NH_3-SCR催化剂配方和蜂窝载体涂覆工艺研究

发布时间：2017-04-12 08:11

  本文关键词：NH_3-SCR催化剂配方和蜂窝载体涂覆工艺研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：氮氧化物（NO_x）是主要的大气污染物之一，近些年随着城市机动车保有量的增加，特别是柴油车数量的增加，城市机动车尾气NO_x污染问题日益突出。NH_3-SCR是最具发展前景的柴油车NO_x排放控制技术。 本文进行了SCR粉末催化剂配方和堇青石蜂窝载体的涂覆工艺两方面研究。 （1）SCR粉末催化剂配方的研究 本文针对乘用和商用两种柴油车排气温度的不同特点，分别研究了两个温度系列的粉末非钒基催化剂配方。 针对乘用柴油车排气温度相对较低的特点，本文研究了在传统的MnCe基低温催化剂中掺杂过渡金属对其进行改性，以拓宽其温度窗口。首先采用共沉淀法制备了MnCe基催化剂（MnCe_3O_x）及其一系列掺杂不同的过渡金属M的改性催化剂（MnCe_3MO_x，M=W,Fe,Cu）；然后在模拟柴油机尾气台架上对它们分别进行了SCR活性和选择性测试，发现通过掺杂钨，可以极大拓宽MnCe基催化剂的高温段活性，提高其N_2选择性；对优选出的MnCe_3WO_x催化剂进行抗SO2测试，发现其在中高温段具有优良的抗硫性；最后分别利用BET， XRD，SEM，原味红外漫反射对催化剂进行表征，分析W对MnCe基催化剂的改性作用。 针对商用柴油车排气温度相对较高的特点，本文运用共沉淀法制备了Ce_3WO_x催化剂；然后通过在模拟柴油机尾气台架上测试，发现其具有优良的中高温活性和选择性，并且在250℃和400℃条件下有很强的抗SO2中毒的性能；最后运用XRD,BET,SEM和原位红外漫反射等表征手段对其进行表征分析。 （2）SCR整体型催化剂涂覆工艺的研究 在商用的车载SCR系统中，通常采用浆体涂覆的方法将催化剂涂覆在蜂窝载体上以实现催化功能。但传统的浆体涂覆工艺较为复杂，且存在着涂覆不均匀等缺点。 本文创新性的运用的自蔓延燃烧合成（SHS）方法在蜂窝载体壁面一次合成涂覆SCR催化剂。对制得的整体式催化剂进行活性选择性测试，发现其具有优异的性能。通过涂覆质量测定,BET和SEM表征分析发现：SHS法涂覆的整体催化剂的涂覆量低，，但涂覆均匀，保证了其优良的性能。
【关键词】：氮氧化物 选择性催化还原（SCR） 柴油机 自蔓延高温高温燃烧合成（SHS） 涂覆
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：X734.2;TK421.5
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 绪论13-26
• 1.1 引言13
• 1.2 研究背景13-14
• 1.2.1 NO_x的产生13-14
• 1.2.2 NO_x 的危害14
• 1.3 车用柴油机的 NO_x排放控制14-17
• 1.3.1 车用柴油机的 NO_x的生成机理14-15
• 1.3.2 排放法规的迫切需求15
• 1.3.3 车用柴油机 NO_x排放控制的不同的技术路线15-16
• 1.3.4 车用柴油机 SCR 的分类16-17
• 1.4 车用 NH_3-SCR 发展现状17-19
• 1.4.1 车用 NH_3-SCR 系统介绍17-18
• 1.4.2 车用 NH_3-SCR 催化剂配方研究现状18-19
• 1.5 NH_3-SCR 的主要反应及其反应过程机理19-21
• 1.5.1 主要反应19-20
• 1.5.2 NH_3-SCR 反应机理20-21
• 1.6 催化剂的制备方法21-23
• 1.6.1 共沉淀法22
• 1.6.2 自蔓延燃烧合成法（SHS）22-23
• 1.7 SCR 催化剂的涂覆23
• 1.8 课题的提出及及其研究内容23-25
• 1.8.1 粉末催化剂配方的研究23-24
• 1.8.2 SHS 催化剂涂覆合成工艺的研究24
• 1.8.3 本文的主要研究内容24-25
• 1.9 本章小结25-26
• 第二章 催化剂制备、性能评价及表征分析方法26-39
• 2.1 引言26
• 2.2 化学药品及试剂和反应气体26-27
• 2.3 实验所用仪器与设备27-28
• 2.4 催化剂制备方法和堇青石蜂窝载体的预处理28-31
• 2.4.1 共沉淀法（CP）28-29
• 2.4.2 自蔓延燃烧合成（SHS）Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)粉末催化剂29-30
• 2.4.3 堇青石蜂窝载体的预处理30
• 2.4.4 在蜂窝载体上一步自蔓延燃烧合成（SHS）涂覆 Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)催化剂30-31
• 2.5 催化剂性能评价方法与实验系统31-32
• 2.6 催化剂评价与表征技术32-38
• 2.6.1 利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）对气体组分进行定量测量的原理32-34
• 2.6.2 催化剂晶体物相结构分析34-35
• 2.6.3 催化剂比表面积和孔结构分析35-36
• 2.6.4 催化剂表面形貌分析36
• 2.6.5 原位漫反射红外光谱分析技术（in situ DRIFTS）36-38
• 2.7 本章小结38-39
• 第三章 锰铈系 SCR 催化剂配方的改性研究39-53
• 3.1 引言39
• 3.2 催化剂的制备39-40
• 3.3 催化剂的性能评价40-43
• 3.3.1 催化剂的活性和选择性40-42
• 3.3.2 催化剂在不同温度下的抗 SO2性42-43
• 3.4 催化剂的表征43-51
• 3.4.1 催化剂的晶相结构表征（XRD）43-44
• 3.4.2 催化剂的比表面积和孔结构44-47
• 3.4.3 催化剂的表面形貌分析（SEM）47
• 3.4.4 催化剂的原位傅里叶红外表征（in situ DRIFTS）47-51
• 3.4.5 表征分析小结51
• 3.5 本章小结51-53
• 第四章 铈钨系 SCR 催化剂配方的研究53-65
• 4.1 引言53
• 4.2 催化剂的制备53-54
• 4.3 催化剂的性能评价54-56
• 4.3.1 催化剂的活性和选择性54-55
• 4.3.2 催化剂在不同温度下的抗 SO2 性55-56
• 4.4 催化剂的表征56-64
• 4.4.1 催化剂的晶相结构表征（XRD）56-57
• 4.4.2 催化剂的比表面积和孔结构57-59
• 4.4.3 催化剂的表面形貌分析（SEM）59-60
• 4.4.4 催化剂的原位傅里叶红外表征（in situ DRIFTS）60-63
• 4.4.5 表征分析小结63-64
• 4.5 本章小结64-65
• 第五章 NH_3-SCR 催化剂 SHS 涂覆工艺的研究65-76
• 5.1 引言65
• 5.2 催化剂的制备65-68
• 5.2.1 SHS 法制备 Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)粉末催化剂65-66
• 5.2.2 SHS 法在蜂窝载体上一次涂覆合成 Ti_(0.9)Ce_(0.05)V_(0.05)O_(2-δ)催化剂66-68
• 5.3 催化剂涂覆量的测定68-69
• 5.4 催化剂的性能评价69-70
• 5.5 催化剂的表征70-75
• 5.5.1 催化剂的比表面积和孔结构70-71
• 5.5.2 催化剂的表面形貌分析（SEM）71-75
• 5.6 本章小结75-76
• 第六章 全文总结和展望76-78
• 6.1 主要结论76-77
• 6.1.1 锰铈系催化剂的改性研究76
• 6.1.2 铈钨系催化剂的研究76
• 6.1.3 用 SHS 法一次合成涂覆催化剂的研究76-77
• 6.2 研究展望77-78
• 参考文献78-84
• 硕士期间发表的学术论文84-85
• 致谢85

【参考文献】

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1 管斌;周校平;林赫;王真;黄震;;NH_3—SCR法降低柴油机NO_x排放的研究进展[J];车用发动机;2007年05期

2 何余生,李忠,奚红霞,郭建光,夏启斌;气固吸附等温线的研究进展[J];离子交换与吸附;2004年04期

  本文关键词：NH_3-SCR催化剂配方和蜂窝载体涂覆工艺研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：301073