羟基功能化离子液体的合成及吸收氨气的研究

发布时间：2017-03-31 15:05

  本文关键词：羟基功能化离子液体的合成及吸收氨气的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：合成氨驰放气中氨气(NH_3)的释放,不仅污染环境而且是一种资源浪费,但传统水吸收法存在能耗高的局限性。离子液体(IL)不易挥发、结构可调,并且具有较好的热稳定性,为NH_3的捕集带来了新思路。本文针对NH_3捕集,将羟基引入到咪唑类离子液体阳离子上,从而改善了离子液体对NH_3的溶解性能。主要研究内容和结论如下：以N-甲基咪唑和2-氯乙醇为原料,采用两步法合成了一系列阳离子上含羟基的咪唑类离子液体[EtOHmim]X (X=[NTf2]、[PF6]、 [BF4]、[DCN]、[SCN]、[NO3])。通过核磁、红外等手段进行离子液体的结构表征,并测定合成离子液体的密度、粘度,以及热分解温度等物性。研究表明,羟基的引入使得离子液体的粘度略有增高,所合成的离子液体具有良好的热稳定性。在自制的气液相平衡装置上,测定了不同温度和不同压力下[EtOHmim]X对NH_3的溶解度,并与常规离子液体[Emim]X进行对比。结果表明,阳离子上羟基的引入能够大幅度提高NH_3的溶解性。阴离子的不同也会对NH_3的吸收有影响,含氟的阴离子吸收效果较好,其中[EtOHmim][NTf2]对NH_3的溶解度最大。五次循环实验表明该类离子液体有较高的再生性能。将亨利常数与热力学性质进行关联,计算了标准状况下的溶解焓、溶解熵和溶解Gibbs自由能等热力学性质并用其探究NH_3在离子液体中的溶解行为。通过傅里叶变换红外波谱、核磁共振及量化计算的方法研究了[EtOHmim]X吸收NH_3的机理。分析表明,离子液体吸收NH_3是基于羟基上的H与NH_3的强相互作用进行的。应用高斯手段对[EtOHmim]-NH_3和[Emim]-NH_3两种体系进行结构优化,发现[EtOHmim]羟基上的H原子能够和NH_3上的N原子形成更强的氢键作用和更高的相互作用力,这也解释了[EtOHmim]X相比[Emim]X且有更高NH_3吸收能力的原因。
【关键词】：氨气 离子液体 羟基功能化 高效吸收
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ413.2;TQ028.14
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-15
• 第一章 绪论15-25
• 1.1 引言15-17
• 1.1.1 氨气的危害15
• 1.1.2 氨气的来源15-16
• 1.1.3 氨气的回收工艺16-17
• 1.2 离子液体的简介17-22
• 1.2.1 离子液体的定义及发展历程17
• 1.2.2 离子液体的分类和性质17-19
• 1.2.3 离子液体的合成与制备19-20
• 1.2.4 离子液体捕集气体20-22
• 1.3 课题的提出22-23
• 1.4 研究内容和意义23-25
• 第二章 离子液体的合成、表征及物性研究25-39
• 2.1 引言25
• 2.2 实验试剂和仪器25-27
• 2.2.1 实验试剂25-26
• 2.2.2 实验仪器26-27
• 2.3 羟基功能化离子液体的合成及表征27-29
• 2.3.1 离子液体的合成27-28
• 2.3.2 离子液体的表征28-29
• 2.4 离子液体的物性测定29-35
• 2.4.1 密度和粘度的测定29-34
• 2.4.2 热分解温度、熔点和玻璃态转化温度34-35
• 2.5 离子液体的腐蚀性研究35-38
• 2.5.1 实验试剂与材料36
• 2.5.2 实验步骤36
• 2.5.3 实验结果36-38
• 2.6 小结38-39
• 第三章 离子液体吸收NH_3性能研究39-51
• 3.1 引言39
• 3.2 相平衡装置及可靠性验证39-41
• 3.2.1 气液相平衡装置39-41
• 3.2.2 可靠性验证41
• 3.3 离子液体吸收性能研究41-49
• 3.3.1 羟基的引入对溶解度的影响43-44
• 3.3.2 羟基的引入对平衡时间的影响44-45
• 3.3.3 阴离子对NH_3吸收的影响45-46
• 3.3.4 温度、压力对NH_3吸收的影响46-47
• 3.3.5 NH_3/CH_4选择性对比47-48
• 3.3.6 离子液体的循环性能48-49
• 3.4 总结49-51
• 第四章 离子液体吸收机理研究51-65
• 4.1 热力学性质探究吸收机理51-55
• 4.1.1 NH_3在离子液体中的亨利系数51-52
• 4.1.2 溶液的热力学性质52-55
• 4.2 实验和计算分析吸收机理55-64
• 4.2.1 傅里叶变换红外波谱分析NH_3吸收机理56-58
• 4.2.2 核磁共振波谱分析NH_3吸收机理58-60
• 4.2.3 高斯计算分析NH_3吸收机理60-64
• 4.3 小结64-65
• 第五章 新型离子液体的合成及吸收NH_3的研究65-73
• 5.1 金属型离子液体的合成及应用65-66
• 5.2 醇胺类离子液体的合成及应用66-68
• 5.3 离子液体型材料的合成及NH_3吸附性能的研究68-72
• 5.3.1 NH_3吸附材料研究现状68-69
• 5.3.2 离子液体型吸附材料的合成69-70
• 5.3.3 吸附材料的表征及物性研究70-72
• 5.4 小结72-73
• 第六章 结论与展望73-75
• 6.1 结论73
• 6.2 展望73-75
• 参考文献75-81
• 研究成果及发表的学术论文81-83
• 作者和导师简介83-85
• 致谢85-87
• 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书87-88

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 姚柯如;邵高耸;李建华;林炳勋;刘天一;;HX分子筛改性处理及其氨气吸附性能研究[J];武警学院学报;2015年10期

2 董晓晨;朱佳媚;孙雅钗;钟昌祥;;硅胶负载离子液体的CO_2吸附性能影响因素研究[J];材料导报;2015年14期

3 钟昌祥;白福平;许高秀;张强;李宝龙;;固载离子液体吸附分离CO_2的研究进展[J];化工时刊;2015年02期

4 李颖;胡双岚;程建华;娄文勇;;酸性离子液体催化油酸酯化合成生物柴油[J];催化学报;2014年03期

5 孙剑;王金泉;王蕾;张锁江;;基于离子液体的绿色催化过程[J];中国科学:化学;2014年01期

6 孙光明;黄维佳;郑丹星;董丽;武向红;;采用UNIFAC模型预测吸收式循环氨-离子液体工质对的气液相平衡(英文)[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;2014年01期

7 张婷;严红;王帆;;纳米Y沸石对堆肥中氨气的吸附作用及其机理研究[J];环境工程;2013年S1期

8 付格红;吕功煊;马建泰;;表面活性剂修饰对MCM-41负载离子液体吸附CO_2影响的研究[J];分子催化;2013年03期

9 许映杰;李广强;雷星星;韩亚娟;杨璐璐;;醇胺离子液体的合成及其溶液体系电导率的测定和关联[J];绍兴文理学院学报(自然科学);2012年03期

10 刘慧娟;;室内空气主要污染源及危害探讨[J];科技创新与应用;2012年03期

  本文关键词：羟基功能化离子液体的合成及吸收氨气的研究，由笔耕文化传播整理发布。

，

本文编号：279742