改性凹凸棒土与微波联用处理镉和对硝基酚污染土壤

发布时间：2018-04-09 17:15

  本文选题：微波技术　切入点：土壤修复　出处：《华中科技大学》2015年硕士论文

【摘要】：我国污染场地具有污染成分复杂,强度高,需快速修复等特点,微波(Microwave,MW)能同时实现土壤中有机物的去除和重金属的稳定/固定化,因其具有高效、快捷、环保等特点而成为土壤修复新技术。通常土壤吸收微波性能较差,需要加入微波吸收剂促进土壤温度以实现中有机物的热解和重金属的固定化。Cu和Fe及其氧化物具有高催化活性和强微波吸收性能,常被作为微波催化剂和吸波剂。但其比表面积小、易团聚,常负载到粘土矿物上以增强吸附吸能和催化活性,从而显著提高土壤修复效率。凹凸棒土(简称凹土,ATP)因具有较大的比表面积、较强的吸附性能、优良热稳定性以及表面活性基团而被广泛应用于重金属和有机物的吸附剂和催化剂担载体。本文将Fe和Cu负载到凹土,与微波联用修复重金属和有机污染土壤。Fe/ATP(Cu/ATP)作为吸附剂提高土壤中目标污染物的传质速率,同时作为微波吸收剂提高土壤温度,有利于有机物的挥发和重金属的稳定/固定化,另外也是高活性催化剂,在微波诱导下能有效催化氧化土壤中有机物,从而实现土壤中有机物的降解和重金属的稳定化。分别以镉(Cd)和对硝基苯酚(PNP)为代表性重金属和有机污染物,研究微波辅助Fe/ATP(Cu/ATP)修复PNP和Cd污染土壤;以浸出毒性为评价指标,分析Fe/ATP(Cu/ATP)对土壤中Cd的稳定化效果,阐释微波辅助Fe/ATP(Cu/ATP)稳定/固定土壤中Cd的作用机制;探讨了微波诱导Fe/ATP(Cu/ATP)催化氧化土壤中PNP的作用机理,比较分析了Fe/ATP和Cu/ATP两种体系的作用效果和作用机制。主要的研究内容与结论如下:(1)分别采用沉积沉降法和超声共沉淀法制备了Cu/ATP和Fe/ATP。XRD和SEM-EDAX显示Cu和Fe主要与凹土表面的-OH和晶格中的-O-结合,分散性较好;BET表征表明,与凹土相比,Cu/ATP和Fe/ATP比表面积均有所增大,且Fe/ATP比表面积显著大于Cu/ATP。FT-IR显示Cu/ATP和Fe/ATP表面均含有丰富的-OH官能团,且均存在多价态金属离子(Cu+、Cu2+/Fe2+、Fe3+)(2)研究了Cu/ATP和Fe/ATP对土壤中Cd的浸出含量的影响及与微波联用的稳定化作用机制。结果表明,土壤中添加Cu/ATP和Fe/ATP显著降低了Cd的浸出含量,添加量为1%(wt%)时,Cd的浸出含量分别降低了63.7%和42.1%;添加量增加到10%时,Cd的浸出含量分别降低99.9%和77.3%。虽然Cu/ATP对土壤中Cd的稳定化率显著高于Fe/ATP,但长效稳定性比Fe/ATP的差,表明Fe/ATP对于Cd的作用力更强。微波作用未促进Cu/ATP体系中Cd的稳定化率,但显著提高了Fe/ATP体系中Cd的稳定化率。微波作用均有助于两个体系中Cd的长效稳定性。相比较Cu/ATP,Fe/ATP显示出对微波更强的吸附性,土壤温度更高产生玻璃化,部分Cd被固定在土壤中,有利于Cd的长效稳定。Fe/ATP(Cu/ATP)主要通过活性硅醇基的配位作用以及Fe-O-(Cu-O-)的桥氧键合Cd。(3)研究了微波诱导Cu/ATP和Fe/ATP催化氧化土壤中的PNP。结果表明,Cu/ATP和Fe/ATP添加量由2.5%增加到20%(wt%)时,PNP的去除率均提高了1.5倍,分别达到75%和99%,表明Fe/ATP对土壤中PNP具有更强的去除效果。氧气气氛比氮气气氛更有利于土壤中PNP中的去除。微波诱导Fe/ATP(Cu/ATP)催化氧和水产生活性自由基(·OH和·O2-),从而氧化PNP。Cu/ATP体系中,土壤中PNP主要是通过热解吸和催化氧化途径去除,而Fe/ATP体系中,由于高温玻璃体的产生,部分PNP及其降解碎片被包裹固定在土壤中。
[Abstract]:In this paper , Fe / ATP ( Cu / ATP ) is used as adsorbent to improve the soil temperature , which is suitable for the stabilization and immobilization of heavy metals and heavy metals . The results show that the surface area of Cu / ATP and Fe / ATP is higher than that of Cu / ATP and Cu / ATP . Cu / ATP and Fe / ATP content decreased by 99.9 % and 77.3 % , respectively .

【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X53

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