功能化石墨烯修饰电极的制备及其在电分析化学中的应用研究

发布时间：2016-11-08 14:16

  本文关键词：Nafion-离子液体-碳纳米管复合膜修饰电极的制备及用于抗坏血酸、多巴胺及尿酸的同时测定，由笔耕文化传播整理发布。

《聊城大学》 2015年

功能化石墨烯修饰电极的制备及其在电分析化学中的应用研究

李冲  

【摘要】：石墨烯(Graphene)是在2004年由曼彻斯特大学Geim报导以后为众人所知的,由于其特殊的构造和杰出的性质使其研究和开发遍布全世界。石墨烯优异的电学和物理性能,使其在电分析化学研究中具有重要的意义。但是在实际应用中,为了更好地发挥其优良性能,必需对石墨烯进行有效可控的功能化。目前对石墨烯的修饰可以分为非共价键,共价键和其它功能化等方法。前两种功能化方法是最常用的,且都有其优缺点。功能化后的石墨烯复合材料可应用于电极的修饰,所以被广泛地应用于电化学领域中。电化学方法是一种对生物小分子检测的有效手段。由于各种生物小分子总是共存于同一体系中,实现对其的同时检测也就成为广大研究者的研究目标。功能化后的石墨烯复合材料结合特定修饰基团的反应活性,可实现对多种生物小分子的测定。本文对石墨烯进行了两方面的修饰:共价键和非共价键功能化修饰。并用得到的功能化材料对电极进行滴涂修饰。进而研究多种生物小分子(如多巴胺、尿酸、氨基酸、嘌呤等)在修饰电极表面的电化学行为。主要工作包括以下三个方面:1.PEI-G/GCE的制备及其对抗坏血酸、多巴胺、尿酸和色氨酸的同时测定研究本实验利用共价键合法制备了聚乙烯亚胺(PEI)功能化石墨烯(G)。PEI分子中的氨基和氧化石墨烯(GO)上的环氧基通过亲质子的开环反应使得PEI以共价键结合在GO层上,再将其还原,得到聚乙烯亚胺修饰的石墨烯(PEI-G)。所合成的PEI-G可在水中形成稳定的分散液。将该复合材料用于对玻碳电极的修饰,可实现对AA、DA、UA和Trp的同时检测。在四者共存体系中,AA-DA、DA-UA、UA-Trp的氧化峰电位差分别达到了298 m V、130 m V和350 m V。AA、DA、UA、Trp测定时,线性范围分别是50-5800μM、30-2570μM、0.05-400μM和6-1000μM;检出限分别为16.67μM,10μM,0.017μM和2μM(S/N=3)。2.PDDA-G/GCE的制备及其对色氨酸的选择性检测首先,用石墨粉在强酸性的氧化剂作用下,转化成氧化石墨烯(GO)(Hummer法),然后再在还原剂(水合肼)存在的条件下进行还原的同时,利用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)与石墨烯(G)非共价键结合,合成得到PDDA修饰的石墨烯聚合物(PDDA-G)。将该复合材料修饰在玻碳电极表面,可实现对色氨酸的选择性检测。实验结果显示,色氨酸的电化学响应在0.06-150μM范围内与色氨酸浓度呈良好的线性关系,检出限为0.019μM(S/N=3)。3.PDDA-G/MWCNT/GCE的制备及其对尿酸、黄嘌呤和次黄嘌呤的同时测定研究先将聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)与石墨烯(G)构成非共价键结合,制备成PDDA功用化的石墨烯聚合物(PDDA-G),然后将碳纳米管与此纳米复合材料混合超声,得到复合材料PDDA-G/MWCNT。将该复合材料用于对玻碳电极的修饰,可实现对黄嘌呤(XA)、次黄嘌呤(HX)和尿酸(UA)的同时检测。在三者共存溶液中,XA的电化学响应在0.05-75μM的范围内与XA浓度成线性关系,检出限为0.016μM(S/N=3);HX的电化学响应在0.1-125μM的范围内与HX浓度成线性关系,检出限为0.033μM(S/N=3);UA的电化学响应在0.1-65μM范围内与UA浓度成线性关系,检出限为0.033μM(S/N=3)。

【关键词】：
【学位授予单位】：聊城大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11;O657.1
【目录】：

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