分级多孔层状双金属氢氧化物的水热合成及吸附性能

发布时间：2018-11-11 20:17

【摘要】：层状双金属氢氧化物(LDHs)是一类由带正电荷的金属氢氧化物和层间填充可交换的阴离子所构成的层柱状化合物,已经在催化、医药、功能材料、离子交换等领域得到广泛应用。本文以高效去除水环境中的有毒有害物质为目标,用水热法、离子交换法分别制备了不同锌铝摩尔比的锌铝水滑石及其焙烧态产物、对苯二甲酸插层镁铝水滑石等多孔材料,综合表征了形貌、比表面积、织构特征,并通过静态吸附实验考察了材料的吸附性能。本文从三个方面调控LDHs的物理化学特征,纳米材料的形貌控制;提高材料的比表面积和孔体积;改变材料的层间亲疏水性,以增强其吸附性能,主要结果如下:首先,利用六次甲基四胺作为沉淀剂,制备了不同锌铝摩尔比的锌铝水滑石(LDH),并在300℃下将锌铝水滑石进行焙烧处理,最终制得它的焙烧态产物(LDO)。表征结果显示,焙烧处理破坏了水滑石的层状结构,但在吸附了磷酸盐后层间结构出现了重建的现象。LDH和LDO样品均呈现六边形纳米片的形貌。氮气吸附-脱附分析表明,LDO样品的比表面积可达140.6 m~2·g~-1。静态吸附实验发现,准二级动力学方程能够更好地描述水滑石样品的动力学吸附行为,吸附等温线符合Langmuir模型。吸附热动力学实验数据揭示,该吸附为物理吸附吸热过程,而且是自发发生的。当温度为303 K时,吸附液的初始pH在7左右时,焙烧态的锌铝水滑石对磷酸根离子的吸附效果最佳,饱和吸附量达到142.3mg·g~-1。其次,以尿素为沉淀剂,柠檬酸钠为结构改性剂制备出了插层结晶度良好的锌铝水滑石材料。改性后的锌铝水滑石从无规则的纳米片转变成了花缕状的结构。通过静态吸附实验研究表明,准二级动力学方程和颗粒内部扩散模型均能很好的描述吸附动力学过程;吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型。没有添加柠檬酸钠的锌铝水滑石对目标污染物对氯苯酚的吸附量最多能达到41.2mg·g~-1,而添加结构改性剂后吸附量最高的锌铝水滑石能达到98.7 mg·g~-1。对有机污染物对氯苯酚的吸附量显著提高。最后,制备镁铝水滑石为反应的前驱体,再用乙二醇作为分散剂将对苯二甲酸成功插进镁铝水滑石材料。改性过后的镁铝水滑石的层间距d(003)增加到1.442 nm,可知对苯二甲酸已插入到镁铝水滑石层间并以单层垂直的方式排列其中。通过SEM结果可以知道,添加了对苯二甲酸后使镁铝水滑石的片状结构的厚度增加,同时出现了一些粘连的棒状结构。通过静态吸附实验表明,未改性和改性的镁铝水滑石的动力学吸附过程均遵循准二级拟合模型,而等温吸附过程则均遵守Langmuir模型,但经过改性后的样品对对硝基苯酚的吸附饱和量明显有较大的提升,对水中对硝基苯酚的饱和吸附量达到了102.4 mg·g~-1。对苯二甲酸插层镁铝水滑石的材料在循环再生的吸附实验中可以看出,该材料具有再生性,可望在水中有机污染物的吸附去除领域得到广泛运用。
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【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703;O647.3

【参考文献】

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本文编号：2326022