基于铜修饰电极吸附增强的电化学还原三碘甲烷的研究
发布时间：2022-01-23 11:23
20世纪初时,人们已经开始研究利用氯化消毒的技术来有效去除饮用水中可能存在的有害微生物和细菌。随着科学技术和经济社会的不断发展,氯化消毒技术已被世界各个国家广泛的了解和使用。但是,在对于饮用水中细菌进行氯化消毒的操作过程中,会直接产生一系列的致癌和可能导致突变的化学物质,即消毒副产物（Disinfection By-products,简称DBPs）。其中,由于碘代消毒副产物（I-DBPs）的毒性相较其他同类副产物更大,因此受到了人们越来越多的关注。近年来,鉴于电化学还原降解卤代污染物技术具有脱卤效率高、操作简单且无二次污染等特点,引起了国内外研究者们的高度重视。本论文主要选取了具有不同表面微观结构的材料作为电极基底。如导电玻璃（FTO）、活性炭纤维（ACF）作为载体制备铜复合电极,并将其应用于电化学还原降解水中几种典型的DBPs,以三碘甲烷（Triiodomethane,简称TIM）为研究对象,以电化学还原为研究手段,展开以下几个方面的研究工作:首先将导电玻璃（FTO）和活性炭纤维（ACF）进行预处理,而后利用电化学沉积法制备了铜修饰导电玻璃电极（Cu/FTO）和铜修饰活性炭纤维电极（...
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
技术路线
上海应用技术大学硕士学位论文第19页图3.1电化学沉积法制备Cu/ACF的实验步骤Fig.3.1ExperimentalstepsforthepreparationofCu/ACFbyelectrochemicaldeposition采用电化学沉积法在活性炭纤维（ACF）上负载催化剂Cu的实验步骤如图3.1所示。催化剂CuCl2（0.02M）和KCl（0.01M）按2:1的比例均匀稀释至250ml的容量瓶配置成电化学沉积溶液。将经过预处理的活性炭纤维的电极进行裁剪后形成2cm*2cm的片状，将其溶液作为催化剂工作过程中的电极，固定在铜棒的一端，浸入到电化学沉积溶液当中。使用磁力搅拌器对电沉积溶液进行均匀搅拌，反应结束后用去离子水冲洗至中性，干燥后进行保存。3.2.3三碘甲烷溶液的制备由于三碘甲烷是固体，且难溶于水，在空气中气味非常敏感且易挥发。所以一般在配置三碘甲烷的溶液时，会选择少量的甲醇有机溶剂来帮助溶解三碘甲烷。一般在配置时，使用50ml的棕色容量瓶，量好三碘甲烷的量倒入后，再加入1/3的甲醇溶液，并标记好储备液的三碘甲烷溶液的浓度为1g/L。将配置好的溶液放在避光密封的地方保存，置于低温冷藏。以上过程均在通风橱中进行，因为三碘甲烷有极大的挥发性。另外，因为其高挥发性，所以每三个月需要重新配置三碘甲烷储备液并进行保存。3.2.4三碘甲烷的电吸附研究
第20页上海应用技术大学硕士学位论文图3.2电化学吸附三碘甲烷的实验过程Fig.3.2Experimentalstepsforelectrochemicaladsorptionoftriiodomethane（TIM）电化学吸附的过程采用电化学工作站（CHI760d）进行实验。使用三电极作为本次实验的电极体系，经过预处理的Cu/ACF（2*2cm2）作为工作电极，铂片电极（2*2cm2）作为对电极，参比电极是Ag/AgCl电极，电解液为0.5M的KCl的水溶液，实验温度为室温（25±1℃）。在电化学吸附降解开始之前，根据Abdul[111]的方法对TIM在ACF上的吸附进行测定，得到平衡时间下的等温线，用来计算并且测量工作电极对目标污染物的吸附。这个等温线的方法是，在一个确定面积大小的ACF上，不同浓度的三碘甲烷达到吸附平衡的时间，通过平衡时的浓度和初始浓度等数据，进行绘制平衡等温线。电吸附处理TIM的过程如图3.2所示。量取100ml10μg/L的TIM溶液，将三电极体系浸入其中，在磁力搅拌器下恒温搅拌5min，同时调节好施加在工作电极上的电位进行吸附，并确定吸附TIM的量。3.2.5吸附动力学模型（1）伪一级动力学模型伪一级动力学模型方程表达式如下:log()=log12.303(3-1)上式中，qt和qe分别是为TIM在电极上吸附的t时刻和在电极上平衡时，吸附的容量量。其中k1(min-1)，是拟一阶模型的吸附速率常数，利用log(qe-qt)与t的数值做图。如果二者呈线性关系则该动力学过程符合伪一阶动力学模型。（2）伪二级动力学模型伪二级流体动力学模型方程组的表达式定义如下：
【参考文献】：
期刊论文
[1]高级氧化技术在水处理中的研究与应用[J]. 张艳霞,谢红光,郭文珂. 河南科技. 2013(11)
[2]预臭氧化工艺对消毒副产物影响的生产性研究[J]. 岳尚超,王启山,张伟林,李思思,张怡然,刘艳芳,鲁金凤,赵文玉. 给水排水. 2012(02)
[3]饮用水中消毒副产物前体物的控制技术研究现状[J]. 林英姿,姜明基,吴超,梁燕. 中国资源综合利用. 2011(10)
[4]水中三种典型含氮有机物的活性炭吸附特性研究[J]. 沈开源,徐斌,夏圣骥,李伟,高乃云,覃操. 给水排水. 2011(S1)
[5]微波紫外消毒技术在水处理工艺中的应用[J]. 钱志斌. 净水技术. 2010(06)
[6]饮用水中碘类消毒副产物特性与控制研究进展[J]. 覃操,徐斌,夏圣骥,高乃云,李大鹏,田富箱. 给水排水. 2010(09)
[7]电化学反应器去除硫化氢废气实验研究[J]. 张晓,崔凯军,黄立维,赵勇,张永霞. 浙江工业大学学报. 2008(05)
[8]钯/泡沫镍电极对水体中2-氯联苯的电催化脱氯作用[J]. 王姝,杨波,余刚. 中国环境科学. 2008(06)
[9]饮用水中氯化消毒副产物的研究进展[J]. 葛飞,舒海民. 净水技术. 2006(01)
[10]消毒副产物前体物的指标体系[J]. 陈超,张晓健,何文杰,韩宏大. 中国给水排水. 2006(04)
本文编号：3604249
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
技术路线
上海应用技术大学硕士学位论文第19页图3.1电化学沉积法制备Cu/ACF的实验步骤Fig.3.1ExperimentalstepsforthepreparationofCu/ACFbyelectrochemicaldeposition采用电化学沉积法在活性炭纤维（ACF）上负载催化剂Cu的实验步骤如图3.1所示。催化剂CuCl2（0.02M）和KCl（0.01M）按2:1的比例均匀稀释至250ml的容量瓶配置成电化学沉积溶液。将经过预处理的活性炭纤维的电极进行裁剪后形成2cm*2cm的片状，将其溶液作为催化剂工作过程中的电极，固定在铜棒的一端，浸入到电化学沉积溶液当中。使用磁力搅拌器对电沉积溶液进行均匀搅拌，反应结束后用去离子水冲洗至中性，干燥后进行保存。3.2.3三碘甲烷溶液的制备由于三碘甲烷是固体，且难溶于水，在空气中气味非常敏感且易挥发。所以一般在配置三碘甲烷的溶液时，会选择少量的甲醇有机溶剂来帮助溶解三碘甲烷。一般在配置时，使用50ml的棕色容量瓶，量好三碘甲烷的量倒入后，再加入1/3的甲醇溶液，并标记好储备液的三碘甲烷溶液的浓度为1g/L。将配置好的溶液放在避光密封的地方保存，置于低温冷藏。以上过程均在通风橱中进行，因为三碘甲烷有极大的挥发性。另外，因为其高挥发性，所以每三个月需要重新配置三碘甲烷储备液并进行保存。3.2.4三碘甲烷的电吸附研究
第20页上海应用技术大学硕士学位论文图3.2电化学吸附三碘甲烷的实验过程Fig.3.2Experimentalstepsforelectrochemicaladsorptionoftriiodomethane（TIM）电化学吸附的过程采用电化学工作站（CHI760d）进行实验。使用三电极作为本次实验的电极体系，经过预处理的Cu/ACF（2*2cm2）作为工作电极，铂片电极（2*2cm2）作为对电极，参比电极是Ag/AgCl电极，电解液为0.5M的KCl的水溶液，实验温度为室温（25±1℃）。在电化学吸附降解开始之前，根据Abdul[111]的方法对TIM在ACF上的吸附进行测定，得到平衡时间下的等温线，用来计算并且测量工作电极对目标污染物的吸附。这个等温线的方法是，在一个确定面积大小的ACF上，不同浓度的三碘甲烷达到吸附平衡的时间，通过平衡时的浓度和初始浓度等数据，进行绘制平衡等温线。电吸附处理TIM的过程如图3.2所示。量取100ml10μg/L的TIM溶液，将三电极体系浸入其中，在磁力搅拌器下恒温搅拌5min，同时调节好施加在工作电极上的电位进行吸附，并确定吸附TIM的量。3.2.5吸附动力学模型（1）伪一级动力学模型伪一级动力学模型方程表达式如下:log()=log12.303(3-1)上式中，qt和qe分别是为TIM在电极上吸附的t时刻和在电极上平衡时，吸附的容量量。其中k1(min-1)，是拟一阶模型的吸附速率常数，利用log(qe-qt)与t的数值做图。如果二者呈线性关系则该动力学过程符合伪一阶动力学模型。（2）伪二级动力学模型伪二级流体动力学模型方程组的表达式定义如下：
【参考文献】：
期刊论文
[1]高级氧化技术在水处理中的研究与应用[J]. 张艳霞,谢红光,郭文珂. 河南科技. 2013(11)
[2]预臭氧化工艺对消毒副产物影响的生产性研究[J]. 岳尚超,王启山,张伟林,李思思,张怡然,刘艳芳,鲁金凤,赵文玉. 给水排水. 2012(02)
[3]饮用水中消毒副产物前体物的控制技术研究现状[J]. 林英姿,姜明基,吴超,梁燕. 中国资源综合利用. 2011(10)
[4]水中三种典型含氮有机物的活性炭吸附特性研究[J]. 沈开源,徐斌,夏圣骥,李伟,高乃云,覃操. 给水排水. 2011(S1)
[5]微波紫外消毒技术在水处理工艺中的应用[J]. 钱志斌. 净水技术. 2010(06)
[6]饮用水中碘类消毒副产物特性与控制研究进展[J]. 覃操,徐斌,夏圣骥,高乃云,李大鹏,田富箱. 给水排水. 2010(09)
[7]电化学反应器去除硫化氢废气实验研究[J]. 张晓,崔凯军,黄立维,赵勇,张永霞. 浙江工业大学学报. 2008(05)
[8]钯/泡沫镍电极对水体中2-氯联苯的电催化脱氯作用[J]. 王姝,杨波,余刚. 中国环境科学. 2008(06)
[9]饮用水中氯化消毒副产物的研究进展[J]. 葛飞,舒海民. 净水技术. 2006(01)
[10]消毒副产物前体物的指标体系[J]. 陈超,张晓健,何文杰,韩宏大. 中国给水排水. 2006(04)
本文编号：3604249
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