氯苯催化氧化的次生污染特征及抑制
发布时间：2023-05-12 20:03
含氯挥发性有机物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,Cl-VOCs)广泛应用于工业生产,但其对生态环境和人体健康具有严重危害。催化燃烧技术被认为是净化Cl-VOCs的有效技术之一,然而,催化剂易氯中毒并产生具有更强毒性和持久性的多氯副产物,甚至二噁英等持久性有机污染物,极大制约了该技术的工业应用。本文以典型Cl-VOCs-氯苯为研究对象,考察了不同金属氧化物催化体系净化氯苯的反应性能,探究了催化剂氯中毒和次生污染特征,初步评估了Cl-VOCs催化净化技术的应用环境风险;此外,本文还探究了催化剂的磷酸改性对高毒多氯副产物生成的抑制作用及影响机制,为Cl-VOCs高效催化控制,降低次生污染风险提供技术支撑。本文首先选用在催化净化VOCs研究中广泛应用的四种金属氧化物(Ru、V、Ce与Mn)为活性相,分别负载于碳纳米管(MWCNT),研究其催化净化氯苯的反应性能与毒副产物生成特征。研究发现,Ru-CNT可通过Semi-Deacon反应活性促进Cl2生成;V-CNT由于表面具有丰富的Br?nsted酸位点可促进HCl生成。二者的...
【文章页数】：107 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 选题背景及意义
1.2 研究目标与内容
2 文献综述
2.1 含氯挥发性有机物概述
2.1.1 含氯挥发性有机物的定义、来源与危害
2.1.2 二噁英的来源与形成机理
2.2 含氯挥发性有机物污染控制技术
2.2.1 含氯挥发性有机物末端控制技术
2.2.2 催化燃烧技术
2.3 含氯挥发性有机物催化净化常用催化剂
2.3.1 负载型贵金属催化剂
2.3.2 过渡金属氧化物及其复合金属氧化物催化剂
2.3.3 分子筛催化剂
2.4 含氯挥发性有机物催化氧化反应机理研究
2.5 含氯挥发性有机物催化氧化过程的次生污染问题
2.6 小结与展望
3 实验材料与方法
3.1 实验试剂、气源及仪器
3.1.1 实验试剂与气源
3.1.2 实验仪器
3.2 催化材料制备方法
3.2.1 MWCNT预处理
3.2.2 M-CNT催化剂(M=Pt、Ru、V、Ce、Mn)制备
3.2.3 K-OMS-2 催化剂制备
3.2.4 磷酸根改性K-OMS-2 催化剂制备
3.3 催化性能测试装置与评价参数
3.3.1 催化性能测试装置
3.3.2 催化性能评价参数
3.3.3 标准曲线的绘制
3.4 催化材料表征技术
3.4.1 比表面积与孔结构测定
3.4.2 X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)
3.4.3 场发射扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscopy,SEM)
3.4.4 高分辨透射电子显微镜(High Resolution Scanning TransmissionElectron Microscopy,HR-STEM)
3.4.5 电感耦合等离子体发射光谱(Inductively Coupled Plasma OpticalEmission Spectroscopy,ICP-OES)
3.4.6 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)
3.4.7 吡啶红外吸附测试(Pyridine Adsorbed Infrared,Py-IR)
3.4.8 氢气程序升温还原(H2 Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)
3.4.9 程序升温脱附(Temperature-programmed Desorption,TPD)
3.4.10 程序升温表面反应(Temperature-programmed Surface Reaction,TPSR)
3.5 副产物分析
3.5.1 气相副产物的定性分析
3.5.2 气相副产物的定量分析
3.5.3 催化剂表面半挥发性副产物分析
3.6 二噁英测试
4 典型金属催化剂催化净化氯苯的反应性能与毒副产物生成研究
4.1 催化剂制备
4.2 催化剂物化性质表征
4.2.1 物相分析
4.2.2 比表面积、孔容与孔径分析
4.2.3 催化剂微观形貌与活性相分布分析
4.3 催化剂催化氧化氯苯反应性能
4.4 催化剂脱氯性能分析
4.5 催化剂反应前后物化性质分析
4.5.1 催化剂氧化还原性能分析
4.5.2 催化剂表面组分价态分析
4.6 催化剂催化氧化氯苯反应副产物分析
4.6.1 气相副产物分析
4.6.2 催化剂表面半挥发性副产物分析
4.7 二噁英生成量测定
4.8 本章小结
5 磷酸根表面改性MnOx催化净化氯苯的反应性能与高毒副产物抑制研究
5.1 催化剂制备
5.2 催化剂物化性质表征
5.2.1 物相和比表面积分析
5.2.2 微观形貌分析
5.2.3 表面元素价态分析
5.2.4 氧物种传输能力分析
5.2.5 氧化还原性能分析
5.2.6 表面酸性分析
5.2.7 H2O-TPD分析
5.3 氯苯催化氧化活性及CO2选择性测试
5.4 反应稳定性分析
5.5 催化剂脱氯性能分析
5.6 反应副产物分析
5.6.1 气相副产物定性分析
5.6.2 气相副产物定量分析
5.7 本章小结
6 结论与展望
6.1 主要结论
6.2 未来工作展望
参考文献
作者简历
本文编号：3814543
【文章页数】：107 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 选题背景及意义
1.2 研究目标与内容
2 文献综述
2.1 含氯挥发性有机物概述
2.1.1 含氯挥发性有机物的定义、来源与危害
2.1.2 二噁英的来源与形成机理
2.2 含氯挥发性有机物污染控制技术
2.2.1 含氯挥发性有机物末端控制技术
2.2.2 催化燃烧技术
2.3 含氯挥发性有机物催化净化常用催化剂
2.3.1 负载型贵金属催化剂
2.3.2 过渡金属氧化物及其复合金属氧化物催化剂
2.3.3 分子筛催化剂
2.4 含氯挥发性有机物催化氧化反应机理研究
2.5 含氯挥发性有机物催化氧化过程的次生污染问题
2.6 小结与展望
3 实验材料与方法
3.1 实验试剂、气源及仪器
3.1.1 实验试剂与气源
3.1.2 实验仪器
3.2 催化材料制备方法
3.2.1 MWCNT预处理
3.2.2 M-CNT催化剂(M=Pt、Ru、V、Ce、Mn)制备
3.2.3 K-OMS-2 催化剂制备
3.2.4 磷酸根改性K-OMS-2 催化剂制备
3.3 催化性能测试装置与评价参数
3.3.1 催化性能测试装置
3.3.2 催化性能评价参数
3.3.3 标准曲线的绘制
3.4 催化材料表征技术
3.4.1 比表面积与孔结构测定
3.4.2 X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)
3.4.3 场发射扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscopy,SEM)
3.4.4 高分辨透射电子显微镜(High Resolution Scanning TransmissionElectron Microscopy,HR-STEM)
3.4.5 电感耦合等离子体发射光谱(Inductively Coupled Plasma OpticalEmission Spectroscopy,ICP-OES)
3.4.6 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)
3.4.7 吡啶红外吸附测试(Pyridine Adsorbed Infrared,Py-IR)
3.4.8 氢气程序升温还原(H2 Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)
3.4.9 程序升温脱附(Temperature-programmed Desorption,TPD)
3.4.10 程序升温表面反应(Temperature-programmed Surface Reaction,TPSR)
3.5 副产物分析
3.5.1 气相副产物的定性分析
3.5.2 气相副产物的定量分析
3.5.3 催化剂表面半挥发性副产物分析
3.6 二噁英测试
4 典型金属催化剂催化净化氯苯的反应性能与毒副产物生成研究
4.1 催化剂制备
4.2 催化剂物化性质表征
4.2.1 物相分析
4.2.2 比表面积、孔容与孔径分析
4.2.3 催化剂微观形貌与活性相分布分析
4.3 催化剂催化氧化氯苯反应性能
4.4 催化剂脱氯性能分析
4.5 催化剂反应前后物化性质分析
4.5.1 催化剂氧化还原性能分析
4.5.2 催化剂表面组分价态分析
4.6 催化剂催化氧化氯苯反应副产物分析
4.6.1 气相副产物分析
4.6.2 催化剂表面半挥发性副产物分析
4.7 二噁英生成量测定
4.8 本章小结
5 磷酸根表面改性MnOx催化净化氯苯的反应性能与高毒副产物抑制研究
5.1 催化剂制备
5.2 催化剂物化性质表征
5.2.1 物相和比表面积分析
5.2.2 微观形貌分析
5.2.3 表面元素价态分析
5.2.4 氧物种传输能力分析
5.2.5 氧化还原性能分析
5.2.6 表面酸性分析
5.2.7 H2O-TPD分析
5.3 氯苯催化氧化活性及CO2选择性测试
5.4 反应稳定性分析
5.5 催化剂脱氯性能分析
5.6 反应副产物分析
5.6.1 气相副产物定性分析
5.6.2 气相副产物定量分析
5.7 本章小结
6 结论与展望
6.1 主要结论
6.2 未来工作展望
参考文献
作者简历
本文编号：3814543
本文链接：https://www.wllwen.com/wenshubaike/qiuzhijiqiao/3814543.html
最近更新
教材专著
