水滑石基吸附剂中温H 2 /CO 2 分离的试验研究
发布时间：2025-03-17 23:32
H2/CO2分离是整体煤气化联合循环（IGCC）系统燃烧前CO2捕集的关键工艺环节。本文旨在针对中温（250-400oC）变压吸附H2/CO2分离,研究化学吸附剂活性组分开发、非晶吸附剂粉体成型、中温变压吸附系统反应器模型开发、H2/CO2中试系统连续稳定运行等四方面关键问题,以实现低能耗、低成本的H2与CO2分离。本文基于镁铝水滑石固体前驱体,通过提升操作温度抑制物理吸附过程,通过表面修饰提高化学吸附剂气体选择性,降低水蒸气竞争吸附影响,开发了钾修饰镁铝水滑石。通过常压、高压下热重分析,傅里叶红外光谱与程序升温脱附表征手段,阐明CO2在吸附剂表面的化学吸附机理及吸附剂添加钾离子促进CO2吸附的作用机制,揭示了中温下水滑石吸附剂对CO2的表面化学吸附具有吸附热低（约2.5-60.4 kJ/mol）、中温下恒温变分压可实现解吸、对...
【文章页数】：167 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
主要符号对照表
第1章 引言
1.1 课题研究背景及意义
1.1.1 能源化工过程中H2/CO2分离应用
1.1.2 H2/CO2分离技术简介
1.2 中温固体吸附剂H2/CO2分离技术
1.2.1 中温固体吸附剂
1.2.2 变换气条件下适用的中温附体吸附剂
1.2.3 变压吸附气体分离
1.2.4 以水滑石为吸附剂的中温变压吸附技术
1.3 中温干法水滑石吸附剂的研究综述与分析
1.3.1 水滑石吸附剂中温弱化学成键机理研究
1.3.2 水滑石吸附剂开发
1.3.3 水滑石吸附剂反应机理及吸附热力学、动力学研究
1.3.4 水滑石吸附剂变压吸附工艺及实验装置试验的研究
1.3.5 存在的主要问题
1.4 论文研究思路与主要内容
1.4.1 论文的研究思路
1.4.2 论文研究内容与章节分布
第2章 水滑石吸附剂吸附机理及吸附剂开发
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验材料及试剂简介
2.2.2 钾修饰水滑石制备
2.2.3 表征手段及实验仪器
2.3 水滑石吸附剂制备参数及吸附特性
2.3.1 煅烧温度对吸附量的影响
2.3.2 碳酸钾修饰量对吸附量的影响
2.3.3 吸附解吸温度对吸附量的影响
2.4 钾修饰水滑石中温化学吸附CO2机理
2.4.1 多循环吸附解吸特性
2.4.2 在线FTIR成键研究
2.4.3 吸附剂与CO2成键的强弱表征
2.4.4 吸附热力学及等温吸附线
2.5 钾修饰长碳链柱撑的镁铝水滑石吸附剂
2.5.1 长碳链柱撑水滑石制备
2.5.2 长碳链柱撑水滑石微观尺度的碱密度调控
2.6 钾修饰长碳链柱撑水滑石中温化学吸附CO2机理
2.6.1 多循环吸附解吸特性
2.6.2 在线FTIR成键研究
2.6.3 吸附剂与CO2成键的强弱表征
2.6.4 吸附热力学及等温吸附线
2.6.5 吸附剂的比表面积与粒径分析
2.7 钾离子通道传导机理
2.8 小结
第3章 水滑石基吸附剂成型工艺研究
3.1 引言
3.2 原位凝胶法成型工艺对吸附剂吸附量及强度的影响规律
3.2.1 盐与铝溶胶的原位作用过程
3.2.2 不同阴阳离子电解质对聚沉铝溶胶的影响
3.3 碳酸钾修饰的拟薄水铝石CO2吸附剂
3.3.1 碳酸钾添加量对CO2吸附量的影响
3.3.2 多循环变分压操作对CO2吸附量的影响
3.3.3 水蒸气对CO2吸附量的影响
3.3.4 等温吸附线及吸附热计算
3.3.5 钾修饰拟薄水铝石的物理表征
3.4 采用原位凝胶法的水滑石吸附剂成型工艺设计
3.4.1 碳酸钾修饰水滑石挤条成型过程中原位生成钾修饰拟薄水铝石
3.5 水滑石原粉成型的研究
3.5.1 不同粘土对吸附剂强度的影响
3.5.2 原粉是否煅烧对吸附剂强度的影响
3.5.3 水滑石基吸附剂中煅烧温度优化过程中的取舍规律
3.6 水滑石吸附剂循环性能(吸附量、强度)的研究
3.6.1 水滑石吸附剂变分压循环测试
3.6.2 三类工况对水滑石吸附剂强度的影响规律及测试
3.7 小结
第4章 中温变压吸附系统反应器模型开发、验证与优化
4.1 引言
4.2 单塔固定床高压H2/CO2吸附分离特性研究
4.2.1 固定床微型反应器测试系统简介
4.2.2 固定床突破试验
4.3 双固定床高压H2/CO2吸附分离特性研究
4.3.1 热态可加压双固定床反应器实验台架简介
4.3.2 热态可加压双固定床反应器实验台架测试方法
4.3.3 热态、高压硫碳共脱吸附分离特性测试结果与讨论
4.4 非平衡动力学模型搭建及验证
4.4.1 基于活化能与吸附量关系的吸附动力学
4.4.2 非平衡动力学模型搭建
4.4.3 非平衡动力学模型验证
4.5 准二维吸附塔模块开发
4.5.1 控制方程与边界条件
4.5.2 准二维模块的高压固定床实验验证
4.5.3 基于准二维吸附塔模块的单塔变压吸附工序设计与优化
4.6 基于 421 工艺的中温变压吸附系统反应器模型研究与优化
4.6.1 变压吸附系统反应器模型搭建及假设
4.6.2 吸附时间对H2回收率及CO2脱除效率的影响
4.6.3 冲洗时间对H2回收率及CO2脱除效率的影响
4.6.4 吸附剂性能提升对H2回收率及CO2脱除效率的影响
4.7 小结
第5章 中温干法H2/CO2分离中试试验
5.1 引言
5.2 中试试验系统
5.2.1 配气系统
5.2.2 四塔中温变压吸附装置
5.2.3 气体采集分析系统
5.3 中试系统测试方案
5.3.1 配气系统调试方案
5.3.2 四塔中温变压吸附装置测试方案
5.3.3 气体采集分析系统测试方案
5.4 变工况试验结果与讨论
5.4.1 温度对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.4.2 周期对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.4.3 原料气流量对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.4.4 水蒸气对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.5 微量H2S对中试系统连续运行H2/CO2分离的影响
5.6 中试系统H2/CO2分离运行稳定性研究
5.7 小结
第6章 总结与展望
6.1 全文总结
6.2 主要特色及创新点
6.3 工作展望
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
本文编号：4035647
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【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
主要符号对照表
第1章 引言
1.1 课题研究背景及意义
1.1.1 能源化工过程中H2/CO2分离应用
1.1.2 H2/CO2分离技术简介
1.2 中温固体吸附剂H2/CO2分离技术
1.2.1 中温固体吸附剂
1.2.2 变换气条件下适用的中温附体吸附剂
1.2.3 变压吸附气体分离
1.2.4 以水滑石为吸附剂的中温变压吸附技术
1.3 中温干法水滑石吸附剂的研究综述与分析
1.3.1 水滑石吸附剂中温弱化学成键机理研究
1.3.2 水滑石吸附剂开发
1.3.3 水滑石吸附剂反应机理及吸附热力学、动力学研究
1.3.4 水滑石吸附剂变压吸附工艺及实验装置试验的研究
1.3.5 存在的主要问题
1.4 论文研究思路与主要内容
1.4.1 论文的研究思路
1.4.2 论文研究内容与章节分布
第2章 水滑石吸附剂吸附机理及吸附剂开发
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验材料及试剂简介
2.2.2 钾修饰水滑石制备
2.2.3 表征手段及实验仪器
2.3 水滑石吸附剂制备参数及吸附特性
2.3.1 煅烧温度对吸附量的影响
2.3.2 碳酸钾修饰量对吸附量的影响
2.3.3 吸附解吸温度对吸附量的影响
2.4 钾修饰水滑石中温化学吸附CO2机理
2.4.1 多循环吸附解吸特性
2.4.2 在线FTIR成键研究
2.4.3 吸附剂与CO2成键的强弱表征
2.4.4 吸附热力学及等温吸附线
2.5 钾修饰长碳链柱撑的镁铝水滑石吸附剂
2.5.1 长碳链柱撑水滑石制备
2.5.2 长碳链柱撑水滑石微观尺度的碱密度调控
2.6 钾修饰长碳链柱撑水滑石中温化学吸附CO2机理
2.6.1 多循环吸附解吸特性
2.6.2 在线FTIR成键研究
2.6.3 吸附剂与CO2成键的强弱表征
2.6.4 吸附热力学及等温吸附线
2.6.5 吸附剂的比表面积与粒径分析
2.7 钾离子通道传导机理
2.8 小结
第3章 水滑石基吸附剂成型工艺研究
3.1 引言
3.2 原位凝胶法成型工艺对吸附剂吸附量及强度的影响规律
3.2.1 盐与铝溶胶的原位作用过程
3.2.2 不同阴阳离子电解质对聚沉铝溶胶的影响
3.3 碳酸钾修饰的拟薄水铝石CO2吸附剂
3.3.1 碳酸钾添加量对CO2吸附量的影响
3.3.2 多循环变分压操作对CO2吸附量的影响
3.3.3 水蒸气对CO2吸附量的影响
3.3.4 等温吸附线及吸附热计算
3.3.5 钾修饰拟薄水铝石的物理表征
3.4 采用原位凝胶法的水滑石吸附剂成型工艺设计
3.4.1 碳酸钾修饰水滑石挤条成型过程中原位生成钾修饰拟薄水铝石
3.5 水滑石原粉成型的研究
3.5.1 不同粘土对吸附剂强度的影响
3.5.2 原粉是否煅烧对吸附剂强度的影响
3.5.3 水滑石基吸附剂中煅烧温度优化过程中的取舍规律
3.6 水滑石吸附剂循环性能(吸附量、强度)的研究
3.6.1 水滑石吸附剂变分压循环测试
3.6.2 三类工况对水滑石吸附剂强度的影响规律及测试
3.7 小结
第4章 中温变压吸附系统反应器模型开发、验证与优化
4.1 引言
4.2 单塔固定床高压H2/CO2吸附分离特性研究
4.2.1 固定床微型反应器测试系统简介
4.2.2 固定床突破试验
4.3 双固定床高压H2/CO2吸附分离特性研究
4.3.1 热态可加压双固定床反应器实验台架简介
4.3.2 热态可加压双固定床反应器实验台架测试方法
4.3.3 热态、高压硫碳共脱吸附分离特性测试结果与讨论
4.4 非平衡动力学模型搭建及验证
4.4.1 基于活化能与吸附量关系的吸附动力学
4.4.2 非平衡动力学模型搭建
4.4.3 非平衡动力学模型验证
4.5 准二维吸附塔模块开发
4.5.1 控制方程与边界条件
4.5.2 准二维模块的高压固定床实验验证
4.5.3 基于准二维吸附塔模块的单塔变压吸附工序设计与优化
4.6 基于 421 工艺的中温变压吸附系统反应器模型研究与优化
4.6.1 变压吸附系统反应器模型搭建及假设
4.6.2 吸附时间对H2回收率及CO2脱除效率的影响
4.6.3 冲洗时间对H2回收率及CO2脱除效率的影响
4.6.4 吸附剂性能提升对H2回收率及CO2脱除效率的影响
4.7 小结
第5章 中温干法H2/CO2分离中试试验
5.1 引言
5.2 中试试验系统
5.2.1 配气系统
5.2.2 四塔中温变压吸附装置
5.2.3 气体采集分析系统
5.3 中试系统测试方案
5.3.1 配气系统调试方案
5.3.2 四塔中温变压吸附装置测试方案
5.3.3 气体采集分析系统测试方案
5.4 变工况试验结果与讨论
5.4.1 温度对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.4.2 周期对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.4.3 原料气流量对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.4.4 水蒸气对H2回收率及CO2脱除效率的影响
5.5 微量H2S对中试系统连续运行H2/CO2分离的影响
5.6 中试系统H2/CO2分离运行稳定性研究
5.7 小结
第6章 总结与展望
6.1 全文总结
6.2 主要特色及创新点
6.3 工作展望
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
本文编号：4035647
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