基于碳基材料的无酶葡萄糖分子印迹电化学传感器的构筑及性能研究
发布时间：2021-03-08 03:47
长期以来,高血糖引发的糖尿病及其并发症广受世界的关注,而葡萄糖是诊断糖尿病最重要的生物物种之一。除此之外,葡萄糖也是微生物发酵过程中常见的反应物和中间产物,是发酵过程中需要控制的重要指标,直接关系到产品的产量和质量。因此,测定葡萄糖含量对于糖尿病等疾病的治疗决策和工业生产产量的控制具有重要意义。目前市面上使用的酶葡萄糖电化学传感器的应用受制于酶易受环境（如温度、pH值、湿度）影响失活、复杂的酶固定化过程、价格昂贵等因素。研究高灵敏度、高选择性和稳定性的无酶葡萄糖电化学传感器具有重要的学术价值和广泛的应用前景。本文采用比表面积大、催化性能及导电性良好的碳材料,结合对目标分子具备特异识别功能的分子印迹聚合物（MIP）,构建了系列无酶葡萄糖分子印迹电化学传感器（MIECS）,并对其性能进行了测试,主要研究内容如下:1.以生物质材料为碳源,合成了碳量子点（CDs）纳米材料,将其与成膜性良好的壳聚糖（CS）溶液混合修饰到玻碳电极（GCE）表面,得到CDs-CS/GCE。后再以3-氨基苯硼酸（APBA）作为功能单体,葡萄糖作为模板分子,利用三电极体系在CDs-CS/GCE上合成MIP层,电化学洗脱...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
活性化学吸附模型机理[20]
江苏大学硕士学位论文5图1.2初始水合氧化物原子介体模型机理[21]Fig1.2MechanismofIHOAMtheoreticalmodel现今，无酶葡萄糖电化学传感器主要在以下几个方面上显示出了独特优势：（1）制备过程简单，成本低廉。基于价格昂贵的酶设计的葡萄糖电化学传感器需进行酶的固定化这一工序，如已报道的化学交联法、吸附法、包埋法和键和法等，手段都比较繁琐，操作复杂。无酶葡萄糖检测能有效弥补这一缺陷，避免对酶的使用，有效简化了制备流程。（2）稳定性和重现性良好。酶的固有缺点如易受pH、温度和湿度等环境因素影响易失活，热稳定性和化学稳定性差，对运输、储存和使用的条件要求严苛使其不适用于生产生活中要实时、连续检测葡萄糖的需求。无酶葡萄糖电化学传感器的合成过程容易控制，重复使用性高，更稳定。（3）受氧气干扰程度校葡萄糖分子在电极表面直接被电催化氧化发生反应，可以通过电位的调整避免氧气发生氧化还原反应，有效克服了因在酶传感器中电子传递介体和溶解氧是竞争的关系造成的氧气浓度影响测定结果的准确性。虽然已表现出许多优点，但仍存在着一些弊端：灵敏度不高；易受抗坏血酸、尿酸和多巴胺等干扰物质影响，准确性和选择性较差；传感器在检测过程中易被毒化。因此，一种新兴的基于酶底物识别的对目标物有特异性检测功能的分子印迹技术引起了科研工作者的注意，如何将其与无酶葡萄糖电化学传感器结合以提高传感器的选择性掀起了研究热潮。1.4分子印迹技术1.4.1分子印迹技术简介分子印迹技术（MIT）是一门涉及多种学科交叉的技术，基于分子印迹聚合
基于碳基材料的无酶葡萄糖分子印迹电化学传感器的构筑及性能研究6物（MIP）对目标分子具有特异性识别的能力。Pauling[22]和Dickey[23]先后创立的模板分子，为抗原的“抗体形成”学说和通过合成甲基橙印迹硅胶提出的“特异性吸附”的理念为MIT开启了思路。随后，Wulff[24]课题组第一次成功研发出对特定分子具有良好选择性和亲和力的MIP，开始将MIT带入人们的视野中。Mosbach[25]课题组成功将他们对茶碱MIP的研究成果公开于期刊《Nature》上，这正式开启了MIT的快速发展期。此后，大量关于MIT的研究成果和报道不断涌现，国际分子印迹协会（SMI）于1997年在瑞典隆德大学成立，研究MIT的科研人员队伍不断壮大。到目前为止，MIT已经被广泛应用于分析、材料、传感器等领域，尤其是分子识别、痕量分析和物质分离方面[26-30]。1.4.2分子印迹技术的原理利用MIT制备MIP的主要步骤如图1.3所示[31]：一开始，在介质中通过相互作用模板分子和功能单体预组装成一种复合物。后通过交联剂和引发剂的参与发生交联反应从而形成聚合物，从而将功能单体的官能团固定在特定位置上。最后选取适当的方法将聚合物中的模板分子移除后，得到了与其在形状、尺寸和结构上相匹配的识别位点即印迹空穴，利用这些空穴可以对被洗脱的模板物质进行选择性吸附，从而赋予了MIP特定识别和结合目标分子的能力。图1.3MIP制备过程示意图[31]Fig1.3SchematicdiagramofpreparationofMIP
【参考文献】：
期刊论文
[1]聚吡咯/壳聚糖复合导电材料制备及其性能研究[J]. 薛娟琴,代继哲,张健,赵春霞,张玉洁. 化工新型材料. 2017(09)
[2]乙酰水杨酸分子印迹聚合物微球的制备及性能研究[J]. 苏立强,陈超男,韩爽. 化学试剂. 2014(01)
[3]Synthesis of Molecularly Imprinted Polymer Particles by Suspension Polymerization in Silicon Oil[J]. Xiao Bing WANG1,2, Zhao Hui ZHENG1, Xiao Bin DING1*, Xu CHENG1, Xin Hua HU1, Yu Xing PENG1 1Chengdu Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041 2Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100081. Chinese Chemical Letters. 2006(09)
本文编号：3070354
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
活性化学吸附模型机理[20]
江苏大学硕士学位论文5图1.2初始水合氧化物原子介体模型机理[21]Fig1.2MechanismofIHOAMtheoreticalmodel现今，无酶葡萄糖电化学传感器主要在以下几个方面上显示出了独特优势：（1）制备过程简单，成本低廉。基于价格昂贵的酶设计的葡萄糖电化学传感器需进行酶的固定化这一工序，如已报道的化学交联法、吸附法、包埋法和键和法等，手段都比较繁琐，操作复杂。无酶葡萄糖检测能有效弥补这一缺陷，避免对酶的使用，有效简化了制备流程。（2）稳定性和重现性良好。酶的固有缺点如易受pH、温度和湿度等环境因素影响易失活，热稳定性和化学稳定性差，对运输、储存和使用的条件要求严苛使其不适用于生产生活中要实时、连续检测葡萄糖的需求。无酶葡萄糖电化学传感器的合成过程容易控制，重复使用性高，更稳定。（3）受氧气干扰程度校葡萄糖分子在电极表面直接被电催化氧化发生反应，可以通过电位的调整避免氧气发生氧化还原反应，有效克服了因在酶传感器中电子传递介体和溶解氧是竞争的关系造成的氧气浓度影响测定结果的准确性。虽然已表现出许多优点，但仍存在着一些弊端：灵敏度不高；易受抗坏血酸、尿酸和多巴胺等干扰物质影响，准确性和选择性较差；传感器在检测过程中易被毒化。因此，一种新兴的基于酶底物识别的对目标物有特异性检测功能的分子印迹技术引起了科研工作者的注意，如何将其与无酶葡萄糖电化学传感器结合以提高传感器的选择性掀起了研究热潮。1.4分子印迹技术1.4.1分子印迹技术简介分子印迹技术（MIT）是一门涉及多种学科交叉的技术，基于分子印迹聚合
基于碳基材料的无酶葡萄糖分子印迹电化学传感器的构筑及性能研究6物（MIP）对目标分子具有特异性识别的能力。Pauling[22]和Dickey[23]先后创立的模板分子，为抗原的“抗体形成”学说和通过合成甲基橙印迹硅胶提出的“特异性吸附”的理念为MIT开启了思路。随后，Wulff[24]课题组第一次成功研发出对特定分子具有良好选择性和亲和力的MIP，开始将MIT带入人们的视野中。Mosbach[25]课题组成功将他们对茶碱MIP的研究成果公开于期刊《Nature》上，这正式开启了MIT的快速发展期。此后，大量关于MIT的研究成果和报道不断涌现，国际分子印迹协会（SMI）于1997年在瑞典隆德大学成立，研究MIT的科研人员队伍不断壮大。到目前为止，MIT已经被广泛应用于分析、材料、传感器等领域，尤其是分子识别、痕量分析和物质分离方面[26-30]。1.4.2分子印迹技术的原理利用MIT制备MIP的主要步骤如图1.3所示[31]：一开始，在介质中通过相互作用模板分子和功能单体预组装成一种复合物。后通过交联剂和引发剂的参与发生交联反应从而形成聚合物，从而将功能单体的官能团固定在特定位置上。最后选取适当的方法将聚合物中的模板分子移除后，得到了与其在形状、尺寸和结构上相匹配的识别位点即印迹空穴，利用这些空穴可以对被洗脱的模板物质进行选择性吸附，从而赋予了MIP特定识别和结合目标分子的能力。图1.3MIP制备过程示意图[31]Fig1.3SchematicdiagramofpreparationofMIP
【参考文献】：
期刊论文
[1]聚吡咯/壳聚糖复合导电材料制备及其性能研究[J]. 薛娟琴,代继哲,张健,赵春霞,张玉洁. 化工新型材料. 2017(09)
[2]乙酰水杨酸分子印迹聚合物微球的制备及性能研究[J]. 苏立强,陈超男,韩爽. 化学试剂. 2014(01)
[3]Synthesis of Molecularly Imprinted Polymer Particles by Suspension Polymerization in Silicon Oil[J]. Xiao Bing WANG1,2, Zhao Hui ZHENG1, Xiao Bin DING1*, Xu CHENG1, Xin Hua HU1, Yu Xing PENG1 1Chengdu Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041 2Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100081. Chinese Chemical Letters. 2006(09)
本文编号：3070354
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