氧化物类载体负载钙钛矿型催化剂催化燃烧VOCs的研究

发布时间：2018-06-08 23:13

  本文选题：挥发性有机物 + 催化燃烧　； 参考：《中国石油大学(华东)》2015年硕士论文

【摘要】：挥发性有机化合物是一类重要的大气污染物,严重影响人们的日常生活和工作。催化燃烧法是应用广泛的处理技术,其核心是高效催化剂的开发。钙钛矿催化剂表现出较高的催化活性,其应用的关键是载体的有效选择。本论文将以钙钛矿La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3为活性组分,氧化物多孔材料为载体制备负载型催化剂,研究氧化物类载体对负载型钙钛矿催化燃烧VOCs的影响,并采用XRD、SEM、H_2-TPR、BET等微观分析手段对催化剂进行表征,分析氧化物类载体在催化燃烧过程中的载体效应,主要结论为:催化剂载体性质影响催化剂燃烧甲苯的反应活性。钙钛矿经氧化物类载体负载后,其活性顺序为La/CeO_2La/TiO_2La/Al_2O_3。在钙钛矿负载量为15%,焙烧温度为600℃时,La/CeO_2催化剂起燃温度为130℃,完全转化温度为240℃;经表征发现,600℃时钙钛矿以无定形状态存在,具有丰富的缺陷位,有利于甲苯的催化燃烧反应。对于氧化物类载体,虽然载体较大的比表面积和孔结构有利于甲苯催化燃烧反应,但真正决定催化剂活性高低的因素是载体的储氧性能。通过调控模板剂(CTAB)与Ce~(4+)的摩尔比制备了一系列介孔La/CeO_2催化剂。研究发现,当CTAB/Ce~(4+)摩尔比为10:1时,载体的比表面积最大,负载钙钛矿后,催化活性也最高。通过表征发现,不同催化剂在储氧性能相当的情况下,载体较大的比表面积有利于催化剂的传质过程,从而提高催化剂燃烧甲苯活性。采用水热法成功合成了不同形貌CeO_2载体。负载钙钛矿后,以纳米粒子La/CeO_2活性最高,起燃温度为130℃,完全转化温度为240℃;表征结果显示,不同形貌催化剂表现出不同的储氧性能。棒状CeO_2比表面积较大,但其较高的还原温度导致其低温活性较差;立方体CeO_2具有较好的储氧性能,但其比表面积小,晶粒尺寸较大,限制了催化活性的提高;纳米粒子La/CeO_2拥有更多的氧空位和高活性氧物种,且其比表面积较大,粒径较小,因此其催化活性最高。通过考察Ce_xTi载体负载La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3催化剂的活性发现,在Ce/Ti比为0.5:1,钙钛矿负载量为20%,焙烧温度为600℃时,催化剂的起燃温度为120℃,完全转化温度为235℃,优于单一氧化物负载钙钛矿活性。通过表征发现,当Ce/Ti比为0.5:1时,载体形成的Ce_xTi_(1-x)O_2固溶体是其活性提高的根本原因;且Ce_(0.5)Ti较大的比表面积和表面酸性,有利于活性组分的分散以及载体和活性组分的协同作用,从而进一步提高活性。
[Abstract]:Volatile organic compounds (VOCs) are important atmospheric pollutants which seriously affect people's daily life and work. Catalytic combustion is a widely used treatment technology, the core of which is the development of high efficient catalyst. Perovskite catalysts exhibit high catalytic activity, and the key to their application is the effective selection of carriers. In this paper, the supported catalysts are prepared by using perovskite La _ Tip _ (0.8) C _ (0.2) MNO _ (3) as active component and porous oxide material as carrier to study the effect of oxide support on the catalytic combustion of VOCs in supported perovskite. The catalyst was characterized by means of XRDX SEMHH _ 2-TPR-BET, and the support effect of oxide support in the process of catalytic combustion was analyzed. The main conclusions were as follows: the properties of catalyst carrier affected the reaction activity of catalyst for toluene combustion. The order of activity of perovskite loaded with oxide carrier is La / CEO _ 2La / TIO _ 2O _ 2La-Al _ 2O _ 2O _ 3. When the amount of perovskite loading is 15 and the calcination temperature is 600 鈩，

本文编号：1997630