基于第一性原理研究纳米YSZ表面活性及其与CMAS的润湿机制

发布时间：2020-08-24 10:33

【摘要】：氧化钇部分稳定的氧化锆(Yttria-stabilized Zirconia,简称YSZ)广泛用作航空发动机热障涂层(thermal barrier coatings,TBCs)材料。然而,外界环境带入的沉积物(主要成分为CaO、MgO、Al_2O_3、SiO_2,简称CMAS)会严重腐蚀热障涂层,引起热障涂层服役寿命大幅度下降。因此如何提高热障涂层表面抗CMAS腐蚀能力是提升其使用寿命的关键技术之一。本文采用密度泛函理论(Density functional theory,简称DFT)计算方法,系统研究了熔融CMAS在YSZ块体表面和纳米微表面的润湿能力,通过粘附功、表面张力、黏度等参数探索了CMAS/YSZ的润湿性机制,获得具有疏熔融CMAS的YSZ表面,从而提高YSZ抗CMAS腐蚀能力,得到以下结论:(1)通过研究纳米YSZ晶体的表面活性发现,YSZ块体表面与纳米微表面的表面能变化趋势为:E_(surface)[(010×010)]E_(surface)[(111×010)]E_(surface)[(101×010)]E_(surface)[(111×101)]E_(surface)[(101×101)]E_(surface)(111)块体表面E_(surface)(101)块体表面E_(surface)(010)块体表面,其中,纳米微表面模型E_(surface)[(010)×(010)]_((4×4))表面能最大达到6.7667Jm~(-2),是块体表面YSZ(111)最大表面能1.3964 Jm~(-2)的5倍,从而纳米微表面化学活性强于块体表面。电子结构分析显示,纳米微表面YSZ[(010×010)]的高活性来源于其更高的费米能级能量-1.8403eV,更宽的赝能隙,以及最大的表面原子键长Δd(O-Zr)(0.03?)和表面原子电荷ΔQ_A(O-Zr)(0.26)。同时发现了YSZ纳米微表面与块体表面表面能存在一定的函数关系,即Y=N×B,其中B是两个组成块体表面表面能的平均值,N是一个正整数,Y为纳米微表面的表面能。(2)CMAS熔体在YSZ块体表面的润湿动力学模拟发现,接触角变化趋势为YSZ(110)YSZ(001)YSZ(111)YSZ(101)YSZ(010),粘附功的变化趋势为:YSZ(110)YSZ(001)YSZ(111)YSZ(101)YSZ(010),表明CMAS熔体在YSZ(110)的润湿性最好,在YSZ(010)表面的润湿性最差。对其表面张力和黏度计算,发现CMAS/YSZ(110)的表面张力(γ=0.27 Jm~(-2))小于CMAS/YSZ(010)(γ=0.37 Jm~(-2)),黏度系数值却非常接近。从原子角度考察CMAS/YSZ(110)与CMAS/YSZ(010)润湿性差异本质,发现在高温环境下,疏熔融CMAS性的CMAS/YSZ(010)界面Ca、Mg、Al、Si、O离子分布没有明显的变化,而亲熔融CMAS性的CMAS/YSZ(110)界面离子,特别是Mg、Si和O离子重新分布,其中Mg离子渗透到YSZ表层,而Si离子和O离子更接近YSZ(110)表面。CMAS/YSZ界面离子分布的差异源于YSZ(110)表面比YSZ(010)表面具有更多的氧原子,从而表现出更高的活性。(3)CMAS熔体在YSZ纳米微表面的润湿动力学模拟发现,接触角变化趋势为YSZ[(101×101)]YSZ[(010×101)]YSZ[(010×010)],粘附功的变化趋势为:YSZ[(101×101)]YSZ[(010×101)]YSZ[(010×010)],表明熔融CMAS在YSZ[(010×010)]的润湿性最好,在YSZ[(101×101)]表面的润湿性最差,但CMAS在YSZ纳米微表面的润湿角都小于38°±2°,表现出良好的亲熔融CMAS性。从原子角度考察熔融CMAS在YSZ纳米微表面与熔融CMAS在YSZ块体表面润湿性的差异,发现在高温环境下,CMAS/YSZ界面中Y元素从YSZ中析出,向CMAS熔体中偏聚;而CMAS中Ca、Si两元素向YSZ中偏聚,同时CMAS/YSZ接触的高活性位点完全熔化,导致CMAS在YSZ纳米微表面相对其在YSZ块体表面表现出更好的润湿性。
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：V263;TG174.4;TB383.1
【图文】：

论文 的溶解，将会使涂层内部的晶界与孔隙不断拓AS 对涂层的侵蚀速率，在高温循环的环境下，论固体表面保持接触的能力，当两者结合在一起（润湿性）的程度由液体与固体之间的吸附能米技术和纳米科学研究的关注焦点。相界面处的接触角提供了物体表面润湿性的测气体，液体和固体。在固、液、气相的会合点的切线所形成的夹角θ称为接触角，如图 1-2。

图 1-3 水滴在荷叶上图、意义及主要内容及意义的隔热性能和耐久性，热障涂层系统在极机的性能。近年来，一些主要由 CaO酸盐（火山云、高砂、高尘区）在高温下s 内部，腐蚀涡轮致使失效，从而产生经渗透是解决这一问题的关键。从本质上对 YSZ 的润湿性[15]。CMAS 熔体的润湿附，然后在基体材料上扩散。虽然已经机制并且研究出了阻止 CMAS 进入涂层很少。CMAS 熔体在 TBCs 表面的润湿机

允许计算与总能量相关的任何物理量，如能带结构等；此外还可以模拟固体的界面料体系，例如金属及其合金、陶瓷和半aterial studio 软件中的一个模块，主要用融化和凝固，在 CASTEP 模块中不能很体积，温度下的体系，而且能够通过控温可以用来计算原子量较为大的模型结构能够计算原子量是小于 DMol3模块的。地模拟出任何相结构的动力学过程，例如结构。现在 DMol3被广泛用于模拟计算方面的问题。

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本文编号：2802347