生物油合成航空煤油环烷烃以及芳烃的研究
发布时间:2017-06-02 12:00
本文关键词:生物油合成航空煤油环烷烃以及芳烃的研究,由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】:商业运输燃料的迫切需求,严格的环境立法,化石燃料的日益消耗使通过生物质获取碳氢发动机燃料受到全球范围的广泛关注,并成为能源化工领域的热点研究课题之一。针对生物油定向合成航空液体燃料中环烷烃和芳烃组分的科技难题,本论文首次提出并实现了生物油向航空煤油转化的方法。重点研究了生物油定向合成C8-C15芳烃和C8-C15环烷烃催化过程中基本规律以及合成机理。主要的过程方法以及获得的主要创新成果如下:一、生物油催化裂解制备低碳芳烃以及低碳烯烃 生物油是一种棕黑色的液体,主要由一系列不同分子量的氧化物组成,因此生物油脱氧是其向化石燃料转化的关键。本文选取HZSM-5(25)催化剂,研究了生物油制备低碳芳烃和轻烯烃的催化过程以及机理。在最佳的反应条件(T=550℃, WHSV=0.5h-1)下,芳烃以及轻烯烃的产率达分别为29.2%Cmol以及17.4%Cmol。芳烃的质量分布为97.4%。与此同时,在最佳条件下研究了分子筛催化剂的稳定性。由于积碳的堵塞以及脱铝,催化剂失活,可在氧气中燃烧除去积碳从而使催化剂获得再生。 二、低碳芳烃低温烷基化制备航煤范围的C8-C15芳烃的研究 航空煤油主要由链烷烃、环烷烃和芳烃组成,其典型的碳数范围为C8-C15,因此有必要对上述C6-C8低碳芳烃的碳链加长。本文选取[bmim]Cl-2AlCl3室温离子液体为催化剂,以以上生物油制备的烯烃为烷基化试剂,研究了烷基化过程及其规律,发现芳烃烷基化可在0-80℃的低温常压下进行。通过调节反应时间与反应温度可以改变C8-C15芳烃的分布。在T=80℃,t=3h的条件下C8-C15的重量分布达到最大为71.8%,且有较高的选择性为85.4%。并且合成的芳烃基本满足航煤的特性要求。于此同时在最佳反应条件下研究了离子液体催化剂的稳定性。离子液体在循环使用18h以后,单环芳烃芳烃以及多环芳烃的转化率的降低不是很明显,说明离子液体的稳定性较好。 三、C8-C15芳烃催化加氢制备C8-C15环烷烃的研究 航煤中环烷烃的组分可通过C8-C15芳烃的催化加氢来制备。选取5%Pd/Ac为催化剂,在温度T=210℃,压力P=5ME时间t=6h的条件下所有芳烃加氢饱和。C8-C15环烷烃的分布与C8-C15芳烃的分布没有明显的变化,所制备的环烷烃基本满足航煤的特性要求。
【关键词】:生物油 航空煤油 C_8-C_(15)芳烃 C_8-C_(15)环烷烃 烷基化
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TQ203;V312
【目录】:
- 摘要5-6
- ABSTRACT6-10
- 第一章 研究背景及文献综述10-29
- 1.1 前言10-11
- 1.2 生物质资源及其利用11-15
- 1.2.1 生物油介绍11-12
- 1.2.2 生物油的利用12-13
- 1.2.3 生物油催化裂解提质13-15
- 1.3 烷基化过程15-17
- 1.4 航空煤油的来源17-22
- 1.4.1 石油精炼制备航空煤油17
- 1.4.2 非传统的油品来源17-18
- 1.4.3 费托合成技术技术制备航空煤油18-20
- 1.4.4 甘油三酯的加氢制备航空煤油20-22
- 1.5 本文思路22-23
- 参考文献23-29
- 第二章 实验部分29-36
- 2.1 催化剂的制备29-30
- 2.1.1 实验所用的试剂29
- 2.1.2 HZSM-5催化剂的处理29
- 2.1.3 1-丁基3-甲基咪唑氯铝酸盐离子液体催化剂制备29
- 2.1.4 Pd/AC催化剂的制备29-30
- 2.2 实验系统30-33
- 2.2.1 生物油原料30-31
- 2.2.2 实验装置及实验过程31-32
- 2.2.3 实验评价指标32-33
- 2.3 催化剂的表征33-35
- 2.3.1 热重分析(TGA)33
- 2.3.2 傅里叶红外分析33
- 2.3.3 核磁分析33
- 2.3.4 元素分析33-34
- 2.3.5 NH3-TPD测试34
- 2.3.6 燃烧热及动力学粘度分析34-35
- 参考文献35-36
- 第三章 生物油催化裂解制备低碳芳烃以及低碳烯烃的研究36-47
- 3.1 前言36
- 3.2 反应温度对生物油在分子筛HZSM-5上催化裂解制备低碳芳烃以及烯烃的影响36-40
- 3.3 生物油催化裂解以及热裂解的对比40-42
- 3.4 生物油催化裂解催化剂(HZSM-5)稳定性的研究42-45
- 3.5 小结45-46
- 参考文献46-47
- 第四章 低碳芳烃以及低碳烯在离子液体中烃烷基化的研究47-60
- 4.1 前言47
- 4.2 温度以及时间对低碳芳烃以及烯烃烷基化的影响47-53
- 4.3 离子液体催化剂寿命的研究53-54
- 4.4 离子液体的表征54-58
- 4.5 小结58-59
- 参考文献59-60
- 第五章 C8-C15芳烃催化加氢60-66
- 5.1 前言60
- 5.2 温度芳香烃加氢的影响60-63
- 5.3 合成的生物航空燃料的特性63-64
- 5.4 小结64-65
- 参考文献65-66
- 总结与展望66-68
- 硕士期间发表的论文目录68-69
- 致谢69
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 董聪聪;孙爱军;李春喜;孟洪;王子镐;;氯铝酸盐离子液体催化苯与丙烯的烷基化反应[J];北京化工大学学报(自然科学版);2006年05期
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本文编号:415198
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