泛影酸钠在饮用水消毒过程中的转化特性研究

发布时间：2020-07-13 01:43

【摘要】：碘代X-射线造影剂在医学上大量应用于软组织成像(例如器官、静脉、血管)、CT和MRI增强检测等,目前全世界消耗量已达到3.5×10~3吨/年。由于这类物质化学结构非常稳定,亲水性极强,通常难于被吸收、吸附、氧化与生物降解,因此广泛存在于污水处理厂出水、地表水和地下水中。我国是世界上ICM消耗量最大的国家之一,国内水体中ICM污染也较为严重,例如在上海市黄浦江水源水中iopamidol的检出浓度为0.26~0.68μg/L。因此,在水处理工艺不断革新的背景下,为降低居民的饮用水风险,针对ICM寻找经济有效的去除手段具有十分重要的意义。论文以典型离子型ICM泛影酸钠为研究对象,探讨了其在氯化,氯胺化,臭氧化,UV和UV/chlorine联合工艺五种饮用水消毒工艺下的降解规律,并建立其动力学模型。实验结果表明,泛影酸钠在氯化,氯胺化条件下均不降解,臭氧化条件下泛影酸钠降解,反应进行到60min时降解率达到91.0%。且降解符合拟一级动力学模型,其拟一级反应速率常数(k_(obs))为0.04687 min~(-1)。溶液的pH值对泛影酸钠的降解有着较大的影响,在碱性条件下臭氧化降解泛影酸钠的速率明显高于酸性条件。当溶液中含有溴离子的时候,可以看到泛影酸钠的降解受到了抑制,这是由于反应生成了溴酸盐,消耗了臭氧的浓度,阻碍了泛影酸钠的降解。当加入作为羟基自由基抑制剂的HCO_3~-,CO_3~(2-)和叔丁醇的时候,泛影酸钠的降解同样受到明显的抑制,主要因为在臭氧化降解泛影酸钠的过程中,羟基自由基起重要作用。在UV光解泛影酸钠的过程中,反应进行到10min时,泛影酸钠的去除率为86.8%。泛影酸钠的紫外降解符合拟一级动力学模型,且拟一级动力学反应速率常数(k_(obs))为0.2022 min~(-1),不同pH值对泛影酸钠的UV光解基本没有影响。在UV/chlorine联合工艺处理泛影酸钠的过程中,反应进行到1.5min时,泛影酸钠的去除率达到92%,泛影酸钠的降解符合拟一级动力学模型。其拟一级反应速率(k_(obs))为1.4023 min~(-1)。实验发现:泛影酸钠的降解受羟基自由基的氧化和紫外光光解两种反应作用,随着加氯量的增加,泛影酸钠的降解速率增大,溶液中的pH值对泛影酸钠的降解有着较大的影响,在碱性条件下的降解速率高于酸性条件下的降解速率。当溶液中存在溴离子的时候,泛影酸钠的降解速率随着加溴量的增大而减小。泛影酸钠分别在臭氧化,UV和UV/chlorine联合工艺下均可以降解,并且在后续加氯培养的过程中生成一系列的消毒副产物。其中臭氧化生成的消毒副产物种类和生成量最少,只有三氯甲烷一种常规卤代消毒副产物被检测出来。在UV和UV/chlorine联合工艺下,均有七种消毒副产物被检出,其中有三种碘代消毒副产物,分别为二氯一碘甲烷,一氯二碘甲烷、三碘甲烷。四种常规卤代消毒副产物:三氯甲烷,二氯乙腈,三氯硝基甲烷,三氯丙酮。但生成量与主要消毒副产物种类有所差异。当溶液中存在溴离子的时候,以上三种消毒工艺产生消毒副产物的种类和生成量均有较大的变化。
【学位授予单位】：上海电力学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：R123.6
【图文】：

碘帕醇,碘普罗胺,碘代,碘海醇

图 1-1 碘代 X-射线造影剂的分子结构式表1-1 五种ICM的理化性质化合物泛影酸钠碘帕醇碘海醇碘美普尔碘普罗胺英文名称SodiumdiatrizoateIopamidol Iohexol Iomeprol Iopromide分子式 C11H9I3N2O4C17H22I3N3O8C19H26I3N3O9C17H22I3N3O8C18H24I3N3O8分子量 613.92 777.09 820.88 777.12 790.87pKow1.37 -2.42 -3.05 - -2.05溶解度(mg/L) 5×1051.2×1051.0×107- 23.81.1.2 碘代 X-射线造影剂的污染及研究现状在医院废水中，主要的有机卤化物是 ICM 造成的，且在污废水和地表水中 90%可吸附有机碘由 ICM 提供[5]。ICM 在污水处理过程中难以去除，所以在污水厂出水会检测到，且检测到的浓度达到 100μg/L[6]。在有些河流中也会检测到较高的 ICM。

技术路线图,技术路线,论文,消毒副产物

第 1 章引言研究表明，由于ICM较低的生物降解性，传统的水处理工艺并不能有效去除ICM，且对处理后的副产物没有相关的检测分析，从而对人类的健康造成了较大的安全隐患。碘代消毒副产物是一种新兴消毒副产物，比常规的消毒副产物具有更强的细胞毒性和基因毒性以及致癌性，对人类的健康有潜在的极大的威胁。并且现在对碘代消毒副产物相比常规的消毒副产物来讲研究甚少。目前国内外对于I-DBPs的研究还处于初步阶段，很多问题都处于模糊的状态，本课题在以典型ICM泛影酸钠为消毒副产物前体物的条件下，探索多种泛影酸钠的去除方法并对其碘代和常规消毒副产物的生成进行比较。找寻出最经济有效且处理泛影酸钠后消毒副产物生成量及危害最小的方法。为实际水厂应用提供理论依据。1.4.4 论文技术路线

高效液相色谱,高效液相色谱,余氯,余氯测定

上海电力学院硕士学位论文16图2-1 安捷伦1260高效液相色谱图2-2 岛津2010气相色谱图2-3 恒温生化培养箱在实验过程中主要有以下三个指标需要检测：次氯酸钠的余氯、溶液中的pH值、紫外辐射器UV254的光强。pH的测定使用仪器为SensIon4 pH计（HACH, 美国），如图2.4所示，余氯的测定使用余氯测定仪58700（Hach, 美国）如图2-5所示。UV254是采用UNICO4802紫外分光光度计测定，仪器设备如图2-6所示。

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