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非贵金属掺杂石墨烯体系氧还原反应机理理论研究

发布时间:2020-12-20 04:18
  近些年来,能源短缺和环境污染越来越严重,寻找环境友好型高效有潜力的能源,已经成为一个越来越紧迫的任务。质子交换膜燃料电池(PEMFC)作为燃料电池中一种环境友好的能量储存设备,具有较高的能量密度和能量转换效率,已经引起了科学界的广泛注意。然而,与快速的阳极反应相比,阴极材料上缓慢的氧还原反应速率严重阻碍了燃料电池的高效性。到目前为止,铂金属以及铂基合金材料是燃料电池最好的催化剂。然而,由于铂价格高昂,耐久性差,严重阻碍了它们在商业上大规模的应用。因此发展价格低廉、高能量储存效率的新型催化剂面临着巨大的挑战。石墨烯作为一种价格低廉的碳材料,具有较大的比表面积、优良的机械稳定性、较高的能量密度、寿命长等优点,在电催化领域受到了广泛的关注。但是石墨烯本身并不具备催化活性,要想产生催化活性,需要将杂原子掺杂到石墨烯中,通过调整电子结构,打破电荷的中性,从而创造催化活性位点。本研究工作主要集中在非贵金属掺杂石墨烯催化剂方面的研究。掺杂后的石墨烯保持着与完美石墨烯相似的构型,具有较大的表面积、高的载流子迁移率、良好的力学性质以及非常好的化学稳定性,可是由于组成成分的变化使得其催化性质截然不同。本工... 

【文章来源】:中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】:127 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

非贵金属掺杂石墨烯体系氧还原反应机理理论研究


一质子交换膜姗料电池的工作原理

氧还原反应,电子表,表面形貌,性质


e的催化剂层??图1-2质子交换膜燃料电池的工作原理??1.2.3质子交换膜燃料电池不足之处??当前PEMFC还难以广泛应用,主要是由于以下几个原因。首先,质子交换??膜燃料的燃料氢气的制备需要消耗大量的能量,制氢技术成本较髙,经济性??差。氢气的易燃易爆(浓度范围6.2%-71.4%)特性导致其使用、存储和运输都??存在着安全隐患。由于氢原子过于活泼和体积小,几乎可以与任何金属反应。??现有的储氢材料储存氢的压力都不够大,能存储的氢气量小,无法实现大规模??的应用。此外,氢气在低温下的性能十分差。??其次,对于PEMFC的反应机理,科研界还存在着较大的争议。特别是在阴??极催化剂上

伏安曲线,氧还原反应,极化曲线图,扫描速度


??对于PtFex/OMC(有序介孔碳)(x=l-3),伏安曲线见图1-4。研宄表明??PtFe3/OMC电催化活性的提高首先可以归因于PtFe3纳米粒子在OMC内介孔通??道上的高度均匀分散,直径3.3?nm的PtFe3纳米粒子可以加速Pt-OH基团的形成。??同时,PtFe3纳米粒子可以对C0/H2的氧化提供比纯铂更低的起始电压,更有利??于C-H的断裂和抗C0的毒性。此外,PtFe:(纳米粒子与OMC基体之间的更大??的表面积,更好的孔隙结构和更完整的结构,可以有效地促进液相电化学反应中??反应物和产物的传输[18]。??{:多聲??■■___?????i?O?t—l—??????r???????0.0?0.2?0.4?0,6?ft.8?10?0,0?0,2?04?06?0.8?1.0??Potential/V?vs?SCE?Potential?/?V?vs?SCE??图1-4在02饱和的条件下,每分钟2500转速、5H1VS-1的扫描速度下,Pt/OMC和??PtFeVOMC催化剂上氧还原反应(ORR)的催化活性极化曲线图:(a)含1?M甲醇的0.5?M??的H2S04溶液;(b)不含甲醉的0.5MWH2SO4溶液[18]。??除了?PtFe3以外

【参考文献】:
期刊论文
[1]21世纪世界能源发展的10个趋势[J]. 孙晓仁,孙怡玲.  科技导报. 2004(05)
[2]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉.  电池工业. 2003(01)



本文编号:2927196

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