镧改性介孔硅膜的制备及吸附磷酸根的行为和机理研究
发布时间：2021-07-04 08:18
由于工业的不断发展,过量的磷元素排放于环境中,造成水体富营养化问题,磷污染治理成为关系到生态环境和人类健康的重要工程。吸附法因操作简单、处理效率高、设备费用低等优点成为一种常见的除磷方法。改性介孔硅膜是吸附分离法中常应用的一种新型的膜吸附剂。介孔硅膜具有规则的孔道结构、较大的比表面积和特殊的膜状结构,能避免介孔粉体材料难以回收的问题。但是其本身吸附性能和机械性能较差,制约了其广泛应用。因此,对介孔硅膜材料进行修饰以提升吸附与机械性能具有重要的意义。本论文以绿色环保、廉价易得的纤维素纳米晶（CNCs）为模板,六水合硝酸镧为镧源、正硅酸四甲酯（TMOS）为硅源,利用蒸发自组装法（EISA）结合后接枝法、乙醇蒸发法构建三种高效的具有良好的吸附性能及选择性能的改性介孔硅膜材料。采用多种表征手段检测介孔硅膜的表面形貌、内部结构、化学元素组成;基于磷吸附实验评估膜吸附剂的吸附性能和选择性能;最后,通过FT-IR、XPS、Zeta电位等提出可能存在的镧吸附磷的作用机制。本论文的主要工作如下:（1）采用后接枝法制备出高效的La-EDA功能化介孔硅膜。在该体系中,先利用硅烷偶联剂将氨基官能团引入介孔硅膜...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
介孔材料的分类[18]
（a、b）SBA-15和（c、d）SBA-16的TEM图[24]
镧改性介孔硅膜的制备及吸附磷酸根的行为和机理研究6TEOS和模板剂进行水解缩聚反应，使得Si-C键连接，获得功能化的介孔材料[25]。此方法的合成过程简单，样品在均相中反应，不会发生相分离，而且制备的材料中有机官能团均匀地分布于无机组分中。模板的去除一般采用HCl/乙醇萃取[26]，此方法可以避免煅烧造成有机官能团的破坏。利用减压蒸馏，萃取液和模板剂可以循环利用。此方法已经广泛应用于改性介孔材料[27,28]。后接枝法是将硅烷偶联剂在介孔硅材料的表面通过硅烷化作用，与表面的硅羟基相互作用，使得有机基团接枝于材料的表面。后接枝法通常是在含有甲苯或者苯的有机溶液中进行，此方法不会破坏介孔硅的有序性。此方法的示意图在图1.3中显示：图1.3后接枝法示意图[29]Fig.1.3Schematicdiagramofthepost-graftingmethod硅烷化一般是将有机官能团接枝于介孔硅材料表面的硅羟基（≡Si-OH或=Si-OH）上，形成活性位点[30]。Sutra和Brune[31]等人将3-氯丙基三甲基硅烷接枝于介孔硅材料MCM-41的表面，并使用甲苯进行回流处理，从而使-Cl嫁接于介孔硅材料上。（3）负载活性组分负载活性组分方法是以介孔硅为载体，将所需要的活性组分负载于介孔硅的表面上和孔径中。乙醇蒸发法是一种常用的负载氧化物的方法，此方法是将材料浸渍于金属盐溶液中，之后经过煅烧法将金属氧化物负载于孔径或者表面。将活
【参考文献】：
期刊论文
[1]非诺贝特/介孔二氧化硅的制备及缓释性能研究[J]. 魏亚青,吕江维,任君刚,张文君,王立,王鹏光. 应用化工. 2020(07)
[2]氢氧化镁、氢氧化钙对凡纳滨对虾养殖尾水中磷去除的研究[J]. 李惠莲,白艺玲,林岗. 福建农业科技. 2020(01)
[3]物理扰动对锆改性沸石改良底泥磷吸附和移动的影响[J]. 吴小龙,林建伟,张宏华,詹艳慧,张志斌,何思琪,俞阳,王艳,侯雨苇,韩星雨,陈海洋. 环境化学. 2019(05)
[4]MBR强化脱氮除磷工艺处理城市污水的中试[J]. 薛涛,董良飞,关晶,郗晓敏,俞开昌,夏俊林,黄霞. 水处理技术. 2011(02)
[5]有机/无机复合介孔膜的合成及其生物酶吸附行为研究[J]. 朱瑾瑜,沈逸,吴龙,甘思文,陈安琪,沈祝萍,潘小庆,陈勇. 化学学报. 2010(21)
[6]中国湖泊现状及面临的重大问题与保护策略[J]. 杨桂山,马荣华,张路,姜加虎,姚书春,张民,曾海鳌. 湖泊科学. 2010(06)
[7]软模板法合成有序介孔材料的研究进展[J]. 董秀芳,曹端林,李裕,李军平. 化学工程师. 2010(05)
[8]纳米纤维素的制备[J]. 叶代勇. 化学进展. 2007(10)
[9]Adsorption removal of phosphate from aqueous solution by active red mud[J]. LIU Chang-jun~(1,2) LI Yan-zhong~1 LUAN Zhao-kun~(1,*) CHEN Zhao-yang~1 ZHANG Zhong-guo~1 JIA Zhi-ping~1 1.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China.2.Shandong Aluminium Industry Co.,Ltd,Shandong 255061,China. Journal of Environmental Sciences. 2007(10)
[10]污水生物除磷若干影响因素分析[J]. 尹军,王建辉,王雪峰,解艳萃,霍玉丰,谭学军. 环境工程学报. 2007(04)
博士论文
[1]绿色多孔吸附材料的制备及选择性分离回收稀土元素的行为和机理研究[D]. 郑旭东.江苏大学 2017
[2]氧化镧改性硅酸盐矿物的表征及其除磷机理研究[D]. 刘泉利.北京科技大学 2017
[3]MCM-41介孔硅材料的改性及其对水中磷酸根的吸附研究[D]. 张鉴达.上海交通大学 2011
[4]功能化介孔硅材料的合成及其吸附特性研究[D]. 杨虹.同济大学 2008
硕士论文
[1]镧改性的多孔硅吸附磷的研究[D]. 汪纯.江苏大学 2017
[2]基于介孔硅和甘蔗渣材料的磷酸根吸附剂制备及其吸附研究[D]. 陈子彦.上海师范大学 2010
本文编号：3264412
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
介孔材料的分类[18]
（a、b）SBA-15和（c、d）SBA-16的TEM图[24]
镧改性介孔硅膜的制备及吸附磷酸根的行为和机理研究6TEOS和模板剂进行水解缩聚反应，使得Si-C键连接，获得功能化的介孔材料[25]。此方法的合成过程简单，样品在均相中反应，不会发生相分离，而且制备的材料中有机官能团均匀地分布于无机组分中。模板的去除一般采用HCl/乙醇萃取[26]，此方法可以避免煅烧造成有机官能团的破坏。利用减压蒸馏，萃取液和模板剂可以循环利用。此方法已经广泛应用于改性介孔材料[27,28]。后接枝法是将硅烷偶联剂在介孔硅材料的表面通过硅烷化作用，与表面的硅羟基相互作用，使得有机基团接枝于材料的表面。后接枝法通常是在含有甲苯或者苯的有机溶液中进行，此方法不会破坏介孔硅的有序性。此方法的示意图在图1.3中显示：图1.3后接枝法示意图[29]Fig.1.3Schematicdiagramofthepost-graftingmethod硅烷化一般是将有机官能团接枝于介孔硅材料表面的硅羟基（≡Si-OH或=Si-OH）上，形成活性位点[30]。Sutra和Brune[31]等人将3-氯丙基三甲基硅烷接枝于介孔硅材料MCM-41的表面，并使用甲苯进行回流处理，从而使-Cl嫁接于介孔硅材料上。（3）负载活性组分负载活性组分方法是以介孔硅为载体，将所需要的活性组分负载于介孔硅的表面上和孔径中。乙醇蒸发法是一种常用的负载氧化物的方法，此方法是将材料浸渍于金属盐溶液中，之后经过煅烧法将金属氧化物负载于孔径或者表面。将活
【参考文献】：
期刊论文
[1]非诺贝特/介孔二氧化硅的制备及缓释性能研究[J]. 魏亚青,吕江维,任君刚,张文君,王立,王鹏光. 应用化工. 2020(07)
[2]氢氧化镁、氢氧化钙对凡纳滨对虾养殖尾水中磷去除的研究[J]. 李惠莲,白艺玲,林岗. 福建农业科技. 2020(01)
[3]物理扰动对锆改性沸石改良底泥磷吸附和移动的影响[J]. 吴小龙,林建伟,张宏华,詹艳慧,张志斌,何思琪,俞阳,王艳,侯雨苇,韩星雨,陈海洋. 环境化学. 2019(05)
[4]MBR强化脱氮除磷工艺处理城市污水的中试[J]. 薛涛,董良飞,关晶,郗晓敏,俞开昌,夏俊林,黄霞. 水处理技术. 2011(02)
[5]有机/无机复合介孔膜的合成及其生物酶吸附行为研究[J]. 朱瑾瑜,沈逸,吴龙,甘思文,陈安琪,沈祝萍,潘小庆,陈勇. 化学学报. 2010(21)
[6]中国湖泊现状及面临的重大问题与保护策略[J]. 杨桂山,马荣华,张路,姜加虎,姚书春,张民,曾海鳌. 湖泊科学. 2010(06)
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[8]纳米纤维素的制备[J]. 叶代勇. 化学进展. 2007(10)
[9]Adsorption removal of phosphate from aqueous solution by active red mud[J]. LIU Chang-jun~(1,2) LI Yan-zhong~1 LUAN Zhao-kun~(1,*) CHEN Zhao-yang~1 ZHANG Zhong-guo~1 JIA Zhi-ping~1 1.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China.2.Shandong Aluminium Industry Co.,Ltd,Shandong 255061,China. Journal of Environmental Sciences. 2007(10)
[10]污水生物除磷若干影响因素分析[J]. 尹军,王建辉,王雪峰,解艳萃,霍玉丰,谭学军. 环境工程学报. 2007(04)
博士论文
[1]绿色多孔吸附材料的制备及选择性分离回收稀土元素的行为和机理研究[D]. 郑旭东.江苏大学 2017
[2]氧化镧改性硅酸盐矿物的表征及其除磷机理研究[D]. 刘泉利.北京科技大学 2017
[3]MCM-41介孔硅材料的改性及其对水中磷酸根的吸附研究[D]. 张鉴达.上海交通大学 2011
[4]功能化介孔硅材料的合成及其吸附特性研究[D]. 杨虹.同济大学 2008
硕士论文
[1]镧改性的多孔硅吸附磷的研究[D]. 汪纯.江苏大学 2017
[2]基于介孔硅和甘蔗渣材料的磷酸根吸附剂制备及其吸附研究[D]. 陈子彦.上海师范大学 2010
本文编号：3264412
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