(KFI拓扑)分子筛为研究对象,探索其作为柴油车用SCR催化剂的可行性。进一步剖析合成配方和活性铜物种对其NH3-SCR反应性能的影响机理;并利用原位漫反射红外光谱技术,探索了Cu-ZK-5催化剂表面的NH3-SCR反应机理和碳氢中毒机理。本文研究结果如下...
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 概述
1.1.1 我国机动车尾气氮氧化物控制现状
1.1.2 柴油车尾气后处理系统
1.1.3 选择性催化还原氮氧化物技术
1.2 NH3-SCR分子筛催化剂的研究进展
1.2.1 铁基分子筛催化剂
1.2.2 铜基分子筛催化剂
1.3 铜基小孔分子筛
1.3.1 铜基小孔分子筛催化剂研究进展
1.3.2 影响铜基分子筛催化剂水热稳定性的因素
1.3.3 影响铜基分子筛催化剂抗碳氢中毒性能的因素
1.4 提高低硅铝比分子筛催化剂性能的研究
1.5 研究意义及内容
第2章 实验材料与方法
2.1 实验试剂和仪器设备
2.1.1 主要实验试剂及反应气体
2.1.2 主要实验仪器
2.2 催化剂的制备
2.2.1 ZK-5分子筛的制备
2.2.2 Cu-ZK-5分子筛催化剂的制备
2.3 催化剂性能评价
2.3.1 催化剂活性评价
2.3.2 催化剂水热稳定性评价
2.3.3 不同空速条件下催化剂性能评价
2.3.4 催化剂抗硫水性能评价
2.3.5 催化剂抗丙烯中毒性能评价
2.4 催化剂表征方法
2.4.1 X射线粉末衍射仪(XRD)
2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.4.3 比表面积及孔结构分析(N2-吸附脱附)
2.4.4 X射线荧光分析仪(XRF)
2.4.5 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.4.6 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.4.7 NH3程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4.8 27Al固体核磁共振技术(27Al-NMR)
2.4.9 原位漫反射傅立叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)
第3章 Cu-ZK-5催化剂的制备及脱硝性能研究
3.1 引言
3.2 催化剂的制备
3.3 不同模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂NH3-SCR性能
3.4 不同模板剂Cu-ZK-5催化剂物理化学性质探究
3.4.1 XRD表征分析
3.4.2 SEM和 N2-吸附脱附表征结果
3.4.3 27Al NMR表征分析
3.4.4 硅铝比(Si/Al)及铜含量分析
3.4.5 H2-TPR表征分析
3.4.6 NH3-TPD表征分析
3.5 不同模板剂对Cu-ZK-5催化剂性能影响分析
3.6 有机模板剂Cu-ZK-5催化剂抗硫以及抗硫水性能测试
3.7 有机模板剂Cu-ZK-5催化剂在不同空速条件下SCR活性测试
3.8 本章小结
第4章 铜含量对有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂脱硝性能影响
4.1 引言
4.2 铜含量对有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂SCR活性影响
4.3 XRD及 N2-吸附脱附表征分析
4.4 铜含量对催化剂铜物种存在形式的影响
4.4.1 NH3-TPD
4.4.2 H2-TPR
4.4.3 NH3-Adsorption红外分析
4.5 铜含量对水热稳定性的影响
4.5.1 水热老化后样品NH3-SCR活性
4.5.2 水热老化后样品XRD表征
4.5.3 水热老化前后铜物种性质分析
4.6 铜含量对Cu-ZK-5催化剂SCR活性和水热稳定性的影响
4.7 低温下Cu-ZK-5催化剂表面瞬态NH3-SCR反应机理研究
4.8 本章小结
第5章 Cu-ZK-5催化剂抗丙烯中毒能力及丙烯中毒机理研究
5.1 引言
5.2 Cu-ZK-5催化剂丙烯中毒性能测试
5.3 丙烯对Cu-ZK-5催化剂表面吸附NH3物种的影响
5.4 丙烯对Cu-ZK-5催化剂表面吸附NO物种的影响
5.5 丙烯对Cu-ZK-5催化剂表面瞬态SCR反应机理的影响
5.6 本章小结
第6章 结论与建议
6.1 结论
6.2 建议
参考文献
发表论文和参加科研情况
致谢
本文编号：3803185
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
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摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 概述
1.1.1 我国机动车尾气氮氧化物控制现状
1.1.2 柴油车尾气后处理系统
1.1.3 选择性催化还原氮氧化物技术
1.2 NH3-SCR分子筛催化剂的研究进展
1.2.1 铁基分子筛催化剂
1.2.2 铜基分子筛催化剂
1.3 铜基小孔分子筛
1.3.1 铜基小孔分子筛催化剂研究进展
1.3.2 影响铜基分子筛催化剂水热稳定性的因素
1.3.3 影响铜基分子筛催化剂抗碳氢中毒性能的因素
1.4 提高低硅铝比分子筛催化剂性能的研究
1.5 研究意义及内容
第2章 实验材料与方法
2.1 实验试剂和仪器设备
2.1.1 主要实验试剂及反应气体
2.1.2 主要实验仪器
2.2 催化剂的制备
2.2.1 ZK-5分子筛的制备
2.2.2 Cu-ZK-5分子筛催化剂的制备
2.3 催化剂性能评价
2.3.1 催化剂活性评价
2.3.2 催化剂水热稳定性评价
2.3.3 不同空速条件下催化剂性能评价
2.3.4 催化剂抗硫水性能评价
2.3.5 催化剂抗丙烯中毒性能评价
2.4 催化剂表征方法
2.4.1 X射线粉末衍射仪(XRD)
2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.4.3 比表面积及孔结构分析(N2-吸附脱附)
2.4.4 X射线荧光分析仪(XRF)
2.4.5 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.4.6 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.4.7 NH3程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4.8 27Al固体核磁共振技术(27Al-NMR)
2.4.9 原位漫反射傅立叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)
第3章 Cu-ZK-5催化剂的制备及脱硝性能研究
3.1 引言
3.2 催化剂的制备
3.3 不同模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂NH3-SCR性能
3.4 不同模板剂Cu-ZK-5催化剂物理化学性质探究
3.4.1 XRD表征分析
3.4.2 SEM和 N2-吸附脱附表征结果
3.4.3 27Al NMR表征分析
3.4.4 硅铝比(Si/Al)及铜含量分析
3.4.5 H2-TPR表征分析
3.4.6 NH3-TPD表征分析
3.5 不同模板剂对Cu-ZK-5催化剂性能影响分析
3.6 有机模板剂Cu-ZK-5催化剂抗硫以及抗硫水性能测试
3.7 有机模板剂Cu-ZK-5催化剂在不同空速条件下SCR活性测试
3.8 本章小结
第4章 铜含量对有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂脱硝性能影响
4.1 引言
4.2 铜含量对有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂SCR活性影响
4.3 XRD及 N2-吸附脱附表征分析
4.4 铜含量对催化剂铜物种存在形式的影响
4.4.1 NH3-TPD
4.4.2 H2-TPR
4.4.3 NH3-Adsorption红外分析
4.5 铜含量对水热稳定性的影响
4.5.1 水热老化后样品NH3-SCR活性
4.5.2 水热老化后样品XRD表征
4.5.3 水热老化前后铜物种性质分析
4.6 铜含量对Cu-ZK-5催化剂SCR活性和水热稳定性的影响
4.7 低温下Cu-ZK-5催化剂表面瞬态NH3-SCR反应机理研究
4.8 本章小结
第5章 Cu-ZK-5催化剂抗丙烯中毒能力及丙烯中毒机理研究
5.1 引言
5.2 Cu-ZK-5催化剂丙烯中毒性能测试
5.3 丙烯对Cu-ZK-5催化剂表面吸附NH3物种的影响
5.4 丙烯对Cu-ZK-5催化剂表面吸附NO物种的影响
5.5 丙烯对Cu-ZK-5催化剂表面瞬态SCR反应机理的影响
5.6 本章小结
第6章 结论与建议
6.1 结论
6.2 建议
参考文献
发表论文和参加科研情况
致谢
本文编号：3803185
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