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基于刚性吡嗪四羧酸和柔性吡嗪四咪唑配体的金属有机框架的合成及性能研究

发布时间:2018-09-13 14:56
【摘要】:金属-有机框架(MOFs)是金属离子和有机配体通过配位键组装而成,作为新一代的高孔隙度的分子晶体材料在最近的二十多年中被广泛的研究与报道,这是由于它们迷人的晶体结构与各种各样的潜在应用,如气体的存储与分离、催化、磁性、荧光、化学传感等。本文通过设计合成了新的氮杂环有机配体,通过水热法合成了新的金属-有机框架配合物,并对其结构和性能进行了表征与测试。具体内容分为以下几个部分:第一部分;介绍金属-有机框架的发展背景、合成方法、影响因素、性能测试等。第二部分;设计并合成了刚性的2,3,5,6-四(4-羧基苯基)吡嗪配体,和不同的金属盐在水热条件下合成了六个多孔的金属-有机框架材料:{Cd(L1)×2H_2O}n(1),{Pb_2(L1)}n(2),{La(L1)×H_2O×2.7 H_2O}n(3),{Sr_3(L1)2×6H_2O×2.6 H_2O}n(4),{Ce(L1)×4H_2O×H_2O}n(5),{Mn_2(L1)}n(6),并对其结构进行了表征。测试了配合物的热重、固态紫外、固态荧光、气体吸附、电化学催化析氢等性能。配合物表现出良好的热稳定性,分解温度都能达到450°C左右。配合物1和4相对于L1配体展现出明显的荧光增强性能,可作为潜在的荧光材料。气体吸附实验发现配合物3和6展现出非常好的N2吸附性能,并对配合物6做了H_2的吸附测试。配合物2和5展现出一定的电化学析氢性能。第三部分;设计并合成了柔性的四齿咪唑配体,随后与不同的羧酸组装了四个金属-有机框架配合物:{Co(L2)A}n(L2=2,3,5,6-四(4-亚甲基-1-咪唑苯基)吡嗪A=5-硝基间苯二甲酸)(7),{Co(L2)·2H_2O}n(8),{Co(L2)B}n(B=4,4`-二苯醚二甲酸)(9),{Mn_2(L2)C_2}n(C=1,4萘二甲酸)(10)。通过单晶X-射线衍射对其结构进行了确认,并通过P-XRD,红外对结构进行了表征。测试了部分化合物的性能,配合物8展现出良好的催化析氢性能。第四部分;全文总结。
[Abstract]:Metal-organic framework (MOFs) is composed of metal ions and organic ligands assembled by coordination bonds. As a new generation of molecular crystal materials with high porosity, (MOFs) has been widely studied and reported in recent twenty years. This is due to their fascinating crystal structure and various potential applications, such as gas storage and separation, catalysis, magnetism, fluorescence, chemical sensing, etc. In this paper, a new organic ligand with heterocyclic nitrogen was designed and synthesized, and a new metal-organic frame complex was synthesized by hydrothermal method. Its structure and properties were characterized and tested. The content is divided into the following parts: the first part introduces the development background of metal-organic framework, synthesis methods, influencing factors, performance testing and so on. 绗簩閮ㄥ垎;璁捐骞跺悎鎴愪簡鍒氭,

本文编号:2241501

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