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La/C 3 N 4 半导体光催化剂的制备及其光催化CO 2 还原的研究

发布时间:2024-06-29 10:48
  近几十年来,人类社会的繁荣发展,需要燃烧大量化石燃料提供能源,从而带来了诸多环境问题和能源短缺问题:污染问题和CO2气体排放带来的温室效应等。其中温室气体中CO2的大量排放关系到人类社会的可持续发展,所以针对CO2资源转化利用成为了当今研究的热点问题。尤其值得关注的是,CO2与CH4重整生成具有高附加价值的有机衍生物,如醇、烷烃和烯烃等高附加值化学品,是催化、化学及化工领域的热点和难点课题之一。然而,CO2和CH4的化学性质极其稳定,C-H键和C=O键活化比较困难,能耗较高,因此针对该反应的绿色温和的光催化技术的研究具有极其显著的意义。本文从异相催化反应吸附活化角度出发,以氮化碳为载体,构造有序孔,提出通过碱金属掺杂提高CO2的吸附活化量,为光电子的分离和传输提供有效的通道,实现光催化还原CO2效率的提升。其次,考虑CH4的C-H键吸附活化,结合C-H键在贵金属表面的吸...

【文章页数】:82 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1CO2和CH4反应研究现状
        1.1.1 CO2及其资源化利用背景
        1.1.2 CH4及其资源化利用背景
        1.1.3 CO2和CH4催化转化研究现状
    1.2 光催化技术的发展和应用
        1.2.1 光催化降解污染物
        1.2.2 光解水制H2
  •         1.2.3 光催化还原CO2
  •     1.3 石墨相氮化碳的研究进展
            1.3.1 石墨相氮化碳的结构
            1.3.2 氮化碳的合成方法
            1.3.3 石墨相氮化碳的改性
        1.4 CO2和CH4重整反应中金属的作用
        1.5 课题研究意义及内容
            1.5.1 研究意义
            1.5.2 研究内容
    第二章 La/g-C3N4光催化剂的制备及其材料表征
        2.1 实验药品和仪器
            2.1.1 实验药品及规格
            2.1.2 实验仪器
        2.2 催化剂制备
            2.2.1 g-C3N4催化剂制备
            2.2.2 La掺杂g-C3N4催化剂制备
            2.2.3 碱金属Li、Na、K掺杂g-C3N4催化剂制备
            2.2.4 La2(CO3)3催化剂制备
        2.3 催化剂表征与测试
            2.3.1 X射线衍射分析(XRD)
            2.3.2 傅立叶红外光谱分析(FT-IR)
            2.3.3 X射线光电子能谱(XPS)以及价带谱(VBXPS)
            2.3.4 N2吸附-脱附测试和TEM透射电镜
            2.3.5 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)
            2.3.6 荧光光谱
            2.3.7 扫描电镜和透射电镜
            2.3.8 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)
            2.3.9 光催化CO2和CH4测试
            2.3.10 理论计算
        2.4 催化剂表征结果与讨论
            2.4.1 催化剂的理化结构表征
            2.4.2 催化剂的光学特性
            2.4.3 催化剂的形貌和孔结构
        2.5 光催化CO2和CH4测试结果与讨论
            2.5.1 光催化反应结果
            2.5.2 光催化反应机理
        2.6 本章小结
    第三章 Ru/LGCN催化剂的制备及其性能研究
        3.1 实验药品和仪器
            3.1.1 实验药品及规格
            3.1.2 实验仪器
        3.2 实验方法
            3.2.1 贵金属负载光催化材料的制备
            3.2.2 非贵金属负载光催化材料的制备
            3.2.3 光催化CO2和CH4测试
        3.3 催化剂表征
            3.3.1 二氧化碳和甲烷程序升温脱附(CO2-TPD和 CH4-TPD)
            3.3.2 原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In-suit FTIR)
            3.3.3 瞬态荧光
            3.3.4 其他表征
        3.4 催化剂表征结果与讨论
            3.4.1 形貌和孔结构
            3.4.2 X射线衍(XRD)
            3.4.3 紫外可见吸收光谱(UV-Vis)
            3.4.4 瞬态荧光光谱(tr-PL)
            3.4.5 X射线光电能谱(XPS)
            3.4.6 二氧化碳和甲烷程序升温脱附(CO2-TPD&CH4-TPD)
            3.4.7 原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-suit FTIR)
        3.5 光催化CO2和CH4测试结果与讨论
            3.5.1 光催化反应结果
            3.5.2 光催化反应机理
        3.6 本章小结
    第四章 结论与展望
    致谢
    参考文献
    作者简介



    本文编号:3997512

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