反射高能电子衍射机理及氧化物界面的精确控制

发布时间：2019-09-23 22:59

【摘要】：界面即器件,过渡金属氧化物界面因其具有众多新奇的量子效应,有望成为新一代电子器件。而对氧化物界面的精确控制是保证器件性质的前提。目前,随着原位分析技术反射式高能电子衍射(RHEED)的应用,人们利用RHEED强度振荡已经可以生长出非常高质量且厚度可控的氧化物薄膜,但是在精确控制界面截止面方面依然存在很大挑战。本论文中,我们在使用氧化物分子束外延逐层生长SrTiO3薄膜的过程中,观察到RHEED振荡曲线的相位移以及倍频现象,也发现RHEED振荡曲线的最高点和最低点并不对应于一个完整原子层的结束,这与目前人们的认知相矛盾。在本论文中,我们提出了一个新的机理来解释复杂的RHEED振荡曲线,同时提出一种精确控制外延薄膜截止面,从而精确控制氧化物界面的方法。利用这一方法,解决了在较厚同质外延SrTiO3薄膜和LaAlO3薄膜的界面很难出现二维电子气这一难题。同时,利用这一方法,可以在Si等半导体基底上实现各种氧化物界面的生长,进一步推进氧化物界面在电子器件应用方面的发展。具体成果和结论如下:(1)在SrTiO3薄膜的生长过程中,观察到RHEED振荡曲线与电子束入射角具有强烈的依赖关系:当电子束入射角不同时,RHEED强度振荡曲线会出现180°相位移和频率倍增现象;(2)通过原位分析RHEED衍射图中的菊池线,发现在SrTiO3薄膜的生长过程中,薄膜表面平均内势能会发生周期性振荡;(3)通过考虑薄膜表面内势能和表面粗糙度的作用,利用基本的衍射定律,成功的解释了 SrTiO3薄膜逐层生长过程中RHEED振荡曲线的相位移和频率倍增现象:(4)提出了精确控制外延薄膜截止面的方法,并利用这一方法,在同质外延SrTiO3薄膜厚度60u.c.的LaAlO3/同质外延SrTiO3/SrTiO3界面上观察到了二维电子气。另外,本论文中初步探索了强关联Mott绝缘体LaTiO3的金属绝缘体相变。目前人们认为是二维压缩应力的作用导致Mott绝缘体LaTiO3的相变,但是无法排除氧缺陷的作用。在本论文的实验中,我们利用晶格常数更小且不易产生氧缺陷的LSAT单晶作为衬底,在不同氧气压下生长LaTiO3薄膜,探究应力和氧含量对LaTiO3导电性的影响。我们发现可以通过调控氧化物薄膜中氧的含量来调控过渡金属元素的价态,从而调控薄膜的导电性,这为调控氧化物薄膜的导电性提供了一个新的思路。具体的实验现象和结论如下:(1)随着生长氧气压的升高,LaTiOx薄膜的导电性发生导体-绝缘体-导体的转变;(2)二维压缩应力并不是LaTiO3薄膜发生绝缘体-金属相变的主要原因。根据理论计算,在压缩应力大于-2%的LSAT衬底上LaTiO3薄膜应该具有导电性,但是在实验中观察到具有绝缘性的高质量LaTiO3薄膜;(3)LaTiOx薄膜中氧的含量可能是导致绝缘体-相变的真正原因,因为氧含量x不同时,LaTiOx薄膜中过渡金属元素Ti离子具有不同的价位,从而发生金属-绝缘体-金属的转变。
【图文】：

图１－２巧铁矿氧化物的不同结构：（ａ）立方；（ｂ）正免似六方防６］逡逑１．１．２几种典型的钩铁矿型氧化物逡逑图１－３是常见巧铁矿氧化物的晶格常数［７］，，在此重点介绍研究工作涉及到的逡逑Ｓ订ｉ0３，邋ＬａＴＫ）３等氧化物的结构及其基本的物理性质。逡逑岩嗦逦１＿逡逑k五蝦2《0

本文编号：2540519