天然磁铁矿化学改性及其除砷性能

发布时间：2020-05-01 12:22

【摘要】：高砷地下水分布广,对居民健康的危害大。铁氧化物矿物(如菱铁矿、水铁矿)的表面电荷高、比表面积大,在特定条件下对亚砷酸盐和砷酸盐有较强的结合能力,以铁氧化物矿物作为吸附剂处理高砷水已经成为研究热点之一。天然磁铁矿是铁氧化物矿物之一,其成分为Fe_3O_4,但其本身活性较弱,直接应用于处理高砷水的除砷率低。研发天然磁铁矿的改性技术、优化改性磁铁矿的除砷特征是天然磁铁矿用于除砷实践的关键环节。本论文通过采取酸化、碱化、灼烧等改性技术对天然磁铁矿进行改性,优选出最佳改性条件,并探讨了其对砷吸附的影响因素和机理,具有一定的理论意义和实际价值。通过改性技术获得天然磁铁矿用于除砷的最优改性条件为:经0.5 mol/L盐酸浸泡后在马弗炉中控温150℃灼烧10 min的改性天然磁铁矿。改性天然磁铁矿As吸附能力明显优于未改性的天然磁铁矿。用其分别处理初始浓度为1.0 mg/L的As(Ⅲ)溶液和As(Ⅴ)溶液时,As(Ⅴ)去除率达98%;铁溶出浓度为50μg/L;溶液中As(Ⅲ)浓度从1000μg/L下降到328μg/L,去除率达67%,改性天然磁铁对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附符合假二级吸附动力学方程,拟合出的吸附速率常数,As(Ⅲ)系列的明显较As(Ⅴ)系列大,但对于最终吸附量,As(Ⅴ)的吸附量还是略高于As(Ⅲ)的吸附量。等温吸附模式研究表明,改性天然磁铁矿吸附As(Ⅲ)、As(Ⅴ)的的反应不趋近于单分子层吸附。从Freundlich等温吸附模型拟合所得的n值来看,无论是As(Ⅲ)还是As(Ⅴ),改性天然磁铁矿吸附砷的反应均为优惠吸附。当初始pH在2~5时,改性天然磁铁矿吸附性能不强;当初始pH和稳定pH为6~9时,吸附性能较强;PO_4~(3-)、SO_4~(2-)离子与As(Ⅲ)产生竞争性吸附,PO_4~(3-)离子与As(Ⅴ)产生竞争性吸附,其他离子对平衡吸附量的影响不大。改性后的天然磁铁矿晶体表面的结构发生变化,形成了由活性的磁铁矿及二价铁氧化的铁氧化物组成二元体,其比表面积增大、孔径减小以及表面的孔体积增加,矿物表面新生成了针铁矿和赤铁矿。这些特征大大增强了改性材料对砷的吸附能力。因此,改性天然磁铁矿可作为一种价格低廉、来源广泛的地下水除砷环境矿物材料。
【图文】：

3占主导(Mohan et al., 2007; Baig et al., 2015)。图1-1 水体中砷形态随不同Eh和pH的变化(Smedley et al., 2002; Baig et al., 2015)1.1.2 砷的来源和迁移砷在地壳中的丰度为 10 mg/kg(鄢明才等，1997)。排名为 22；在海水中含量为 0.001～0.008 mg/L，排名为 14；在人体中的含量排名为 12(Matschullat et al., 2000; Baig et al., 2015)。砷可以同铁的硫化物和氢氧化物共沉淀于沉积岩中，在火成岩和沉积岩中，砷的平均浓度为 2 mg/kg。在绝大多数岩石中，砷的含量范围在 0.5～2.5 mg/kg。砷也聚集在一些海洋沉积物中，其含量可能达到 3000 mg/kg。另外，，铁矿和锰结核以及铁的沉积物中都含有比较丰富的砷。据报道，土壤中的砷平均含量为 5～6 mg/kg

砷转化微生物在土壤、砷毒性降低和砷渗出的过程中的作用也有过相关报道(Yamamura etal., 2014)。图1-2 砷的地球化学循环(Zhu et al., 2014)
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TU991.2;P579

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本文编号：2646641