纳米碳基材料催化臭氧氧化污水中难降解有机污染物的研究

发布时间：2023-05-11 05:26

　　石油炼制过程中所产生的难降解有机污染物一直是污水处理的重要组成部分,传统的有机废水处理技术难以将其完全去除。高级氧化技术(AOP)因为可以将大部分难降解有机污染物完全矿化而得到了研究人员的广泛关注。在AOP中,催化臭氧氧化法是一种便捷高效的处理技术,该技术依赖于臭氧分子和氧化过程中所产生的具有高氧化电位的活性氧化物种(ROS)。在非均相催化臭氧氧化过程中常用的催化剂是金属或金属负载型的催化剂。金属催化剂虽然具有很高的催化活性,但是在高活性氧化物种存在的条件下容易造成金属溶出以及二次污染,因此,环境友好型的非金属催化剂开发趋势不断增加。然而,制备高活性纳米碳材料通常成本高,耗费时间长并且应用复杂。因此,本研究制备了两种低成本,高活性和高稳定性的纳米碳材料—内嵌碳纳米管材料和氮掺杂层状纳米碳材料,并将其用于催化臭氧氧化处理难降解有机污染物。研究发现,合成的内嵌碳纳米管材料可以在20 min内完全降解50 mg/L的草酸;碳纳米管中的sp²碳基质可以有效活化臭氧;减小纳米管的壁厚可以加速臭氧分子和石墨层之间的直接电子转移过程;在处理难降解有机污染物过程中,除了自由基氧化...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 前言
    1.2 有机废水处理技术
        1.2.1 传统的废水处理技术
        1.2.2 高级氧化法
    1.3 催化臭氧氧化法
        1.3.1 臭氧氧化机理
        1.3.2 催化臭氧氧化
    1.4 纳米碳材料在催化臭氧氧化中的研究现状
        1.4.1 催化臭氧氧化的催化剂类别
        1.4.2 纳米碳材料的研究现状
    1.5 研究内容
    1.6 研究方案、技术路线
第2章 实验材料及实验方法
    2.1 实验药剂与仪器
    2.2 催化剂的表征方法
        2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.2 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.3 X射线光电子衍射(XPS)
        2.2.4 比表面积分析(BET)
        2.2.5 X射线衍射(XRD)
        2.2.6 热重分析(TGA)
        2.2.7 拉曼分析(Raman)
        2.2.8 傅里叶红外分析(FTIR)
        2.2.9 原子力显微镜(AFM)
        2.2.10 电子顺磁共振波谱仪(EPR)
    2.3 催化臭氧氧化过程
    2.4 检测方法
        2.4.1 高效液相色谱法(UHPLC)
        2.4.2 总有机碳测定(TOC)
        2.4.3 活性位点检测
        2.4.4 液相臭氧浓度检测
        2.4.5 过氧化氢浓度检测
第3章 内嵌碳纳米管材料的制备及催化臭氧氧化活性研究
    3.1 内嵌碳纳米管材料的制备
    3.2 内嵌碳纳米管材料的优选
    3.3 内嵌碳纳米管材料的物理化学性能
        3.3.1 内嵌碳纳米管材料的形貌分析
        3.3.2 内嵌碳纳米管材料的晶体学特征分析
        3.3.3 内嵌碳纳米管材料的质构特性分析
        3.3.4 内嵌碳纳米管材料的化学组分分析
    3.4 内嵌碳纳米管材料催化臭氧氧化活性评价
        3.4.1 内嵌碳纳米管材料催化臭氧氧化降解草酸
        3.4.2 内嵌碳纳米管材料的稳定性评价
    3.5 内嵌碳纳米管材料催化臭氧氧化活性位点探究
    3.6 内嵌碳纳米管材料催化臭氧化反应机理探究
    3.7 内嵌碳纳米管材料在其他污染物上的应用
    3.8 本章小结
第4章 氮掺杂层状纳米碳材料的制备及催化臭氧氧化活性研究
    4.1 氮掺杂层状纳米碳材料的制备
    4.2 氮掺杂层状纳米碳材料的优选
    4.3 氮掺杂层状纳米碳材料的物理化学性能
        4.3.1 氮掺杂层状纳米碳材料的形貌分析
        4.3.2 氮掺杂层状纳米碳材料的晶体学特征分析
        4.3.3 氮掺杂层状纳米碳材料的化学组分分析
        4.3.4 氮掺杂纳米碳材料的质构特性分析
    4.4 氮掺杂层状纳米碳材料催化臭氧氧化活性评价
        4.4.1 氮掺杂层状纳米碳材料催化臭氧氧化降解有机污染物
        4.4.2 氮掺杂层状纳米碳材料的稳定性评价
    4.5 氮掺杂层状纳米碳材料催化臭氧氧化活性位点探究
    4.6 氮掺杂层状纳米碳材料催化臭氧氧化反应机理探究
        4.6.1 淬灭实验探究反应机理
        4.6.2 EPR实验探究反应机理
    4.7 本章小结
第5章 结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的科研成果
第6章 致谢



本文编号：3814252