铝粉在二氧化碳气氛中的燃烧机理研究

发布时间：2020-07-28 11:25

【摘要】：将铝/二氧化碳(Al/CO_2)作为高能燃料应用在火星探测器中,能够充分利用火星资源并节约成本,同时提高火星探测的成功率。然而,目前针对Al与CO_2的燃烧虽有一些报道,但对其燃烧过程及机理的研究较少。本文首先采用CHEMKIN研究了纳米铝粉(nAl)在CO_2气氛中燃烧反应的详细进程以及掺入水蒸气(H_2O(g))对n Al/CO_2燃烧过程的影响;其次,采用管式炉研究了二氧化硅(SiO_2)对纳米铝粉(nAl)和亚微米铝粉(1~2μm Al)在CO_2气氛中燃烧过程及对nAl在微通道内燃烧火焰传播速率的影响,同时对nAl在CO_2/H_2O(g)混合气氛中的燃烧进行了初步研究;最后,采用悬浮燃烧装置研究了SiO_2对悬浮nAl在CO_2气氛中燃烧火焰传播过程的影响,并对燃烧产物进行了分析。主要研究成果如下:(1)在nAl(g)/CO_2反应系统中,点火反应在初始温度达到800 K时能够发生,并且由于nAl消耗过程与Al_2O_3形成过程不同步,nAl(g)与CO_2的燃烧反应过程表现为两级点火,随初始温度升高,nAl的消耗与Al_2O_3的形成在时间维度上趋于一致,nAl(g)/CO_2系统中的两级点火趋势逐渐消失;在nAl(l)/CO_2系统中,点火反应需在初温达到1800 K时才发生,其燃烧反应过程也表现为两级点火体系,而且随温度升高,其两级点火趋势更加明显,这与nAl(g)/CO_2系统呈现出相反的趋势。此外,在初温为2100 K的nAl(l)/CO_2一维层流预混火焰中,火焰的传播速率高达32 m/s。(2)在nAl(g)/CO_2/H_2O(g)反应系统中,nAl(g)在CO_2中的点火燃烧反应仍表现为两级点火体系;点火反应在初始温度T_0=400 K时即可发生,加入了H_2O(g)后系统点火能降低,但是反应过程中的温度和产物演变规律与nAl(g)/CO_2系统中基本一致。同时由于系统平衡温度的降低,Al_2O_3(l)的浓度略有增加。(3)在nAl/CO_2反应系统中,Al_2O_2是形成Al_2O_3(l)的关键因子,反应Al_2O_3=Al_2O_2+O是形成Al_2O_3的关键反应路径,而O原子也主要由Al_2O_2分解形成,这造成了Al_2O_3(l)的产量相对较少。因此,如果体系中存在较多的O原子或者加入含有O原子的助燃剂,可能增大Al_2O_3(l)的产量,释放更多的热量。(4)添加SiO_2能有效促进nAl的燃烧放热,提高其最大燃烧温度和最大升温速率;当添加量为12.00 wt%时,其最大燃烧温度、最大升温速率和燃烧效率均达到最大。但由于在nAl中添加SiO_2后,会使nAl及SiO_2在燃烧过程中的团聚烧结程度增大,当添加量为18.00 wt%时,nAl的最大燃烧温度、最大升温速率和燃烧效率较SiO_2添加量为12.00 wt%时反而出现了下降。此外,添加SiO_2使nAl在微通道中的燃烧火焰传播速率增加,但随SiO_2添加量的提高,nAl燃烧火焰传播速率反而下降,其中当SiO_2添加量为6.00 wt%时,nAl燃烧火焰传播速率达到最大,为4.50 cm/s。(5)nAl在CO_2气氛中的燃烧产物组分主要包括Al和Al_2O_3,而添加12.00wt%SiO_2后nAl在CO_2气氛中燃烧产物组分主要包括Al、Al_2O_3、Si、C、Al_2OC和Al_4SiC_4。SiO_2对于nAl燃烧的促进反应机理为4Al+3SiO_2=2Al_2O_3+3Si。(6)在1~2μm Al中添加12.00 wt%SiO_2后,其最大燃烧温度,最大升温速率以及燃烧效率均出现明显增加,并且增加幅度要远大于添加12.00 wt%SiO_2后nAl相关参数的增加幅度,且添加SiO_2后1~2μm Al的着火温度出现了小幅度下降;1~2μm Al在CO_2气氛中的燃烧产物组分主要包括Al和Al_2O_3,而添加12.00wt%SiO_2后1~2μm Al在CO_2气氛中燃烧产物组分主要包括Al、Al_2O_3、Si、Al_2OC和Al_4SiC_4。(7)与nAl在CO_2中的燃烧特性相比,nAl在CO_2/H_2O(g)混合气氛中的着火温度和点火延迟时间均出现了明显降低,且燃烧效率有所提高,但nAl在CO_2/H_2O(g)混合气氛中的最大燃烧温度有所下降,并且燃烧产物中只含有Al和Al_2O_3,而未发现Al_2OC。(8)nAl在CO_2气氛中悬浮燃烧过程可以分为nAl点火、火焰传播、火焰分离和火焰解体四个阶段,与是否添加SiO_2无关;但添加SiO_2后,nAl在CO_2中的悬浮燃烧火焰高度及燃烧传播速率均明显提升,并且随着SiO_2添加量的增大,其火焰传播最大高度、平均传播速率和最大传播速率越大。
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：V511.1
【图文】：

模型图,颗粒燃烧,模型,燃烧过程

它的燃烧过程受氧化剂和燃料扩散的影响，并且氧化铝程影响非常大，在探究 Al 燃烧机理时不能忽略这些因素的影响的凝结是 Al 燃烧过程的重要环节，气态氧化铝的凝结极大的的热量释放；其次，氧化铝在 Al 颗粒表面凝结形成的氧化壳气化速率和温度分布，所以需要在 Al 燃烧模型建立中加入氧化aw[50]最早对金属燃烧过程中氧化物的凝结建立了模型，因其建，随后被不断修正，图 1.1 即为 Law 所建立的颗粒燃烧模型示了颗粒热辐射效应，假设反应时的金属蒸汽与氧化剂按反应方大的速率进行碰撞反应，火焰前沿面的厚度为零。同时，液态扩散速率足够大，气态产物中部分产物以无限大的速率在覆盖主气流向无穷远处凝结，只考虑凝结产物的宏观流动，忽略其

示意图,粒子,示意图,铝颗粒

4-56]针对最初 Law 建立的燃烧模型中存在的问题进行了修正。Lead[57]的燃烧模型考虑了各种 Al 中间低价态氧化物 AlxOy（如 AlO形成，Al 颗粒燃烧时强制对流、热辐射、颗粒表面生成的氧化壳生成物各组分复杂的传输性质以及反应时出现氧化铝凝结区的影过程如图 1.2 所示。颗粒表面初始温度为 Al 沸点温度，铝蒸汽向的氧化剂均匀反应，形成 Al 的中间态产物，中间态产物中所含的通过凝聚形成氧化铝壳层覆盖在颗粒表面，从而阻断铝颗粒进一步时，氧化壳层对 Al 颗粒的覆盖改变了铝颗粒表面性质，使铝颗粒质发生了改变。模型重点考虑了氧化铝壳层对 Al 颗粒燃烧过程的氧化铝壳层的包覆阻碍了 Al 颗粒表面蒸发扩散与氧化剂接触，中过程；另一方面，氧化铝的凝结温度高于铝颗粒的沸点温度，因此会增加外界对 Al 颗粒表面的传热量。

软件体系结构,均相反应器

图 2.1 CHEMKIN 软件体系结构2.3 计算模块介绍CHMEKIN 目前拥有多达 24 种不同的反应器，在具体使用时，可以单独使用其中的某一模块，也可以将几个反应器组合成一个复杂的系统用于求解。本文中用于计算 nAl/CO2反应所使用的两个反应器模块分别为 Close HomogeneousBatch Reactor（闭式均相反应器）和 Premix Laminar Flame Speed Calculation（层流预混火焰传播速率计算）。2.3.1 闭式均相反应器Close Homogeneous Batch Reactor 即闭式均相反应器，可用于计算封闭系统中均匀反应气体混合物、中间产物和温度变化的时间演变规律。该模型考虑了有

【参考文献】