纤维素催化裂解制取富低碳烯烃合成气研究

发布时间：2017-09-26 03:02

  本文关键词：纤维素催化裂解制取富低碳烯烃合成气研究

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【摘要】：航空燃料消费高速增长、对外依存度居高不下,严重威胁着我国能源可持续发展和战略安全。温室气体的大量排放,也让我国承受了巨大国际压力。生物质是唯一可以直接转化为含碳液体燃料的可再生能源,我国有丰富的木质纤维素类生物质资源储量。开发以木质纤维素类生物质为原料制取低碳烯烃、基于低碳烯烃齐聚合成的航空生物燃油技术路径,实现生物质能高品位和规模化利用,对于建立我国多元化能源体系、解决制约我国能源结构瓶颈、实现2020年减排目标,具有重要战略意义。依托国家重点发展计划(973计划)资金资助项目《生物质制取高品位液体燃料基础问题研究(2013CB228100)》,本文围绕以木质纤维素类生物质为原料制取低碳烯烃、基于低碳烯烃聚合的航空生物燃油合成机制,探讨了纤维素作为生物质代表固定床催化裂解制取富低碳烯烃合成气的可行性。本文主要工作如下：一、反应工况对纤维素催化裂解的影响。开展纤维素催化裂解的控制条件,包括反应温度、载气流速、催化剂/原料质量比等参数对气液固三相产物质量收率、气相产物碳摩尔收率和低碳烯烃碳分布等影响研究。在反应温度为650℃、载气流速为30 ml/min、催化剂/原料质量比为4的优化反应条件下,低碳烯烃质量收率为5.5wt.%,对应碳摩尔收率为10.5 C-mol%。二、催化剂性质对纤维素催化裂解的影响。进行了不同硅铝比和不同Ce改性负载量HZSM-5催化剂对气液固三相产物质量收率、气相产物碳摩尔收率和低碳烯烃碳分布等影响研究。在3 wt.%Ce/HZSM-5(硅铝比为25)的优化条件下,低碳烯烃质量收率和碳摩尔收率分别为6.8 wt.%和13.1 C-mol%。三、纤维素催化裂解催化剂表征。采用XRD、BET、NH3-TPD和Py-FTIR等表征手段对不同硅铝比和不同Ce改性负载量HZSM-5催化剂进行分析。通过适量添加Ce负载量优化HZSM-5催化剂的表面酸强弱和酸类型分布、优化催化剂孔道的择形性,提高烯烃选择性,但过度负载可能会覆盖催化剂的酸性位点而导致烯烃收率下降。四、对生物质催化裂解制取富低碳烯烃合成气路径进行质能评价,并与当前已投产低碳烯烃生产工艺及热点研究路线进行比较,探讨分析了生物质催化裂解制取低碳烯烃的机理,为进一步提升生物质制取富低碳烯烃效率给出合理建议。
【关键词】：低碳烯烃 纤维素 催化裂解 航空燃料
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：V31
【目录】：

• 致谢5-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-17
• 第1章 绪论17-29
• 1.1 引言17-18
• 1.2 生物质基航空燃料18-20
• 1.3 木质纤维素类生物质及其利用方式20-22
• 1.3.1 木质纤维素20-21
• 1.3.2 木质纤维素类生物质利用方式21-22
• 1.4 木质纤维素类生物质催化裂解制取低碳烯烃综述22-27
• 1.4.1 催化裂解过程22-23
• 1.4.2 催化裂解催化剂23-24
• 1.4.3 木质纤维素类生物质衍生物催化裂解24-26
• 1.4.4 木质纤维素类生物质直接催化裂解制取低碳烯烃26-27
• 1.5 论文选题及研究内容27-29
• 1.5.1 论文选题27
• 1.5.2 论文研究内容27-29
• 第2章 实验部分29-37
• 2.1 实验试剂和仪器29-30
• 2.2 催化剂改性方法30
• 2.3 催化剂表征手段30-33
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)30-31
• 2.3.2 N_2吸附脱附(BET)31
• 2.3.3 氨气-程序升温脱附(NH_3-TPD)31-32
• 2.3.4 吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)32
• 2.3.5 积碳分析32-33
• 2.4 实验系统33-37
• 2.4.1 纤维素催化裂解制取富低碳烯烃合成气反应装置33-34
• 2.4.2 纤维素催化裂解制取富低碳烯烃合成气操作流程34
• 2 .4.3实验参数的测量和定义34-37
• 第3章 纤维素催化裂解反应工况寻优37-49
• 3.1 前言37
• 3.2 反应温度对纤维素催化裂解的影响37-40
• 3.3 载气流速对纤维素催化裂解的影响40-43
• 3.4 催化剂用量对纤维素催化裂解的影响43-46
• 3.5 本章小结46-49
• 第4章 催化剂硅铝比和负载CE对纤维素催化裂解的影响49-65
• 4.1 前言49
• 4.2 不同硅铝比HZSM-5催化剂表征49-54
• 4.2.1 不同硅铝比HZSM-5催化剂的XRD表征49-50
• 4.2.2 不同硅铝比HZSM-5催化剂的BET表征50-51
• 4.2.3 不同硅铝比HZSM-5催化剂的NH_3-TPD表征51-52
• 4.2.4 不同硅铝比HZSM-5催化剂的Py-FTIR表征52-54
• 4.3 催化剂硅铝比对纤维素催化裂解的影响54-57
• 4.4 不同CE负载量的HZSM-5催化剂表征57-60
• 4.4.1 不同Ce负载量的HZSM-5催化剂的XRD表征57
• 4.4.2 不同Ce负载量的HZSM-5催化剂的BET表征57-58
• 4.4.3 不同Ce负载量的HZSM-5催化剂的NH_3-TPD表征58-60
• 4.4.4 不同Ce负载量的HZSM-5催化剂的Py-FTIR表征60
• 4.5 CE负载量对纤维素催化裂解的影响60-63
• 4.6 本章小结63-65
• 第5章 木质纤维素类生物质催化裂解制烯烃技术分析65-74
• 5.1 前言65
• 5.2 木质纤维素类生物质催化裂解制烯烃质能分析65-66
• 5.3 生物质催化裂解与其他烯烃制取工艺技术比较66-70
• 5.3.1 生物质经合成甲醇途径制烯烃66-67
• 5.3.2 煤经甲醇制取烯烃67-68
• 5.3.3 石脑油制烯烃68-69
• 5.3.4 烯烃制取工艺技术比较69-70
• 5.4 催化裂解制烯烃机理探讨与建议70-73
• 5.4.1 纤维素催化裂解机理70-71
• 5.4.2 生物质催化裂解制烯烃建议71-73
• 5.5 本章小结73-74
• 第6章 结论与展望74-77
• 6.1 全文总结74-75
• 6.2 主要创新点75
• 6.3 本文不足之处与研究展望75-77
• 参考文献77-87
• 作者简历87

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本文编号：921064