失活SCR脱硝催化剂再生试验研究

发布时间：2017-12-30 04:08

  本文关键词：失活SCR脱硝催化剂再生试验研究　出处：《安徽工业大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

  更多相关文章： SCR催化剂 V_2O_5-WO_3/TiO_2 中毒 再生

【摘要】：煤炭的燃烧会排放出大量的NOx,而NOx带来的如雾霾、酸雨和光化学烟雾等会给人们健康和环境带来了严重的影响。目前,国内外普遍采用选择性催化还原(SCR:Selective catalytic reduction)脱硝技术对NOx排放进行控制,而脱硝催化剂是其核心部分。受脱硝反应温度限制,直接布置于省煤器后的催化剂因烟尘中的灰尘、碱金属K和As等各种因素一般在使用3-5年就会失活。通过对失活的催化剂进行再生和利用,可以降低脱硝成本和对环境的污染。本文对由碱金属K和砷(As)引起失活的商用SCR脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2的再生进行了实验研究。对脱硝催化V2O5-WO3-TiO2剂进行碱金属K中毒处理,并采用乙二酸(H2C204)溶液对其进行再生。结果表明,K负载量为2wt.%的催化剂在350℃时的脱硝率为81%,较新催化剂约下降15%。以H2C204为再生液对制备的K中毒催化剂进行再生处理,控制H2C2O4的浓度为0.001mol/L,再生温度为60℃,再生时间为0.5h,350℃下脱硝率达到新催化剂的95%以上。表征分析结果显示,碱金属K沉积在催化剂表层和微孔孔道内导致比表面积降低1.5m2/g。K与B酸位中的质子反应生成V-OK,降低了B酸强度和对NH3的吸附性能,也使得V5+结合能降低0.3eV降低了。H2C204再生后,有效地将K清洗去除,提高了催化剂上的颗粒细小度、均匀度和对NH3的吸附能力。使得再生催化剂的比表面积较新催化剂增加了6.7m2/g,B酸强度得到恢复。对脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2进行砷(As)中毒处理,并采用氨(NH3)溶液对其进行再生。结果表明,As负载量为3.79wt.%的催化剂在350℃时的脱硝率为78%,较新催化剂约下降18%。以NH3为再生液对制备的As中毒催化剂进行再生处理,控制NH3的浓度为0.0015mol/L,再生温度为80℃和再生时间为1h,350℃C下脱硝率达到新催化剂的94%以上。结合表征手段测试分析认为As凝结在催化剂颗粒的表面上和颗粒间隙中使得颗粒聚集变大,致使比表面积较新催化剂下降约34.6%,活性位数量被大量减少,表面上产生一定量的As-OH,从而导致活性的下降。再生后催化剂上的As被有效的去除,使得颗粒变得细小均匀,比表面积得到恢复,被堵塞的孔道和孔径也获得较好的恢复。As去除后活性位完全暴露出来,使得脱硝性能得到较好的恢复。对脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2进行砷(As)和K复合中毒处理,并采用氨(NH3)溶液和H2C2O4溶液对其依次进行联合再生。结果表明,As和K负载量分别为3.79wt.%和2%的催化剂在350℃时的脱硝率为60%,较新催化剂约下降36%。以NH3和H2C204为再生液对制备的As和K复合中毒催化剂依次进行再生处理,分别控制NH3和H2C204再生条件为0.0015mol/L-80℃-1h和0.001mol/L-60℃-0.5h,350℃下脱硝率达到新催化剂的97%以上。结合表征分析发现,由于As和K共同沉积在催化剂的微孔孔道内、表面上和颗粒间隙之间,造成了催化剂比表面积降低,B酸强度大幅下降,H2还原峰升高50℃C等结果。联合再生后比表面积和表面酸性得到恢复,H2还原温度较新催化剂低70℃左右且再生催化剂表面没有生成新的有害物质,说明氨和乙二酸可以有效去除As和K。由于乙二酸的易分解,NH3是催化反应中的还原剂,因此再生后催化剂表面无需再次清洗,从而为复合中毒催化剂提供一个环保且工艺流程较短的再生途径。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X773

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本文编号：1353248