双酚S在工程碳基材料和天然土壤上的吸附机理研究

发布时间：2017-10-28 02:22

  本文关键词：双酚S在工程碳基材料和天然土壤上的吸附机理研究

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【摘要】：近年来,关于外源性的化学物质干扰人类和动物的内分泌系统、影响健康和生殖的研究备受关注,全球很多科学家正致力于环境内分泌干扰物(Environmental Endocrine Disruptors,简称EEDs)方面的研究。双酚A(BPA)作为一类典型的环境内分泌干扰物,不论是从环境污染角度,还是医学健康角度,国内外学者都对其展开过深入研究,由于其对环境和生物体产生广泛的危害而被诸多国家限制使用于工业生产等众多领域,取而代之的是性能更加优良的双酚S (BPS)。目前对BPS的环境行为和环境风险的研究鲜有报导,考虑到其自身的毒性以及较高的污染潜力,针对该污染物的分布特征、迁移转化、作用机制以及环境风险亟待开展更加深入的研究。本研究选用结构简单、性质单一的工程碳基材料和成分复杂的天然土壤为模型吸附剂,通过批量吸附实验,揭示工程碳基吸附剂和天然土壤的理化性质对BPS吸附行为产生的影响,并探讨BPS在工程碳基材料和天然土壤上的吸附机理。本研究取得的主要研究成果有以下几点：1.BPS在工程碳基吸附剂上的吸附行为受吸附剂比表面积影响,水分子的竞争作用以及空间位阻的存在使其在石墨化多壁纳米碳管(MG)和石墨(GP)上的吸附高于羟基化多壁纳米碳管(MH)和羧基化多壁纳米碳管(MC)；2.与其他几种结构类似物苯酚(PH)、双酚A(BPA)、氨苯砜(DA)和二苯基砜(DS)吸附行为相比较,疏水作用,π-π作用,静电作用并不是BPS与工程碳基吸附剂相互作用的主要吸附机理；3.通过充分探讨BPS及其结构类似物的化学构象差异性对其在碳基吸附剂上的吸附行为影响,实验结果显示,在两个苯环之间能够形成“蝶形”结构的有机化合物在MWCNTs上的吸附均表现出很高的吸附量,并且不受具有电子供体或受体的取代基团影响。而带有两个苯环但是是平面结构的化合物在其吸附过程中并没有表现出类似的结构优势。由此可见,BPS特殊的“蝶形”结构为其在碳基吸附剂上的吸附提供了有利条件,即化合物的化学构象以及结构优势对其吸附行为产生不可忽略的影响；4.BPS在天然土壤上的吸附行为与土壤有机碳含量显著相关,土壤C含量foc(%)越高,BPS在其上表现出越高的吸附量；5.吸附等温线拟合结果和型态分布图显示,在相同pH条件下,BPS相较于BPA和PH携带较少的正电荷,其与携带大量负电荷的土壤之间产生的静电吸引力较弱,故表现出较低的吸附量,即静电作用对BPS在土壤上的吸附行为产生了至关重要的影响；6.如果忽略土壤矿物质对吸附的影响,BPS特有的磺酸基团是一个很强的吸电子基团,其存在可能影响或抑制了电子供体-OH与电子受体土壤有机质之间所形成的π-π作用,导致天然土壤对BPS的吸附减弱,同样揭示了化合物的化学构象对其吸附行为产生了不可忽略的影响。本研究探究了BPS在吸附剂上的吸附行为和吸附机理,揭示了BPS独特的化学构象以及结构优势对其吸附行为产生了不可忽略的影响,为理解和预测BPS的环境行为和风险提供有用的信息和理论支撑。
【关键词】：双酚S 工程碳基材料 天然土壤 吸附等温线 化学构象
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3;X53
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 引言13-17
• 1.1 研究意义13-15
• 1.2 研究内容15-17
• 第二章 研究进展17-35
• 2.1 BPS的国内外研究现状与进展17-25
• 2.1.1 BPS的生产、使用和排放17-18
• 2.1.2 BPS在环境中的含量18-24
• 2.1.3 BPS的环境毒性24-25
• 2.2 工程碳基材料对有机污染物吸附的研究进展25-31
• 2.2.1 模型吸附剂CNTs的研究进展25-26
• 2.2.2 CNTs对有机污染物的吸附机理26-28
• 2.2.3 影响CNTs对有机污染物吸附的因素28-31
• 2.3 天然土壤对有机污染物吸附的研究进展31-32
• 2.4 吸附模型32-35
• 第三章 实验材料与方法35-43
• 3.1 实验材料35-38
• 3.1.1 吸附质的来源及性质35
• 3.1.2 工程碳基材料的来源及特性35-36
• 3.1.3 云南典型土壤的采集和性质36-38
• 3.2 批量吸附实验38-39
• 3.2.1 不同浓度的吸附质在CNTs和GP上的吸附38
• 3.2.2 不同pH下吸附质在CNTs和GP上的吸附38-39
• 3.2.3 PH、BPS、BPA在土壤样品上的吸附39
• 3.3 吸附质的溶解度测定39
• 3.4 分析方法39-41
• 3.4.1 元素含量测定39
• 3.4.2 比表面积测定39-40
• 3.4.3 CNTs的零点电位测定40
• 3.4.4 土壤样品矿物成份分析40
• 3.4.5 土壤样品pH和pH_(zpc)值测定40
• 3.4.6 土壤样品粒度测定40-41
• 3.4.7 土壤中阳离子交换量(CEC)测定41
• 3.4.8 高效液相色谱定量吸附质41
• 3.5 数据处理41-42
• 3.6 小结42-43
• 第四章 BPS在工程碳基材料上的吸附机理43-53
• 4.1 吸附剂表面可接触性对BPS吸附行为的影响43-47
• 4.2 BPS的结构特性对其吸附行为的影响47-51
• 4.2.1 溶解度的影响47-48
• 4.2.2 π-π作用48
• 4.2.3 静电作用48-50
• 4.2.4 化学构象50-51
• 4.3 小结51-53
• 第五章 BPS在天然土壤上的吸附机理53-65
• 5.1 BPS在土壤上的吸附等温线53-55
• 5.2 土壤有机碳对BPS吸附的影响55-58
• 5.3 BPS的结构特性对其在天然土壤上的吸附影响58-62
• 5.3.1 亲水性化合物PH在土壤上的表观吸附特征59
• 5.3.2 静电作用对土壤吸附BPS的影响59-61
• 5.3.3 电子共受体作用对土壤吸附BPS的影响61-62
• 5.4 小结62-65
• 第六章 结论和创新点65-67
• 6.1 结论65
• 6.2 创新点65-67
• 致谢67-69
• 参考文献69-79
• 附录 攻读硕士学位期间发表论文目录79

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1 徐，

本文编号：1106263