溶液絮凝-颗粒吸附-膜过滤去除水体中阴阳离子染料工艺研究

发布时间：2020-04-23 00:32

【摘要】：大多数染料由于其结构中存在芳环而具有致畸性、致癌性和致突变性,对人类健康和水体生物都构成严重的威胁。因此,在排放到天然水中之前从染料废水中去除各种染料对于环境安全和清洁生产是非常重要的。絮凝和吸附因为其成本低、操作简单和效果显著,一直被认为是最有效的去除废水中染料的方法。壳聚糖(CS)因其价格便宜、来源丰富,具有大量的氨基和羟基活性官能团等特点而被广泛研究。迄今为止,用于絮凝/吸附去除染料的CS有多种形式,如CS粉末、CS海绵、CS微球、CS膜及其它以CS为主体的杂化材料。这些形式的CS在使用时存在基团利用率较低和再生困难的缺点。本研究中,考虑到CS溶液与染料溶液的良好相容性,直接采用CS溶液絮凝阴离子染料,以充分利用CS分子链上的活性基团。还考察了特定条件下所形成CS-染料颗粒直接用于阳离子染料的再吸附作用,以减少再生过程、工艺污染和提高工艺效率。此外,探究了膜过滤对絮凝/吸附后的染料溶液的分离作用。具体研究工作包括以下几个方面:第一部分研究了 CS溶液对阴离子染料刚果红(CR)的絮凝分离作用及CS-CR颗粒的形成。还研究了 CS溶液用量、时间和初始染料浓度等因素对染料去除效率的影响。结果表明该过程快速且高效。在30 mL初始浓度为500 mg·L-1的CR染料中使用0.1 g 1 wt%CS溶液,1 min内CR的去除率高达99.90%,吸附容量为14971.70 mg·g-1。并且在该条件下会形成表面具有大量负电荷的CS-CR颗粒,而在其它条件下生成凝胶状物质。当初始浓度为2000 mg·L-1时,CS的超高吸附容量达到44956.20 mg·g-1,远远高于目前报道的最高吸附容量。第二部分研究丫 CS-CR颗粒对阳离子染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)的吸附分离作用。考察了 CS-CR颗粒用量、时间和初始染料浓度等因素对染料去除的影响。结果表明CS-CR颗粒对MB和RhB的最大吸附容量分别为1457.10 mg·g-1和990.00 mg·g-1,优于其它的CS吸附剂。吸附过程可以通过伪二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型较好地描述。第三部分研究了膜过滤对溶液絮凝或颗粒吸附处理后的染料溶液的分离作用。结果表明膜过滤可实现对絮凝/吸附后的染料溶液的快速分离。膜分离过程中所形成的CS-CR颗粒滤饼层可进一步用于分离溶液中CR和MB,去除率分别达到69.87%和82.14%,实现了滤饼层的再利用。
【图文】：

１．５．邋１壳聚糖的结构及性质逡逑壳聚糖（ＣＳ），学名聚－ｐ邋（１—４）邋－２－氨基－２－脱氧－Ｄ－葡萄糖，是含氮（氨逡逑基）多糖的一种生物聚合物（图１－２（ａ）），其通过它的来源化合物甲壳素碱性逡逑脱乙酰化大量生成。最初，甲壳素在氢氧化钾中煮沸，产生一种叫做ＣＳ的酸逡逑溶性产品。甲壳素（聚－Ｐ邋（１—４）邋－Ｎ－乙酰基－Ｄ－葡萄糖胺）以被认为是最丰逡逑富的天然生物聚合物之一（图ｌ－２（ｂ））。逡逑ＣＳ大多呈白色或淡黄色，相对分子质量从数十万到数百万不等。ＣＳ不溶逡逑于水，碱溶液和有机溶剂，因为它们的分子之间存在氢键。但是，它由于胺基逡逑质子化可溶于酸性的溶液，比如稀的盐酸、硝酸等无机酸和大多数有机酸。ＣＳ逡逑来源极其丰富，，每年的产量约有１００亿吨：１＂。逡逑６逡逑

荆等：３Ｕ人通过乳液交联制备ＣＳ微球，之后用聚乙烯亚胺改性球体表面逡逑以制备了一系列具有不同离子交换容量（ＩＥＣｓ）的壳聚糖－聚乙烯亚胺（ＣＳ－ＰＥＩ）逡逑微球，并用于染料废水中甲基橙的移除。ＣＳ－ＰＥＩ微球的制备过程如图１－３所示。逡逑随着微球表面的ＩＥＣｓ的增加，ＣＳ－ＰＥＩ微球对甲基橙的吸附容量增大。３０邋°Ｃ时，逡逑当ＩＥＣｓ值为１２７５时ＣＳ－ＰＥＩ对甲基橙的饱和吸附量达到最大。吸附过程符合准逡逑二级动力学。此外，制备得ＣＳ－ＰＥＩ七次循环后仍然具有良好的吸附性能。逡逑Ｊ逦ＰＢ逦，八ｖ逡逑Ｓｗｊ逦１邋、Ｎ＾Ｓ＾＂ＳｓＡＨ逦■＇逦■邋＂逦■邋＊逡逑ＰＨ？０．９Ｑ＊Ｃ．逦ｐＨ邋８．０．３０＊０．逦３０邋１００邋？ｐｗ．邋４邋ｈ邋Ｈ逡逑ｆ００ｒｐｆｌ＼２邋ｔｉ逦１0０邋ｉｐｍ．邋４８邋Ｉｔ逡逑＾１１％逦ｊｐｉ＂＾逦＾＾＾／ＷＶＷ逡逑图１－３邋ＣＳ－ＰＥＩ微球的制备过程［３１：逡逑Ｆｉｇ邋１邋－３邋Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｏｆ邋ＣＳ－ＰＥＩ邋ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅｓ逡逑赵世鹏等［ｗ］人制备了三种胺基化交联ＣＳ微球吸附剂，分别是乙二胺丙酰逡逑化交联ＣＳ微球、聚乙烯亚胺改性交联ＣＳ微球和超支化聚酰胺改性交联ＣＳ微逡逑球，并用来去除甲基橙和酸性铬兰Ｋ。通过研究发现这三种微球对甲基橙的吸逡逑附容量分别为邋５４５．４０邋ｍｇ，ｇ＇邋６２２．２７邋ｍｇ．ｇ—１、和邋６９２．６５邋ｍｇ＊ｇ＇邋与邋ＣＳ邋微球逡逑（４１】．３１邋ｍｇｑ－１）相比，均有所提高。此外，这三种微球对酸性铬兰Ｋ的吸附逡逑容量分别为邋４３９．１８邋ｍｇ＊ｇ－１、５０９．７６邋ｍｇ．ｇ＇邋和邋６７３．５２邋ｒｎｇｆ１
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;TQ028.8

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本文编号：2637154