牙科二硅酸锂玻璃陶瓷的制备及热压铸工艺的研究

发布时间：2020-07-16 02:15

【摘要】： 玻璃陶瓷是由基质玻璃在晶化热处理后得到的由晶相和玻璃相组成的多相固体材料,集中了陶瓷和玻璃的优点,在牙科全瓷修复材料中占有重要地位。二硅酸锂晶体具有适宜的热膨胀系数和光折射系数,与玻璃相能够达到良好的热力学和光学匹配,使得二硅酸锂玻璃陶瓷在具备较高机械性能的同时,仍能保持优秀的半透光特性,实现了高强度和美学效果的统一,在全瓷美学修复领域具有广阔的应用前景。本课题的目的是通过分析玻璃成分组成、成核剂含量、晶化热处理程序对玻璃陶瓷微观结构和性能的影响,制备高强度牙科二硅酸锂玻璃陶瓷;并对该实验玻璃陶瓷的热压铸工艺进行初步的研究,筛选最佳热压铸参数,分析热压铸对材料结构和性能的影响,为研发拥有自主知识产权的牙科玻璃陶瓷产品提供实验基础。本课题共分两部分: 第一部分二硅酸锂玻璃陶瓷的制备 1.基于Li2O-SiO2二元玻璃系统设计了多种玻璃组成,通过对玻璃熔制特性、外观、玻璃陶瓷晶相组成、微观结构和机械性能等方面进行分析筛选,确立了Li2O SiO2 K2O Al2O3 ZrO2系统作为本课题基质玻璃系统。P2O5作为本系统玻璃的成核剂,具有良好的促进晶化能力。 2.分析了添加不同含量成核剂(P2O5)的基质玻璃在两种晶化热处理制度后的析晶特征,微观结构和机械性能。结果表明P2O5含量和热处理制度对二硅酸锂玻璃陶瓷的微观结构和性能具有显著的影响。成核剂含量为0.5mol.%时,基质玻璃以表面晶化为主,当含量达到1.0mol.%后,主要表现为整体晶化特征。随着成核剂含量的提高,DTA曲线晶化峰温度呈下降趋势,玻璃陶瓷晶化程度提高,析出晶体尺寸减小,从长大的棒状晶形逐渐转变为球形晶和短针形晶体并存的多晶型微观结构。阶梯制晶化热处理可赋予玻璃陶瓷更稳定的微观结构,有利于获得更好的机械性能。P2O5含量为1.0mol.%,采用阶梯制晶化热处理的二硅酸锂玻璃陶瓷具有稳定的微观结构和理想的机械性能。 3.分析了晶化热处理温度对Li2O SiO2 K2O Al2O3 ZrO2-P2O5系统玻璃陶瓷结构和性能的影响。结果表明:随着晶化温度的提高,析晶度显著增加,Li2Si2O5晶体含量增加,并成为主要晶相;晶体尺寸逐渐增大,晶体间发生融合,从球状晶体为主逐渐转变为棒状晶体为主;弯曲强度和对比度均表现出不同程度的增高趋势。C组晶化热处理程序(650℃(1h)+900℃(1h))制得的二硅酸锂玻璃陶瓷具有最高的弯曲强度和适当的半透明特性。 4.对比分析了实验二硅酸锂玻璃陶瓷(ELDC)和IPS e.max Press玻璃陶瓷的晶相组成,微观结构和机械性能,探讨了微观结构与性能的关系,并对牙科二硅酸锂玻璃陶瓷的自增韧机制进行了分析。实验玻璃陶瓷ELDC和e.max Press均以二硅酸锂为主晶相,晶相含量60-70%,棒状二硅酸锂晶体均匀分布,大小为2-5μm,形成互锁微结构。两种二硅酸锂玻璃陶瓷间机械性能无显著性差异。二硅酸锂玻璃陶瓷较高的机械性能与其晶相组成和微观结构紧密相关,高晶相含量、残余应力场和互锁微结构可能在牙科二硅酸锂玻璃陶瓷自增韧机制中发挥重要作用。 第二部分实验二硅酸锂玻璃陶瓷应用牙科热压铸工艺的研究 5.通过热压铸参数的正交优化设计,分析热压温度和时间对实验二硅酸锂玻璃陶瓷ELDC的铸入百分比、气孔率和强度的影响。结果表明实验玻璃陶瓷可以应用现有的牙科热压铸造设备进行热压成型。热压温度950℃、保温时间15min、热压时间5min,为实验二硅酸锂玻璃陶瓷ELDC的最佳热压铸参数。 6.分析热压铸对实验二硅酸锂玻璃陶瓷(ELDC)晶相组成,微观结构和化学稳定性的影响。结果表明:热压铸对实验二硅酸锂玻璃陶瓷的晶相组成和晶体含量无显著影响,热压前后玻璃陶瓷均是以二硅酸锂为主晶相;热压后二硅酸锂晶体尺寸轻度增大,呈现出一定程度的定向排列趋势;热压前后实验二硅酸锂玻璃陶瓷均表现出良好的化学稳定性。 7.应用前期制备的二硅酸锂玻璃陶瓷,利用牙科热压铸技术制作全瓷修复体。结果表明:ELDC制作的全瓷基底冠铸造完整,结构致密,无气孔存在,边缘密合;与IPS e.max Ceram饰瓷形成良好的结合,界面致密,无任何裂隙存在;制作的全瓷修复体形态美观,具有良好的半透光特性,符合牙科美学修复材料的要求,展现出理想的应用前景。
【学位授予单位】：第四军医大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：R783.2
【图文】：

图 1-1 Li2O-SiO2二元相图【96】（横坐标为 SiO2含量，mol.%）表 1-1 基质玻璃的化学组成（mol.%）SiO2Li2O Al2O3ZrO2P2O5K2O CeO2MgF2A 59.6 29.4 2 1.4 2 2 0.6 3B 60.3 30.1 2 2 2 2 0.6 1C 61.8 31 2 1.6 1.2 1.8 0.6 0D 66.5 27.3 1.8 2 0 1.8 0.6 0E 66.0 27.2 1.8 1.4 1.2 1.8 0.6 0F 63.2 25.4 1.8 6 1.2 1.8 0.6 01.1.2 实验材料二氧化硅，氟化镁，氧化铝，无水碳酸钾，碳酸锂，五氧化二磷，无水乙醇（北京化学试剂公司，分析纯）；氧化铈（西安化学试剂厂产，分析纯）；二

程控硅钼棒电阻炉（SX3-12-16型，湘潭市三星仪器公司）微粒球磨机WL-1型（湘潭市三星仪器公司）TG328A型光电分析天平（上海天平仪器厂）电热鼓风干燥箱101A－1型（上海实验仪器厂）精密低速锯（IsoMet 1000, 美国Buehler公司）综合热分析仪（Setaram-TGA92，法国setaram公司）；万能测试仪(AG-25TA, 日本)；电子显微镜（JEOL JSM-7000F, 日本）；X射线衍射分析仪（D/Max2550VB，日本）。1.1.4 玻璃陶瓷的熔融法制备熔融法是制备玻璃陶瓷的一种经典工艺，它的优点是可沿用任何一种成型工艺，制得的玻璃陶瓷尺寸精确，组成均匀，基本不存在气孔等陶瓷见的缺陷。熔融法制备工艺的流程如图 1-2 所示

-31-图 1-3 硅氧四面体示意图，电场强度大，对 Si-O 键有反极能减低、黏度变小，具有高温助表面张力和析晶能力。化物，离子半径较大，场强小，酸盐玻璃中能促使硅氧四面体间温助熔，加速玻璃熔化的作用。倾向，有利于分相和成核【99】。适l2O3时，A13+可以夺取非桥氧形成 K+引入而产生的断裂网络通过铝

【引证文献】

相关博士学位论文 前2条

1 高婧;齿科二硅酸锂玻璃陶瓷的应用基础研究[D];第四军医大学;2010年

2 鲁成林;全瓷冠修复体的破坏机理研究[D];上海大学;2012年

本文编号：2757365