矿物质氧化物对燃煤烟气中砷/铅的吸附特性研究
发布时间：2021-04-08 17:43
选取典型的矿物质氧化物为吸附剂,在两段式固定床反应器中研究了模拟烟气气氛下吸附剂吸附As2O3、PbO的特性,吸附反应的原子态密度、吸附位、吸附能等通过密度泛函理论（DFT）计算获得。结果表明,CaO的砷吸附容量最大,900℃吸附砷容量为5.25 mg/g;其次是Fe2O3、MgO、Al2O3,吸附的砷以As3+和As5+的砷酸盐形式存在,高岭土和飞灰具有较大的PbO吸附容量,最大吸附容量分别为6.69和2.75 mg/g;其次是SiO2和Al2O3,并且50%SiO2/50%Al2O3混合吸附剂的铅吸附容量高于单一氧化物,吸附剂表面O原子是As2O3的吸附活性位点,吸附剂暴露的不饱和Si和Al原子是PbO的吸附活性位点,此外温度、烟气气氛...
【文章来源】：燃料化学学报. 2020,48(11)北大核心EICSCD
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
计算使用的分子结构
图3为不同矿物质氧化物吸附剂在模拟烟气气氛下的砷吸附量。由图3可知,CaO的气相砷吸附效果最好,在900 ℃时吸附容量达到最大值。在300-700 ℃时,气相砷的吸附容量:CaO>Fe2O3>Na2O>MgO>Al2O3>SiO2,SiO2几乎不吸附砷。在实验条件下,CaO、MgO、Al2O3和SiO2 的砷吸附量随温度升高而增加。温度升高至900 ℃时,Fe2O3和Na2O的气相砷吸附容量迅速降低,这可能与吸附剂的熔融有关[25]。700 ℃的CaO吸附砷容量未明显增加,这与烟气中CO2与CaO的碳酸化反应有关[30,31]。2.1.2 机理分析
砷吸附实验的装置在文献中有详细描述[25,31],铅吸附实验的装置示意图见图1。系统由铅发生装置和铅吸收装置两部分组成。实验过程中模拟烟气总流量控制为1.5 L/min,根据某电厂实际烟气组分的测量结果,设定实验模拟烟气中N2、O2、CO2、H2O的体积分数分别为77%、4.8%、13%、5.2%,模拟烟气中分别含有200 μg/g As2O3和PbO。重金属吸附过程中,当反应炉内温度达到目标吸附温度时,在可移动式反应器上方加入吸附剂颗粒,并使反应器在炉中预热1 min,接着开始吸附实验。每次吸附实验使用的吸附剂质量为0.5g,气相砷的吸附温度为300-900 ℃,间隔200 ℃,气相铅的吸附温度为700-1200 ℃,间隔100 ℃,吸附时间均为30 min,吸附完成后将样品冷却至室温进行收集分析,每组实验至少重复三次。此前研究发现,矿物质交互作用明显促进重金属的吸附,如CaO和Fe2O3混合后气相砷吸附容量明显提高[30],这里设置Al2O3和SiO2混合吸附剂以进一步研究其吸附铅的特性,混合吸附剂质量比1∶1 (50%SiO2/50%Al2O3),记作M。此外,为了理解实际烟气中颗粒物中矿物质氧化物吸附重金属,1300 ℃加热30 min的吸附剂作为对照组,文献[26]报道了吸附SeO2的相关研究,这里将探讨高温煅烧样品的PbO吸附特性,煅烧后的样品记作CaO-1300、MgO-1300、SiO2-1300、Al2O3-1300和混合吸附剂50%SiO2/50%Al2O3-1300 (M-1300)。
【参考文献】：
期刊论文
[1]气氛对氧化物吸附气相砷的影响及机理分析[J]. 何梓谦,余圣辉,张成,许豪,方庆艳,陈刚. 洁净煤技术. 2020(04)
[2]模拟烟气气氛下矿物元素组分对砷的吸附特性研究[J]. 许豪,张成,袁昌乐,余圣辉,李权,方庆艳,陈刚. 燃料化学学报. 2019(07)
[3]高砷褐煤与低砷烟煤混燃砷的挥发特性及模型[J]. 刘慧敏,王春波,郭永成,张月,黄星智,王家伟. 化工学报. 2016(10)
[4]超声波辅助浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3吸附剂脱除气相As2O3的实验研究[J]. 张月,李文瀚,王春波,刘慧敏,张永生,潘伟平. 燃料化学学报. 2015(09)
[5]Using sorbents to control heavy metals and particulate matter emission during solid fuel combustion[J]. Ichiro Naruse. Particuology. 2009(06)
博士论文
[1]煤矿区中铅的环境地球化学研究[D]. 方婷.中国科学技术大学 2015
本文编号：3125970
【文章来源】：燃料化学学报. 2020,48(11)北大核心EICSCD
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
计算使用的分子结构
图3为不同矿物质氧化物吸附剂在模拟烟气气氛下的砷吸附量。由图3可知,CaO的气相砷吸附效果最好,在900 ℃时吸附容量达到最大值。在300-700 ℃时,气相砷的吸附容量:CaO>Fe2O3>Na2O>MgO>Al2O3>SiO2,SiO2几乎不吸附砷。在实验条件下,CaO、MgO、Al2O3和SiO2 的砷吸附量随温度升高而增加。温度升高至900 ℃时,Fe2O3和Na2O的气相砷吸附容量迅速降低,这可能与吸附剂的熔融有关[25]。700 ℃的CaO吸附砷容量未明显增加,这与烟气中CO2与CaO的碳酸化反应有关[30,31]。2.1.2 机理分析
砷吸附实验的装置在文献中有详细描述[25,31],铅吸附实验的装置示意图见图1。系统由铅发生装置和铅吸收装置两部分组成。实验过程中模拟烟气总流量控制为1.5 L/min,根据某电厂实际烟气组分的测量结果,设定实验模拟烟气中N2、O2、CO2、H2O的体积分数分别为77%、4.8%、13%、5.2%,模拟烟气中分别含有200 μg/g As2O3和PbO。重金属吸附过程中,当反应炉内温度达到目标吸附温度时,在可移动式反应器上方加入吸附剂颗粒,并使反应器在炉中预热1 min,接着开始吸附实验。每次吸附实验使用的吸附剂质量为0.5g,气相砷的吸附温度为300-900 ℃,间隔200 ℃,气相铅的吸附温度为700-1200 ℃,间隔100 ℃,吸附时间均为30 min,吸附完成后将样品冷却至室温进行收集分析,每组实验至少重复三次。此前研究发现,矿物质交互作用明显促进重金属的吸附,如CaO和Fe2O3混合后气相砷吸附容量明显提高[30],这里设置Al2O3和SiO2混合吸附剂以进一步研究其吸附铅的特性,混合吸附剂质量比1∶1 (50%SiO2/50%Al2O3),记作M。此外,为了理解实际烟气中颗粒物中矿物质氧化物吸附重金属,1300 ℃加热30 min的吸附剂作为对照组,文献[26]报道了吸附SeO2的相关研究,这里将探讨高温煅烧样品的PbO吸附特性,煅烧后的样品记作CaO-1300、MgO-1300、SiO2-1300、Al2O3-1300和混合吸附剂50%SiO2/50%Al2O3-1300 (M-1300)。
【参考文献】：
期刊论文
[1]气氛对氧化物吸附气相砷的影响及机理分析[J]. 何梓谦,余圣辉,张成,许豪,方庆艳,陈刚. 洁净煤技术. 2020(04)
[2]模拟烟气气氛下矿物元素组分对砷的吸附特性研究[J]. 许豪,张成,袁昌乐,余圣辉,李权,方庆艳,陈刚. 燃料化学学报. 2019(07)
[3]高砷褐煤与低砷烟煤混燃砷的挥发特性及模型[J]. 刘慧敏,王春波,郭永成,张月,黄星智,王家伟. 化工学报. 2016(10)
[4]超声波辅助浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3吸附剂脱除气相As2O3的实验研究[J]. 张月,李文瀚,王春波,刘慧敏,张永生,潘伟平. 燃料化学学报. 2015(09)
[5]Using sorbents to control heavy metals and particulate matter emission during solid fuel combustion[J]. Ichiro Naruse. Particuology. 2009(06)
博士论文
[1]煤矿区中铅的环境地球化学研究[D]. 方婷.中国科学技术大学 2015
本文编号：3125970
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/dongligc/3125970.html
