碲化铋基热电薄膜材料电化学制备及其在同位素电池中的应用

发布时间：2020-03-28 14:08

【摘要】：随着航天事业的发展,小型化放射性同位素温差电池大有可为,但是目前同位素温差电池普遍体积质量较大。所以本研究采用电化学沉积方法制备碲化铋基热电薄膜材料,并利用这种材料制备了新型扇形结构放射性同位素温差电池,从材料和电池器件两方面进行了制备与性能优化研究。主要研究内容概括如下:1)采用电化学沉积方法制备了n型Bi-Te基热电薄膜材料。探究沉积电位和退火温度对n型薄膜的微观形态、结晶性能以及薄膜组成的影响,并对材料的热电性能进行深入分析。研究发现n型材料的最佳脉冲沉积电位是0 V,此时薄膜微观形貌为针状,薄膜组成为Bi_(1.92)Te_(3.08)。在该制备条件下Bi-Te薄膜的热电性能最佳,塞贝克系数值为-92.166μV/K,电导率值为956.3S/cm,功率因子达到最大值812.34μW/m·K~2。n型材料的最佳退火温度为300°C,功率因子达到最大值为1103.59μW/m·K~2,相对于未退火材料功率因子提升了35.85%。2)采用电化学沉积方法制备了p型Bi-Sb-Te基热电薄膜材料。探究电解质组成、沉积电位和退火温度对p型薄膜的微观形态、结晶性能以及薄膜组成的影响,并对材料的热电性能进行深入分析。研究发现p型材料的最佳电解质Sb/Bi元素比例为6,最佳沉积电位为-0.12 V,此时薄膜微观形貌为圆形,薄膜组成为Bi_(0.68)Sb_(1.24)Te_(3.08)。Bi-Sb-Te薄膜的塞贝克系数值为114.03μV/K,电导率值为105.49 S/cm,热电功率因子达到最大值137.18μW/m·K~2。p型材料的最佳退火温度为250°C,材料的功率因子为153.37μW/m·K~2,比未退火材料的功率因子值提升了11.8%。3)提出新型扇形结构代替传统π型结构,利用电化学沉积碲化铋基薄膜材料制备了新型扇形结构的同位素温差电池原型机。扇形结构具有容纳热电腿数量多和体积小的优势。采用自主搭建电学性能测试系统测试扇形电池的输出性能,还用COMSOL软件对其尺寸和热电模块数量进行了有限元模拟。实验制备的扇形器件体积为33.8×11 mm~2,加载1.5 W热源时的温差为57.8 K,输出功率为247.55 nW,开路电压为170.21 mV。扇形器件与机械切割热电锭块制备的器件相比输出性能得到很大改善,电压增加了60.71%,体积减少了12.45倍,温差增加约2倍。理论设计后的器件输出功率相比原型机提升近两倍之多。这些结果为电化学沉积方法实现同位素温差电池小型化提供了理论方法和实验验证。本研究基于电化学沉积方法制备了碲化铋基热电薄膜材料,并将其成功的应用于新型扇形放射性同位素温差电池的小型化,既实现了这种同位素温差电池的小型化,也为其他微小型器件的能源供给问题提供了新的解决思路。
【图文】：

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图 1.1 p-n 结原理示意图的热量 Q 与温差以及材料性能有关，n 型和 p 型材料的热导率热电腿的截面积为 A，一般情况下，，本文默认 n 型热电腿和 p致本文将会特别说明，如公式（1.9）所示： = ( + ) 时，由于单个 p-n 结的输出电压很小，热电换能单元往往需要示为热电换能单元原理示意图，放大图为一对 p-n 结，N 为 p-出电压计算公式如下（1.10）： = ( ) 元的内部电阻 r 与材料本身的电阻率以及单元几何形状均有关为 , ，换能单元内部还存在接触电阻 RC，为了提升器件的减小器件接触电阻，公式如下（1.11）: = ( + ) +

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图 1.2 热电换能单元原理示意图元的热导率为 KTEG，这个参数与电阻类似，都与器件的几何形（1.12）所示： = ( + ) 电机应用于实际时，往往需要连接一个外部负载电阻 RL，实际下： =( )2( + )2 能量转换效率如公式（1.14）所示，其中 " 2为卡诺循环效 = √1 + 1 2√1 + + 1 2对热电器件换能效率的影响随温度的变化规律如图1.3所示[8]。转
【学位授予单位】：南京航空航天大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM913;TB383.2

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