水对Cu-SAPO-34分子筛NH 3 -SCR脱硝反应的影响
发布时间：2023-09-17 15:23
氨气选择性催化还原技术(NH3-SCR)被认为是富氧条件下脱除NOx最有效的技术,具有菱沸石(CHA)结构的Cu-SAPO-34分子筛催化剂因其较好的SCR反应活性、N2选择性以及优良的水热稳定性受到广泛的关注。本文研究了水蒸气对不同硅铝比不同Cu负载催化剂NH3-SCR活性的影响,通过H2-TPR、NH3-TPD、XRD以及XPS等手段探究水蒸气对催化剂表面Cu物种的影响机制。采用离子交换法制备了一系列不同Cu含量Si/Al为1/4、1/10的Cu-SAPO-34催化剂,在含水(5 vol.%H2O)与不含水SCR气氛下(O2含量为5%或者10%)进行活性测试;设计瞬态实验,研究催化剂NH3-SCR活性对水蒸气存在与否的瞬态响应;进而设计实验对比研究含水的SCR气氛处理之后催化剂活性变化。结果显示,相同Si/Al的催化剂样品,Cu负载越高低温下的活性越高,高温下活性差别不大。水的存在会促进...
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 氮氧化物概况
1.1.1 NOx的危害
1.1.2 NOx的生成机理
1.1.3 NOx的来源
1.2 机动车污染物控制标准
1.3 柴油车氮氧化物控制技术
1.4 SCR催化剂研究
1.4.1 贵金属催化体系
1.4.2 金属氧化物催化体系
1.4.3 分子筛催化体系
1.5 Cu-CHA催化剂研究进展
1.5.1 SAPO-34分子筛物理性质
1.5.2 Cu/CHA上NH3-SCR的活性位点
1.5.3 Cu/CHA上NH3-SCR的反应机理
1.5.4 Cu负载以及Si/Al对催化剂NH3-SCR活性影响
1.5.5 H2O对Cu-SAPO-34催化剂影响研究现状
1.6 课题目的意义及研究内容
2 实验及理论化学计算方法
2.1 实验仪器及化学试剂
2.2 样品的制备
2.2.1 催化剂的制备
2.2.2 催化剂的预处理
2.3 催化剂活性评价系统及方法
2.3.1 SCR活性评价系统
2.3.2 SCR活性评价方法
2.4 催化剂的表征手段
2.4.1 电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)
2.4.2 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.4.3 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.5 X射线衍射(XRD)
2.5 理论化学计算
3 水蒸气对Cu-SAPO-34催化剂NH3-SCR反应性能的影响
3.1 引言
3.2 实验方法
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 催化剂处理
3.2.3 实验设置
3.3 不同Cu-SAPO-34催化剂的NH3-SCR活性
3.3.1 不同Cu负载催化剂的NH3-SCR活性
3.3.2 不同Si/Al催化剂的NH3-SCR活性
3.4 水蒸气对不同Cu-SAPO-34催化剂脱硝性能的影响
3.4.1 水蒸气对催化剂反应性能的影响
3.4.2 催化剂NH3-SCR活性对水蒸气的瞬态响应
3.4.3 水处理对催化剂反应性能的影响
3.5 本章小结
4 水蒸气对Cu-SAPO-34催化剂内Cu物种的影响机制研究
4.1 引言
4.2 实验及理论方法
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂处理
4.2.3 理论模型及方法
4.3 催化剂表面铜物种的可还原性研究
4.3.1 不同催化剂表面Cu物种可还原性变化
4.3.2 SCR反应之后Cu物种可还原性变化
4.4 水蒸汽处理之后的Cu物种变化
4.4.1 催化剂晶体结构的变化
4.4.2 水蒸汽处理之后Cu物种的可还原性变化
4.4.3 水蒸汽处理之后催化剂表面酸性研究
4.4.4 催化剂表面Cu物种的变化
4.5 Cu物种水解的理论计算
4.6 本章小结
5 全文总结及展望
5.1 全文总结
5.2 展望
参考文献
附录
A.作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录
B.学位论文数据集
致谢
本文编号：3847694
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
1 绪论
1.1 氮氧化物概况
1.1.1 NOx的危害
1.1.2 NOx的生成机理
1.1.3 NOx的来源
1.2 机动车污染物控制标准
1.3 柴油车氮氧化物控制技术
1.4 SCR催化剂研究
1.4.1 贵金属催化体系
1.4.2 金属氧化物催化体系
1.4.3 分子筛催化体系
1.5 Cu-CHA催化剂研究进展
1.5.1 SAPO-34分子筛物理性质
1.5.2 Cu/CHA上NH3-SCR的活性位点
1.5.3 Cu/CHA上NH3-SCR的反应机理
1.5.4 Cu负载以及Si/Al对催化剂NH3-SCR活性影响
1.5.5 H2O对Cu-SAPO-34催化剂影响研究现状
1.6 课题目的意义及研究内容
2 实验及理论化学计算方法
2.1 实验仪器及化学试剂
2.2 样品的制备
2.2.1 催化剂的制备
2.2.2 催化剂的预处理
2.3 催化剂活性评价系统及方法
2.3.1 SCR活性评价系统
2.3.2 SCR活性评价方法
2.4 催化剂的表征手段
2.4.1 电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)
2.4.2 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.4.3 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.5 X射线衍射(XRD)
2.5 理论化学计算
3 水蒸气对Cu-SAPO-34催化剂NH3-SCR反应性能的影响
3.1 引言
3.2 实验方法
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 催化剂处理
3.2.3 实验设置
3.3 不同Cu-SAPO-34催化剂的NH3-SCR活性
3.3.1 不同Cu负载催化剂的NH3-SCR活性
3.3.2 不同Si/Al催化剂的NH3-SCR活性
3.4 水蒸气对不同Cu-SAPO-34催化剂脱硝性能的影响
3.4.1 水蒸气对催化剂反应性能的影响
3.4.2 催化剂NH3-SCR活性对水蒸气的瞬态响应
3.4.3 水处理对催化剂反应性能的影响
3.5 本章小结
4 水蒸气对Cu-SAPO-34催化剂内Cu物种的影响机制研究
4.1 引言
4.2 实验及理论方法
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂处理
4.2.3 理论模型及方法
4.3 催化剂表面铜物种的可还原性研究
4.3.1 不同催化剂表面Cu物种可还原性变化
4.3.2 SCR反应之后Cu物种可还原性变化
4.4 水蒸汽处理之后的Cu物种变化
4.4.1 催化剂晶体结构的变化
4.4.2 水蒸汽处理之后Cu物种的可还原性变化
4.4.3 水蒸汽处理之后催化剂表面酸性研究
4.4.4 催化剂表面Cu物种的变化
4.5 Cu物种水解的理论计算
4.6 本章小结
5 全文总结及展望
5.1 全文总结
5.2 展望
参考文献
附录
A.作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录
B.学位论文数据集
致谢
本文编号：3847694
本文链接：https://www.wllwen.com/wenshubaike/qiuzhijiqiao/3847694.html
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